Введение к работе
Актуальность темы. Проблема автолокализации относится к числу основных фундаментальных проблем современной физики твердого тела. Она интенсивно разрабатывается как в теоретическом, так и в экспериментальном плане, охватывая все новые классы веществ. Развитие исследований выявило целый ряд различных аспектов проблемы автолокализации. Один из наиболее интересных и принципиальных аспектов связан с эффектом сосуществования зонных и автолокализо-ванных экситонов, который предсказал Э.И. Рашба в 1957 г. Сущность этого эффекта состоит в следующем: в кристаллах с достаточно сильным короткодействующим электрон-фононным взаимодействием могут одновременно существовать как зонные, так и автолокализо-ванные состояния благодаря наличию разделяющего их потенциального 5арьера. Механизм формирования автолокализационного барьера обус-ювлен зонными свойствами экситона и принципиально отличается от ізвестного решеточного, который реализуется для тяжелых эксито-юв. Несмотря на убедительность выводов теории экспериментальное [X подтверждение долгое время отсутствовало. Поэтому установлене факта и условий сосуществования качественно столь различных юнных и автолокализованных состояний представлялось весьма ак-уальным. Исследования эффекта сосуществования были развернуты а двух классах широкозонных диэлектриков - щелочногалоидных крис-аллах и кристаллах инертных элементов.
Кристаллы инертных элементов или атомарные криокристаллы*, ак их теперь принято называть, являются прекрасными модельными Зъектами для изучения многих фундаментальных проблем физики твер-зго тела и, в частности, физики экситонов. Из ряда других ве-зств их выделяют малость межатомных взаимодействий по сравнению внутриатомными, простота фононного спектра, который содержит шь акустические ветви, и простота структуры решетки - плотная іаковка идентичных атомов. Именно твердый аргон послужил Френке-) первой моделью для создания теории экситонов . С точки зре-[я проблемы автолокализации атомарные криокристаллы дают уникаль-
щ возможность в чистом виде без маскирующего влияния других
- _ _________
Термин "криокристаллы" был введен А.ф. Прихотько.
более сильных взаимодействий изучить случай взаимодействия эк-ситонов с акустическими фононами. Экспериментальных проявлений эффекта сосуществования можно ожидать в спектрах люминесценции в виде двух вкладов, соответствующих излучательньш переходам из зонных и автолокализованных состояний. Это предопределило выбор люминесцентной спектроскопии в качестве основной экспериментальной методики.
Актуальность исследований люминесцентных характеристик и полученной с их помощью информации определяется не только научным интересом,' но и возрастающей ролью атомарных криокристал-лов в развитии прикладной физики. Начиная с работ Басова, в которых был зарегистрирован лазерный эффект на жидком ксеноне, атомарные криокристаллы привлекают к себе внимание как перспективные лазерные среды для создания оптических квантовых генераторов вакуумного ультрафиолетового диапазона. В настоящее время лазерный эффект получен также на твердых ксеноне и аргоне группой Швентнера. Люминесценция автолокализованных состояний используется в оригинальных криогенных источниках непрерывного излучения в вакуумной ультрафиолетовой области спектра, разработанных во ФТИНТ АН УССР группами фуголь (источник на твердых
инертных элементах) и Верховцевой (сверхзвуковая струя). Конденсированные инертные элементы нашли применение в современной технике регистрации ядерных излучений в качестве рабочих сред сцинтилляционных счетчиков. Понимание процессов автолокализации и сопровождающих их явлений необходимо также для развития новой области - криогенной химии, где атомарные криокристаллы активно используются в качестве матриц для накопления и изучения неусто чивых в обычных условиях продуктов реакций.
Целью настоящей работы явилось экспериментальное исследование комплекса явлений, связанных с проблемой автолокализации и сосуществования свободных и автолокализованных экситонов. Сюда относится выяснение особенностей автолокализации экситоноз промежуточного радиуса при взаимодействии с акустическими фононами, определение микроскопической структуры автолокализованных состояний, поиск люминесценции свободных экситонов и доказательство их зонного характера, изучение автолокализации в квазидвумерных системах.
Научная новизна работы определяется тем обстоятельством, ) к моменту опубликования практически все результаты, состав-щие основу диссертации, были новыми, Это относится как к ис-[ной спектральной информации, так и к сделанным выводам и зак-
[ЄНИЯМ.
В работе обнаружены все спектральные особенности люминесцен-твердого аргона, за исключением известной из ранних работ осы квазииолекулярного излучения из релакоированных состояний. им относятся - полоса излучения свободных экситонов, полосы зиатомной люминесценции (объёмные и поверхностные компоненты), оса квазимолекулярной люминесценции из нерелаксированных сонний. Впервые зарегистрирована тонкая структура спектров ква-томной люминесценции твердых неона, аргона и матрично изолиро-ных центров Аг и Хе . Выявлен ряд новых максимумов в поло-излучения свободных экситонов в ксеноне. Впервые выделены осо-їости, связанные с проявлениями поверхностных состояний в хтрах люминесценции твердых ксенона, аргона и неона.
На основании анализа спектральной информации получены олеїне новые результаты:
Обнаружен новый тип автолокализованных состояний и выяв-i их микроскопическая структура.
Экспериментально обнаружен предсказанный теорией новый
[низи образования дефектов. По люминесцентным данный просле-. эволюция процесса дефектообразования и выделены две стадии ругая (обратимая) и пластическая (необратимая).
Сделан вывод о существовании в объёме криокристаллов лег-инертных элементов двух каналов автолокализации экситонов в иатомные и квазимолекулярные состояния.
Сделано заключение об ослаблении экситон-фононной связи цу атомарных криокристаллов по мере перехода к элементам с тим атомным номером.
- Одновременное наблюдение люминесценции свободных и автоло-
зованных экситонов в достаточно совершенных образцах при
їх температурах доказало сосуществование этих различных по \ природе состояний.
- Выявлена более сложная, чем следует из упрощенной теорети-
)й схемы, картина эффекта сосуществования: свободные эксито-
ны существуют одновременно с автолокаллзованыьши разной микроскопической структуры - квазиатомными и квазимолекулярньши.
Строго доказан зонный характер экситонных состояний в криокристаллах ксенона и аргона, который проявился в эффектах запаздывания и пространственной дисперсии, экспериментально зарегистрированных в работе.
Выяснены особенности автолокализации в квазидвумерной системе, моделью которой служили тонкие пленки инертных элементов. Подтвержден безбарьерный характер автолокализации, предсказываемый теорией для низкоразыерных систем.
Научное и практическое значение работы определяется тем, что полученные в ней результаты расширяют знания о явлении автолокализации и углубляют физические представления о механизма: релаксации электронных возбувдений в твердых телах. Развитие ис следований, опиравшихся на выводы теории, в свою очередь явилос источником новых теоретических построений.
Изучение комплекса явлений, подтверждающих сосуществованш зонных и автолокализованных экситонов, механизмов и каналов автолокализации, а также сопутствующих ей процессов составляет о< нову нового направления в физике криокристаллов, отраженного в монографии "Криокристаллы" под редакцией Веркина и Прихотько.
Накопленная спектральная информация и ряд эффектов, обна-руаенных в работе, представляют интерес для смежных областей физики, таких как квантовая электроника, радиационная физика, криохимия, астрофизика.
Результаты проведенных исследований частично уже нашли вы ход в практику и могут быть использованы в дальнейших разрабог ках. Данные о люминесценции автолокализованных экситонов испол зованы при создании источника непрерывного ВУФ излучения на твердых инертных элементах. Люминесцентные характеристики могу также найти применение при разработке новых модификаций лазеро ВУФ диапазона и сцинтилляционных счетчиков быстрых частиц на основе атомарных криокристаллов.
На защиту выносятся следующие основные результаты работы:
-
Первое наблюдение автолокализованных состояний в атомарных криокристаллах при низких температурах.
-
Обнаружение одноузельных автолокализованных состояний атомного типа в криокристаллах инертных элементов с отрица-
тельной работой выхода электрона и экспериментальное обоснование модели зкситонной полости.
-
Обнаружение двух каналов автолокализации зкситонов в объёме криокристаллов легких инертных элементов с образованием состояний атомного и молекулярного типов.
-
Установление по люминесцентным данным закономерности в изменении экситон-фононного взаимодействия в ряду атомарных криокристаллов - ослабление связи с увеличением атомного номера элемента, образующего кристалл.
-
Экспериментальное обнаружение в криокристаллах легких інертних элементов нового механизма дефектообразования, стиму-шрованного автолокализацией зкситонов.
-
Обнаружение свечения свободных зкситонов в твердом ар-оне и доказательство эффекта сосуществования свободных эксито-юв с автолокализованньши экситонами различного типа - атомного і молекулярного.
-
Наблюдение эффектов экситон-фотонного взаимодействия в пектрах люминесценции ксенона и аргона, подтверждающее зонный арактер экситонных состояний.
-
Выявление поверхностных возбуждений по спектрам люми-есценции атомарных криокристаллов.
-
Установление безбарьерного характера автолокализации кситонов на поверхности и обнаружение свечения поверхностных кситонных резонансов.
Апробация работы. Результаты исследований по теме диссер-ации докладывались и обсуждались на различных конференциях и эвещаниях:
1. Международных - по люминесценции (Ленинград, 1972); по
зантовым кристаллам (Тбилиси, 197*); по физике низких темпера-
ГР (Гренобль, Франция, 1970); по дефектам в диэлектрических
металлах (Рига, 1981); по электродинамике межфазных границ и
зантовым эффектам в адсорбированных слоях и пленках (Телави,
>84), а также на Европейском конгрессе по молекулярной спек-
юскопии (Таллин, 1973) и конференции стран-членов СЭВ по фи-
ікв низких температур (Берлин, 1985).
2. Всесоюзных - по спектроскопии вакуумного ультрафиолета
взаимодействию излучения с веществом (Харьков, 1972; Ужгород,
75, Ленинград, 1978; Москва, 1982; Езерниеки, 1986), а также
Всесоюзных совещаниях - по физике низких температур (Минск, 1976; Москва, 1978; Харьков, I960; Тбилиси, 1986); по люминесценции (Киев, 1975; Харьков, 1982; Таллин, 1987); Всесоюзных съездах по спектроскопии (Минск, 1971; Томск, 1983); Всесоюзных семинарах "Экситоны в кристаллах" (Львов, 1979; Ленинград, 1982; Рига, 1983; Черноголовка, 1984, Киев, 1986) и Всесоюзной симпозиуме " Динамика элементарных атомно-молекуляркых процессов " (Черноголовка, 1985).
3. Республиканских - Прибалтийском семинаре по ионным кристаллам (Таллин, 1985) и по физике криокристаллов (Вильянди, 1978), а также Республиканских совещаниях по физике криокристаллов (Донецк, 1983; Донецк, 1985; Одесса, 1987).
Большинство результатов, полученных впервые в настоящей работе, воспроизведено в ряде лабораторий за рубежом, выдержав таким образом проверку временем.
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 25 печатных работах, перечень которых приведен в конце автореферата.
Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, трех частей, заключения, приложения и списка литературы.