Расчет внутризонной электронной радиолюминесценции диэлектриков Харитонова, Светлана Валерьевна

Введение к работе

Диссертация является продолжением работ по исследованию свечения ионных кристаллов под действием мощных электронных и лазерных пучков, выполненных в Лабораториях нелинейной физики Томского политехнического университета и Института сильноточной электроники СО РАН, и посвящена теоретическому расчету и компьютерному моделированию спектров двух сравнительно новых видов фундаментальной люминесценции диэлектриков — внутризонной электронной и межзонной дырочной при импульсном возбуждении плотными электронными и 'лазерными пучками нано- и пикосекундной длительности.

Актуальность проблемы. Созданные в 60-70х годах наносекуидные сильноточные ускорители электронных пучков и пикосекундные лазеры с эффективными генераторами ультрафиолетовых (УФ) гармоник являются сегодня, наряду с ядерным взрывом, самыми мощными искусственными источниками ионизирующих излучений. Их применение в научных экспериментах привело к существенному прогрессу в исследовании люминесценции оптических диэлектриков. Авторами [1, 2] было обнаружено свечение щелочно-галоидных кристаллов, возбуждаемое плотными электронными пучками. По своим свойствам оно сильно отличалось от всех исследованных ранее видов свечения диэлектриков, прежде всего широким бесструктурным спектром (от ближней ИК до вакуумного УФ), независимостью от температуры и структурных дефектов и др. Они идентифицировали наблюдаемую люминесценцию как внутризон-ную электронную. В работе [3] было получено прямое экспериментальное доказательство того, что источником этого свечения являются излуча-тельные переходы неравновесных ионизационно-иассивных электронов между ветвями закона дисперсии (подзонами) зоны проводимости. В работах [4, 5] были выполнены теоретические оценки спектров и других свойств внутризонной электронной люминесценции, которые показали, что предложенная модель объясняет основные свойства свечения, установленные экспериментально. Один из результатов расчёта: основной вклад в свечение вносят прямые излучательные переходы неравновесных электронов между ветвями закона дисперсии внутри зоны проводимости на фоне интенсивной безызлучательной релаксации их энергии путём испускания фононов всех видов (акустических, оптических и коротковолновых). Вклад непрямых переходов внутри подзон в 10 — 100 раз меньше, чем прямых. Теоретические оценки спектров внутризонной

электронной люминесценции были выполнены в предположении, что вероятность появления высокоэнергетических электронов в зоне проводимости одинакова для всех состояний и не зависит от их энергии, то есть упрощенно считалось, что вероятность появления электрона на уровне Е в зоне пропорциональна плотности одноэлектронных состояний д(Е).

Таким образом, сложилась следующая ситуация. Накоплен большой объем экспериментальных данных по внутризонной электронной люминесценции, выполнены основные теоретические оценки, но нет достаточно полного теоретического расчета этого свечения.

Необходимость детального теоретического расчета спектров внутри-зонной электронной люминесценции и компьютерной модели явления обусловлена тем, что, во-первых, область измерения спектра внутризон-ного свечения ограничена в УФ области собственным поглощением диэлектрика, а в ИК — возможностями измерительной аппаратуры. Расчет дает полный спектр свечения, в том числе и в области, недоступной экспериментальному наблюдению. Это позволяет более полно изучить свойства люминесценции. Во-вторых, экспериментальное исследование является трудоемким и дорогостоящим. Создание компьютерной модели внутризонной электронной люминесценции на нескольких кристаллах дает возможность прогнозировать спектры свечения для других кристаллов, не прибегая к эксперименту, или выполняя ограниченные экспериментальные исследования для уточнения каких-либо характеристик свечения.

В экспериментах специально создают условия, чтобы выделить вну-тризонную электронную люминесценцию в чистом виде. Однако, в обычных условиях она часто смешана с другими видами люминесценции, и возникает проблема выяснения природы свечения. Такая проблема возникла для Csl, возбужденного нано- и пикосекундными электронными и лазерными пучками. Экспериментальные исследования были выполнены в Риге и Томске. Результаты в основном совпали за исключением коротковолновой части спектра. Выли высказаны различные объяснения природы свечения. В [6] предположили, что это свечение есть суперпозиция внутризонной электронной и межзонной дырочной. Только теоретический расчет позволяет выяснить насколько объективным является это предположение.

Цель работы — разработать метод расчета спектров внутризонной электронной и межзонной дырочной люминесценции оптических диэлектриков, возбуждаемых импульсами электронных и лазерных пучков;

выполнить расчет 1) внутризонной электронной люминесценции NaCl и 2) пикосекундной люминесценции Csl как суперпозиции внутризонной электронной и межзонной дырочной;

сравнить результаты расчета с известными экспериментальными данными.

Конкретные задачи работы

1. Разработать алгоритм расчета спектров внутризонной электронной
люминесценции при возбуждении оптических диэлектриков импульс
ными электронными и лазерными пучками. Для этого:

1. Вычислить «мгновенный» спектр ионизационно-пассивных электронов в диэлектрике, возникающий до начала электрон-фононной релаксации.

2. Получить уравнение, описывающее эволюцию энергетического распределения ионизационно-пассивных электронов за счет электрон-фононной релаксации. Выполнить расчет квазистационарного спектра электронов в пассивной области для ионизации.

3. Вычислить спектр внутризонной электронной люминесценции как результат прямых излучательных переходов ионизационно-пассивных электронов зоны проводимости.

2. Произвести расчет спектров внутризонной электронной люминесценции NaCl и Csl и сравнить с экспериментальными данными.

3. Выполнить расчет спектров пикосекундного свечения Csl, возбуждаемых плотными электронными и лазерными пучками нано- и пикосекундной длительности, как суммы двух видов люминесценции

— внутризонной электронной и межзонной дырочной. Сравнить ре
зультаты расчета и эксперимента.

Научная новизна работы

1. Впервые рассчитан «мгновенный» энергетический спектр ионизационно-пассивных электронов в диэлектриках, которые облучаются пучком быстрых электронов. Даже прогресс фемтосекундной лазерной техники не обеспечивает пока временного разрешения, достаточного для измерения «мгновенных» спектров. Компьютерный расчет

— единственный способ их получения.

4. Выполнен достаточно полный теоретический расчет внутризонной электронной радиолюминесценции, возбуждаемой плотными электронными и лазерными пучками нано- и пикосекуидной длительности. Созданная компьютерная модель этого свечения дает хорошее согласие с экспериментально наблюдаемыми спектрами внутризон-ного свечения кристаллов NaCl и Csl. Это позволяет применять её для расчета внутризонной электронной люминесценции других кристаллов.

5. Впервые рассчитан спектр пикосекундного свечения Csl как сумма двух видов люминесценции — внутризонной электронной и межзонной дырочной. Согласие результатов расчета с экспериментальными данными позволило объяснить природу наблюдаемого свечения этого кристалла.

Практическая значимость работы

1. Разработанный алгоритм расчета спектров внутризонной электронной люминесценции диэлектриков, возбуждаемых плотными электронными и лазерными пучками пико- и ианосекундной длительности, проверенный на кристаллах Csl и NaCl, позволяет прогнозировать полный спектр внутризонного свечения оптического диэлектрика, не прибегая к эксперименту.

2. Создание компьютерных моделей фундаментальных видов свечения диэлектриков — внутризонной электронной и межзонной дырочной позволило выяснить природу экспериментально наблюдаемой смешанной пикосекуидной люминесценции кристалла Csl, который является одним из самых эффективных и широко используемых сцинтилляторов.

Защищаемые положения

1. Впервые вычислен двумя методами «мгновенный» энергетический спектр ионизационно-пассивных электронов в диэлектрике, который облучается пучком электронов. Конкретный вид «мгновенного» спектра для каждого материала определяется зависимостью дифференциального сечения ударной ионизации среды от переданной энергии вторичному электрону и структурой спектра плотности состояний зоны проводимости.

2. Алгоритм расчета спектров внутризонной электронной люминесцен
ции диэлектриков состоит из следующих стадий:

расчет «мгновенного» энергетического спектра нонизационно-пасспвных электронов, то есть их распределения по состояниям до начала электрон-фононнои релаксации;

вычисление эволюции спектра неравновесных ионизациошю-пассивных электронов, релаксирующих в кристалле путем испускания - поглощения фононов.

- расчет спектра внутризонного свечения диэлектриков как резуль
тата прямых излучательных переходов ионизационно-пассивных элек
тронов между ветвями закона дисперсии зоны проводимости.

3. Вычисленные свойства внутризонной электронной люминесценции
NaCl и Csl:

широкий и практически бесструктурный спектр,

пикосекундная инерционность,

абсолютный квантовый выход 10~⁴ — Ю^-3 фотонов на электрон-дырочную пару.

выход очень слабо зависит от температуры и дефектов — совпадают с экспериментальными.

4. Вычисленный спектр люминесценции Csl при возбуждении элек
тронными и лазерными пучками как сумма двух видов фундамен
тальной люминесценции — внутризонной электронной и МЄЖЗОНІІОІІ
дырочной имеет пологую коротковолновую часть и резкий подъем а
области 1 -г 1,1 эВ и согласуется с экспериментальными спектрами,
измеренными ранее, что доказывает модель пикосекундной люми
несценции Csl как суммы двух названных видов люминесценции.

Ащфобация работы. Основные результаты работы доложены и обсуждены на: Международной конференции по люминесценции (Москва. 1994 г.); II Международной конференции «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 1995 г.); IX Международной конференции по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск, 1996 г.); XI Международной конференции IEEE по мощной импульсной технике (Балтимор, США, 1997 г.); II Международном симпозиуме KORUS'98 (Томск, 1998 г.); 4 школе-семинаре «Люминесценция и сопутствующие явления» (Иркутск, 1998 г.)

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, раздела «Основные результаты и выводы» и списка цитируемой литературы. Общий объем работы 112 страниц. Из них основной текст и 38 рисунков занимают 99 стр., список литературы из 90 наименований -10 стр., оглавление - 2 стр., титульный лист - 1 стр.