Радиационно-термическая ползучесть сплавов циркония Э110 И Э635 при температурах 50–450 С и облучении до повреждающих доз 60 сна Нуждов Андрей Анатольевич

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1. Влияние облучения на деформационные процессы в оболочечных трубах из циркониевых сплавов (аналитический обзор) 12

1.1 Деформационные процессы в оболочечных трубах в условиях облучения 13

1.1.1 Радиационно-термическая ползучесть и радиационное упрочнение 13

1.2 Влияние низкотемпературного облучения на радиационную ползучесть и радиационный рост 18

1.3 Деформационные процессы в облучённых оболочечных трубах при термическом воздействии 19

1.4 Моделирование деформационных процессов в оболочечных трубах 22

Глава 2. Обоснование выбора комплекса технических средств и методик для исследования ползучести оболочечных труб в реакторных и послереакторных условиях 25

2.1 Выбор объектов испытаний 25

2.2 Выбор методик исследований 28

2.3 Выбор технических средств испытаний 30

2.3.1 Особенности испытаний образцов в реакторе БОР-60 30

2.3.2 Особенности проведения экспериментов в реакторе СМ 32

2.3.3 Особенности внереакторных испытаний образцов 35

Глава 3. Исследование радиационно-термической ползучести оболочечных труб при испытаниях в реакторах БОР-60 и РБТ-6 38

3.1 Испытания при нагружении давлением газа в реакторе БОР-60 38

3.2 Анализ характеристик радиационно-термической ползучести 52

3.2.1 Деформационные характеристики 52

3.2.3 Компоненты ползучести и исследование их характеристик 54

3.2.4 Эквивалентная скорость установившейся ползучести 58

Глава 4. Исследование ползучести и радиационного роста при низкотемпературном облучении в реакторе СМ 60

4.1 Исследование сплава Э110 63

4.2 Исследование сплава Э635 71

4.3 Анализ влияния температуры облучения на деформационные процессы 74

Глава 5. Послереакторные исследования деформационных процессов в оболочечных трубах при термическом воздействии 79

5.1 Задачи послереакторных испытаний при термическом воздействии 79

5.3 Анализ влияния температурного воздействия на деформационные процессы 88

5.3.1 Деформационные процессы при ступенчатом снижении температуры испытаний от 450 до 380 С 89

5.3.2 Деформационные процессы при ступенчатом увеличении температуры от 380 до 415 С 96

5.4 Определение расчётных коэффициентов для модели радиационно-термической ползучести 104

Глава 6. Модель деформационных процессов в облучённых оболочечных трубах из сплавов Э110 и Э635 106

6.1 Модель ползучести при облучении в температурном диапазоне 250-450 С 106

6.2 Модель ползучести при облучении в температурном диапазоне 50-60 С 109

6.3 Модель ползучести предварительно облучённых циркониевых сплавов при термическом воздействии в диапазоне 330-450 С 110

6.4 Верификация модели при определении деформаций оболочек отработавших твэлов реакторов ВВЭР 112

Список использованных источников 116

• Радиационно-термическая ползучесть и радиационное упрочнение
• Исследование сплава Э110
• Деформационные процессы при ступенчатом снижении температуры испытаний от 450 до 380 С
• Верификация модели при определении деформаций оболочек отработавших твэлов реакторов ВВЭР

Введение к работе

Актуальность темы

В водо-водяных энергетических ядерных реакторах на тепловых нейтронах типа ВВЭР основным конструкционным материалом для тепловыделяющих элементов (твэлов) и тепловыделяющих сборок (ТВС) являются сплавы циркония. К циркониевым сплавам, как и к другим конструкционным материалам, предъявляются высокие требования по механическим свойствам и деформационным характеристикам в условиях облучения. Изделия из циркониевых материалов должны иметь достаточную механическую прочность и обеспечивать конструктивную компоновку основных узлов реактора, поэтому вопросам радиационной стойкости этих материалов уделяется большое внимание.

При работе реакторных установок наряду с характерными материаловедческими проблемами, связанными с высокой коррозионной активностью теплоносителя, температурой и механическими нагрузками, имеют место специфические изменения физико-механических свойств конструкционных материалов в результате интенсивного облучения нейтронами. Основные эффекты радиационного воздействия на сплавы циркония проявляются в виде радиационного роста, радиационной ползучести и упрочнения, что влияет на размерные изменения изделий [1]. Деформация изделий из циркониевых сплавов при эксплуатации является важным фактором, определяющим работоспособность активной зоны в целом [2]. Поэтому для увеличения ресурса работы активных зон, повышения надёжности и безопасности эксплуатации ТВС необходимо проведение всестороннего исследования циркониевых сплавов.

Особое место в таких исследованиях занимают вопросы радиационно-термической ползучести оболочечных труб тепловыделяющих элементов. В условиях эксплуатации в оболочках твэлов ВВЭР реализуется как радиационная, так и термическая ползучесть. Совместное влияние этих процессов приводит к накоплению деформации, уровень которой зависит от флюенса нейтронов, механических напряжений, температуры и других факторов [3]. Поэтому выявление особенностей длительных деформационных процессов в оболочках твэлов в зависимости от различных факторов воздействия при высокодозном реакторном облучении является актуальной задачей.

В настоящее время указанная задача приобрела ещё бльшую значимость. Это связано с работами по увеличению выгорания топлива до 60–70 МВтсут/кгU и усложнению режимов эксплуатации реакторов типа ВВЭР, а также с разработкой и реализацией инновационных проектов нового поколения ядерных энергетических установок (ЯЭУ) повышенной безопасности и проектов по повышению надёжности и улучшению топливоиспользования. В связи с увеличением выгорания топлива и расширением эксплуатационного ресурса ЯЭУ элементы конструкции могут подвергаться влиянию высоких доз радиационного повреждения (до 60 сна), поэтому требуется оценка их деформационной стойкости. Кроме того, актуальной является задача, связанная с необходимостью обоснования новых эффективных технологий безопасного хранения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). Рассматриваемая при этом технология "сухого" хранения предполагает изменение температуры оболочек твэлов в диапазоне от 50 до 450 ^оС в переходных и аварийных случаях [4], что требует изучения деформационного поведения

циркониевых оболочек при высоких температурах в нестационарных и переходных режимах и при низких температурах в условиях длительного хранения ОЯТ.

Также предъявляются высокие требования к итоговым результатам исследований. Эти требования предусматривают разработку обобщённой многофакторной расчётной модели [5], описывающей основные аспекты влияния облучения на ползучесть циркониевых сплавов (установившуюся и неустановившуюся ползучесть, анизотропию) в различных ситуациях, включая как стационарные, так и маневренные энергетические режимы эксплуатации с перепадами температуры, в том числе и работу при пониженных температурах в условиях высокопоточного облучения.

Поэтому разработка расчётной модели, позволяющей оценивать и прогнозировать деформационные изменения оболочечных труб из сплавов циркония в широком диапазоне температурно-силовых условий, в том числе в условиях длительного "сухого" хранения ОЯТ, является актуальной задачей. Это отражено в ряде федеральных и отраслевых целевых программ, таких как ФЦП «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007–2010 годы и на перспективу до 2015 года»; ФЦП «Национальная технологическая база», раздел «Технологии ядерной энергетики нового поколения»; ФЦП «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности на 2016–2020 годы и на период до 2030 года»; «Программа НИОКР в обоснование повышения технико-экономических характеристик ядерного топлива для действующих, строящихся и перспективных атомных электростанций «Ядерное топливо и эффективные топливные циклы АЭС в период 2011–2015 годы и на перспективу до 2020 года»» и Программа АО «ТВЭЛ» «Обеспечение атомной энергетики и промышленности циркониевыми материалами и изделиями, конкурентоспособными на мировом рынке» на 2016– 2020 годы.

Целью диссертационной работы является экспериментально-расчётное определение характеристик установившейся ползучести и усовершенствование модели размерных изменений оболочечных труб из сплавов циркония Э110 и Э635 при облучении до доз радиационного повреждения 60 сна в температурном диапазоне 50–450 ^оС с учётом условий "сухого" хранения облучённых циркониевых оболочек.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

1. Разработка технологии проведения исследований и создание комплекса технических средств и методик для изучения ползучести в процессе и после реакторного облучения:

усовершенствование облучательных устройств (ОУ) и создание новых ОУ с целью расширения диапазонов температур, параметров нейтронного потока, деформаций;

разработка методики исследования ползучести труб, нагруженных внутренним давлением газа, применительно к активной зоне и петлевым каналам реактора СМ в диапазоне температур 50–320 ^оС;

разработка эффективных средств измерения размеров облучённых образцов в радиационно-защитной камере.

2. Внутриреакторные исследования линейной (пропорционально зависящей
от напряжения) радиационной ползучести и её анизотропии для оболочек из
сплавов циркония в диапазоне температур 50–340 ^оС при скоростях радиационного
повреждения от 10^-4 сна/ч до 510^-3 сна/ч с использованием установок для
испытания трубчатых образцов (УИТО):

исследование ползучести при нагружении образцов внутренним давлением газа в реакторах БОР-60, СМ и РБТ-6;

уточнение вклада радиационного роста в деформацию в указанных условиях и изучение его корреляции с ползучестью.

1. Внереакторные исследования ползучести облучённых оболочечных труб при ступенчатом снижении и увеличении температуры испытаний в диапазоне 380–450 ^оС при нагружении внутренним давлением газа.

2. Усовершенствование обобщённой модели многокомпонентной радиационно-термической ползучести циркониевых сплавов, разработанной проф. Рогозяновым А.Я. при участии диссертанта, с учётом вновь полученных экспериментальных данных в рамках установившейся ползучести оболочечных труб из сплавов Э110 и Э635, а также её экспериментальная проверка и определение параметров расчётных зависимостей, входящих в структуру модели. Дополнение модели новыми дозовыми и температурными диапазонами её использования:

применительно к условиям эксплуатации твэлов ВВЭР до больших выгораний;

применительно к условиям длительного "сухого" хранения облучённых твэлов ВВЭР.

Научная новизна

1. Получены аналитические выражения, описывающие изменения эквивалентной скорости установившейся радиационно-термической ползучести оболочечных труб из сплавов циркония в зависимости от факторов радиационного воздействия в температурном диапазоне 310–340 ^оС для повреждающих доз до 60 сна, имеющие анизотропный характер и применимые для расчёта ползучести при любых видах нагружения без облучения, в процессе и после реакторного облучения.

2. Впервые установлено, что при высокодозном (плотность потока быстрых нейтронов около 210¹⁵ см^-2с^-1) облучении циркониевых сплавов в области низких температур 50–60 ^оС при сохранении линейной зависимости деформации ползучести от напряжения и дозы повреждения изменяются характеристики ползучести. Об этом свидетельствует уменьшение модуля радиационной ползучести и изменение коэффициентов анизотропии оболочечных труб из сплавов Э110 и Э635.

3. Определено, что в условиях низкотемпературного (при 50–60 ^оС) высокодозного облучения претерпевает изменение процесс радиационного роста, и происходит снижение скорости деформирования оболочечных труб из сплавов Э110 и Э635. Дозовая зависимость деформаций радиационного роста при низких температурах не имеет перегиба и существенного увеличения скорости процесса до дозы 25–30 сна.

4. Выявлена зависимость остаточного радиационного упрочнения циркониевых сплавов от условий облучения в диапазоне 50–350 ^оС. Остаточное

радиационное упрочнение имеет минимальное значение при облучении в температурной области 340–350 ^оС и увеличивается с ростом дозы радиационного повреждения и снижением температуры облучения.

5. Определены новые параметры модели деформационных изменений и получены расчётные дозовые зависимости осевых деформаций оболочечных труб из сплавов циркония Э110 и Э635 применительно к условиям низкотемпературного высокодозного облучения и послереакторных испытаний при температурах до 450 ^оС.

Практическая значимость работы

5. В ходе выполненной работы создан комплекс методик и испытательных средств с высокими техническими характеристиками, позволяющий проводить дореакторные, реакторные и послереакторные исследования ползучести оболочечных труб из сплавов Э110 и Э635 на установившейся стадии при постоянных и переменных факторах воздействия. Результаты работы внедрены в практику деятельности АО «ГНЦ НИИАР» при отработке методики исследования размерных изменений и длительной прочности трубчатых образцов в реакторных и стендовых условиях.

6. На основе вновь полученных экспериментальных результатов определены значения коэффициентов в уравнениях, входящих в структуру расчётной модели. Получены аналитические зависимости, позволяющие рассчитать деформацию оболочечных труб при заданных значениях напряжения и температуры, что даёт возможность, изменяя значения параметров эксплуатации оболочечных труб, определить характеристики их деформационного поведения.

7. В результате проведённых исследований усовершенствована и дополнена обобщённая модель многокомпонентной радиационно-термической ползучести оболочечных труб из сплавов циркония Э110 и Э635 применительно к реальным режимам эксплуатации оболочек твэлов реакторов ВВЭР и условиям "сухого" хранения облучённых твэлов.

8. Полученные экспериментальные данные и выявленные зависимости изменения свойств циркониевых сплавов от условий радиационного воздействия при высокодозном нейтронном облучении включены в отраслевую базу данных по реакторным материалам «Каталог методов реакторных испытаний материалов и изделий ядерной техники» (№ 0229804912 в Государственном регистре баз данных).

9. Полученные данные имеют важное прикладное значение при проектировании изделий активных зон ЯЭУ различного назначения и обосновании их работоспособности, для описания и прогнозирования процесса деформирования оболочек твэлов, эксплуатирующихся до больших выгораний топлива, а также необходимы при разработке технологии обращения изделий из сплавов циркония и для решения задач, связанных с хранением отработавших твэлов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Разработанный комплекс методик позволяет проводить испытания на ползучесть труб из сплавов циркония непосредственно в активных зонах исследовательских реакторов БОР-60, СМ и РБТ-6 при напряжениях до 230 МПа и температурах 50–450 ^оС в среде жидкого натрия, воды и гелия, а также после предварительного облучения вне реактора в среде гелия при аналогичных

напряжениях и температурах 380–450 ^оС с погрешностью определения продольной и тангенциальной деформации 0,01 и 0,1 % соответственно.

2. Снижение температуры облучения оболочечных труб из сплава Э110 с
310–340 ^оС до 50 ^оС приводит к существенному уменьшению модуля радиационной
ползучести, к изменению коэффициентов анизотропии ползучести и дозовых
зависимостей деформации радиационного роста. Аналогичное влияние снижения
температуры получено для труб из сплава Э635. При этом проявляется эффект
сближения деформаций разных по составу и структуре сплавов циркония в
условиях низкотемпературного облучения.

3. Снижение температуры облучения и увеличение дозы радиационного
повреждения приводит к увеличению остаточного радиационного упрочнения
сплавов циркония Э110 и Э635. Во время послерадиационного отжига при
температуре 450 ^оС остаточное радиационное упрочнение достигает минимального
значения и в дальнейшем при более низких температурах испытания не меняется,
что свидетельствует о возврате прочностных характеристик.

4. Установленные расчётные зависимости осевых деформаций и
полученные для них значения коэффициентов позволяют описывать деформацион
ные процессы, происходящие в оболочечных трубах из сплавов циркония Э110 и
Э635 в условиях температурно-силового воздействия в диапазоне температур
50–450 ^оС при облучении и вне реактора после предварительного облучения.

Достоверность результатов

Результаты диссертационного исследования базируются на достаточно большом объёме экспериментальных данных, полученных с использованием стандартных методов и метрологически аттестованных испытательных установок.

Достоверность полученных результатов и выводов подтверждается:

воспроизводимостью полученных экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов;

согласованностью результатов исследования с опубликованными экспериментальными и расчётными результатами других российских и зарубежных авторов;

публикациями основных результатов работы в рецензируемых научных изданиях;

обсуждением результатов диссертации на конференциях и симпозиумах, положительными отзывами и рецензиями ведущих специалистов.

Личный вклад автора

В диссертационной работе представлены результаты, которые были получены автором самостоятельно или в соавторстве с научным руководителем на всех этапах исследовательского процесса: изготовление экспериментальных образцов, разработка и создание средств испытания, разработка алгоритмов и программ обработки данных, полученных при испытаниях, проведение экспериментов и измерений, обработка экспериментальных данных, анализ и обобщение полученных результатов.

Автор непосредственно участвовал в постановке задач, получении и анализе всех результатов под общим руководством д.т.н. А.Я. Рогозянова и д.т.н. В.Д. Рисованого.

Автор принимал непосредственное участие в разработке методик, планировании, подготовке и организации механических испытаний и экспериментов в реакторных установках БОР-60, СМ и РБТ-6, в проведении послереакторных исследований образцов.

Основной объём представленных в работе экспериментальных данных получен лично автором. Им проведены работы по обработке, анализу и обобщению собственных результатов с привлечением литературных данных. В соавторстве выполнена разработка расчётной модели и проведено сопоставление результатов с экспериментальными данными.

Апробация работы

Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих российских и международных конференциях и семинарах: XIV Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (Алушта, 12–17 июня 2000 г.); Шестой Российской конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 11–15 сентября 2000 г.); Международном конгрессе «Энергетика-3000» (Обнинск, 21–23 октября 2002 г.); семинаре КНТС РМ «Вопросы создания новых методик, исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации» (Димитровград, 12–13 ноября 2001 г.); Седьмой Российской конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 8–12 сентября 2003 г.); 6-th International Conference on WWER Fuel Perfomance, Modelling and Experimental Support (19–23 September 2005, Albena, Bulgaria); научно-технической конференции «Экспериментальное обоснование проектных, конструкторских и технологических решений в инновационных разработках ядерной энергетики» (Димитровград, 4–8 декабря 2006 г.); VIII Российской конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 21–25 мая 2007 г.); IX Российской конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 14–18 сентября 2009 г.); Международной научной конференции «Исследовательские реакторы в разработке ядерных технологий нового поколения и фундаментальных исследованиях» (Димитровград, 5–9 декабря 2011 г.); Двенадцатой Международной конференции «Проблемы материаловедения при проектировании, изготовлении и эксплуатации оборудования АЭС» (Санкт-Петербург, 5–8 июня 2012 г.); X Российской конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 27–31 мая 2013 г.).

Публикации

По материалам диссертации в различных российских и зарубежных специализированных изданиях опубликовано 27 печатных работ, в том числе 3 – в журналах из списка ВАК, 3 – в сборниках трудов международных конференций, 6 – в сборниках трудов всероссийских конференций, 15 – в специализированных журналах научных организаций.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из введения, шести глав, выводов и списка используемой литературы.

Диссертация изложена на 123 страницах, содержит 31 рисунок, 35 таблиц и список литературы из 61 наименования.

Радиационно-термическая ползучесть и радиационное упрочнение

Под ползучестью понимается зависящая от времени остаточная пластическая деформация [5-7]. Ползучесть наблюдается при постоянной нагрузке или напряжении. Радиационная ползучесть циркониевых сплавов, возникающая при реакторном облучении, проявляется в накоплении деформации, уровень которой зависит от флюенса быстрых нейтронов, напряжений и температуры. Для расчёта радиационной ползучести, как правило, применяются зависимости её скорости от основных факторов воздействия, основанные на феноменологическом или физическом подходе к описанию деформационного процесса. В реальных условиях при наличии разности давлений в твэле и теплоносителе в оболочках твэлов ВВЭР реализуется как радиационная, так и термическая ползучесть. Результирующая деформация рассматривается как сумма деформаций, возникших в результате влияния каждого из этих процессов. Скорость ползучести зависит от анизотропии материала оболочки. При одинаковых напряжениях скорость деформации в осевом направлении примерно в 1,5 раза больше, чем в тангенциальном. Однако в процессе работы оболочек тангенциальные напряжения вдвое превышают осевые, поэтому деформация ползучести в тангенциальном направлении имеет большее значение. На практике этот эффект проявляется в уменьшении наружного диаметра оболочки твэлов ВВЭР, что в штатных условиях (с учётом распухания топлива) приводит к контакту топливного сердечника с оболочкой. Удлинение твэлов определяется, в основном, процессами радиационной ползучести. Источником осевых напряжений при этом может быть термомеханическое взаимодействие топлива с оболочкой в форме так называемого «храповика» и удлинение топливного сердечника, находящегося в плотном контакте с оболочкой (при высоких выгораниях более 40 МВт-сут/кгГГ).

Анализ особенностей деформирования оболочечных труб из сплавов циркония после реакторного облучения показывает, что в текстурованных ГПУ-материалах проявляются такие же механизмы ползучести, как в материалах с другими кристаллическими решетками [5-11].

При низких температурах (до 200 С) и напряжениях ниже предела текучести имеет место так называемая логарифмическая термическая ползучесть, связанная со скольжением дислокаций. Её скорость асимптотически стремится к нулю вследствие деформационного упрочнения без возврата.

При средних температурах (200-500 С) возможно проявление при низких напряжениях диффузионной ползучести по Кобле (Ко) с диффузией по границам зёрен и по Набарро-Херрингу (Н-Х) с диффузией по объёму зёрен. При более высоких напряжениях проявляется ползучесть со скольжением и переползанием дислокаций с диффузией по объёму зёрен (О) и по дислокационным трубкам (С2). В области средних напряжений ползучесть может быть связана с вязким скольжением дислокаций (деформационное старение, наблюдаемое при большом содержании кислорода в сплавах циркония).

При Т 500 С расширяется область напряжений, где основной вклад дают компоненты ползучести Ко и Н-Х, а при высоких напряжениях наблюдается значительное увеличение скорости ползучести компонент С1 и С2.

Особенности процессов деформирования, происходящих в текстурованных ГПУ-материалах, обусловлены следующими факторами:

- ограниченностью плоскостей и направлений лёгкого скольжения дислокаций;

- наличием, кроме деформационного, решёточного и твёрдорастворного упрочнения, упрочнения выделениями вторых фаз;

- наличием в оболочечных трубах текстуры и связанной с ней специфической анизотропии каждой разновидности (компоненты) ползучести.

При облучении к деформационному и другим видам упрочнения добавляется радиационное упрочнение, которое существенно снижает деформационную способность материала. Причиной этого является появление сложных комплексных радиационных дефектов [12-23]. При средних температурах они представляют собой, в основном, дислокационные петли, концентрация и средний размер которых стабилизируются после набора флюенса F6H быстрых нейтронов с энергией Е 0,1МэВ примерно 1020 см"2. Кроме того, облучение создает точечные диффузионно-активные дефекты, которые ускоряют диффузию, способствуя увеличению скорости ползучести компонент С1 и С2 и появлению чисто радиационной компоненты ползучести (Р), связанной с переползанием дислокационных сегментов и петель без скольжения. Двойная роль облучения приводит к тому, что в зависимости от условий испытаний (температуры Т, напряжения а, плотности потока Фбн быстрых нейтронов или скорости радиационного повреждения К, флюенса F6H ИЛИ ДОЗЫ радиационного повреждения Kt) скорость внутриреакторной ползучести может быть различной по сравнению со скоростью термической ползучести. В сплаве Э110 облучение способствует появлению с -дислокаций, для которых характерно скольжение в базисных плоскостях с последующим переползанием через препятствия (компонента СЗ ползучести). Вклад этих дислокаций в деформацию возрастает с дозой Kt.

В облучённых материалах созданные радиацией дефекты отжигаются при нагреве. Интерес представляет зависимость радиационных повреждений от температуры облучения. Температурную зависимость радиационного упрочнения связывают с изменением вида, формы, размеров и концентрации радиационных комплексов, в частности, обеднённых зон и дислокационных петель [24].

Реакторное облучение вызывает увеличение прочности и уменьшение пластичности оболочек. У большинства сплавов циркония при относительно малых дозах облучения наблюдается затухание приращения предела текучести Со,2 и предела прочности ав по мере роста дозы.

Влияние флюенса Ббн или дозы Kt на прочностные характеристики материалов, получаемые после облучения, обычно описывается степенной зависимостью с показателем степени от 0,33 до 0,5 [24]. Имеются данные о том, что основную долю радиационного упрочнения обеспечивает облучение до Kt = 0,1... 1 сна, после чего структуру упрочняющих дефектов радиационного происхождения можно считать практически стабильной. Вместе с тем при дальнейшем облучении поведение разных сплавов циркония несколько отличается: медленный, но заметный прирост а0,2 и ав наблюдается у сплава Э635, в то время как у сплава Э110 эти характеристики остаются практически неизменными.

В последнее время вместо привычных плотности потока Фбн и флюенса Ббн быстрых нейтронов чаще используются такие физические величины как скорость К и доза Kt радиационного повреждения. При этом в расчёт принимаются скорость образования смещённых атомов (сна/ч) и общее количество произведённых нейтронами смещений (сна), что является одним из наиболее важных структурных эффектов облучения в материале. Использование параметров К и Kt позволяет получать более обоснованную сопоставимость результатов исследований, проведённых в разных реакторах с различным энергетическим спектром нейтронов [25].

Исследование сплава Э110

Испытания газонаполненных трубчатых образцов из сплава Э110 проводили в ячейках 76 и 61 активной зоны реактора СМ при одинаковом расположении соседних ТВС. Условия испытаний: Фбн = (1,93...2,67)1015 CMV, К = (3,6...5,0)10"3 сна/ч, максимальная доза Kt = 60,7 сна, температура Т = 53...56 С, тангенциальные напряжения ае от -13 до 72 МПа, продольные напряжения oz от -6,5 до 36 МПа, радиальные напряжения ог от -11 до -3,8 МПа.

После каждого этапа облучения образцы извлекали из облучательного устройства для измерения их размеров и определения осевых деформаций. Результаты определения относительных изменений размеров образцов в продольном (ez) и тангенциальном (Єє) направлениях в соответствии с продолжительностью t испытания и накопленной дозой Kt радиационного повреждения представлены в таблице 4.2.

Анализ размерных изменений испытанных образцов показал, что наиболее достоверные результаты получены для продольной деформации z. Основной массив данных в этом случае находится за пределами ошибок определения z. Напротив, значительная часть экспериментальных данных по Єє не превышает погрешности её определения. Особенности полученных массивов данных состоят в следующем:

- при одинаковом значении дозы Kt большему давлению внутри образцов (и большему тангенциальному напряжению а о) соответствует большая абсолютная величина продольной деформации (с обратным знаком), т.е. с ростом напряжения образцы укорачиваются;

- для больших ое при достижении определённых значений дозы Kt укорочение образца сменяется его удлинением;

- тангенциальная деформация Єє при одинаковом значении дозы Kt больше у тех образцов, где больше Ое, а с увеличением дозы проявляется тенденция к снижению скорости деформации.

Для выявления причин, вызывающих отмеченные особенности, были проведены расчёты деформаций z и Єе трубчатых образцов применительно к описанным условиям испытаний с использованием аналитических зависимостей для радиационно-термической ползучести и радиационного роста при температуре 300-340 С [31, 39].

При расчётах учитывали также радиальные напряжения, которые для тонкостенных труб при отсутствии противодавления обычно считают пренебрежимо малыми [9] и не принимают во внимание. Наличие противодавления теплоносителя не позволяет пренебречь напряжением аг, которое по абсолютной величине в отдельных образцах превосходит ае (см. таблицу 4.1), создавая трёхосное напряжённое состояние.

Учёт аг потребовал уточнения коэффициентов анизотропии радиационной компоненты ползучести, определённых по результатам испытаний в реакторе БОР-60 трубчатых образцов из сплава Э110, нагруженных внутренним давлением газа [52]. Использовали следующие уравнения, связывающие осевые деформации ползучести, напряжения и коэффициенты анизотропии G, Н и F

С учётом влияния радиального напряжения на деформационный процесс получены уточнённые значения коэффициентов анизотропии (таблица 4.3). Введение такой поправки заметно влияет на расчёт осевых деформаций.

Расчётные дозовые зависимости деформаций z n и е,п для испытываемых образцов представлены на рисунке 4.1. Зависимости были получены на основе результатов аналогичных испытаний в реакторе БОР-60 при температуре 310-340 С и близких скоростях радиационного повреждения (до 2,2-10" сна/ч) с использованием значения В = 1,1-10"4 (МПа-сна)-1 [34] и учётом ar. Также приведена дозовая зависимость продольной деформации Z;P радиационного роста, полученная по результатам работы [28]. Для сравнения показаны экспериментальные точки, полученные на образцах, испытанных в реакторе СМ. Образцы с примерно одинаковым значением тангенциального напряжения Ое объединены в отдельные группы. Обработка результатов также проводилась по группам образцов.

Можно отметить основные особенности полученных дозовых зависимостей z и Єє :

- Во всем диапазоне доз Kt накопленная деформация ограничена абсолютными значениями z менее 0,15 % и єе менее 0,5 %.

- При минимальных значениях Ое наблюдается максимальная положительная деформация z и отрицательная деформация єе.

- Увеличение Ое приводит к смене знака z и Єе вследствие увеличения вклада линейной радиационной ползучести.

При Kt больше 30 сна поведение деформации z несколько меняется, что может быть связано с увеличением вклада в неё радиационного роста.

После сравнения расчётных зависимостей с экспериментальными данными сделаны следующие выводы.

1. Описанные выше особенности деформирования трубчатых образцов из сплава Э110 при низкотемпературном облучении в реакторе СМ объясняются проявлением двух деформационных процессов - анизотропной радиационной ползучести и радиационного роста:

- оба процесса имеют неустановившуюся и установившуюся стадии;

- неустановившаяся стадия заканчивается при дозе радиационного повреждения 2 сна;

- основной вклад радиационного роста в z происходит на неустановившейся стадии;

- радиационная ползучесть уменьшает длину образцов и тем значительнее, чем больше напряжение Ge и доза Kt.

Несмотря на большой разброс точек, все перечисленные особенности проявляются и в поведении тангенциальной деформации е. Однако в этом случае радиационный рост уменьшает диаметр образцов, а ползучесть увеличивает его.

Хотя радиационный рост по определению - это процесс, проходящий в отсутствие внешних напряжений, но из-за текстуры в части зёрен напряжения могут отсутствовать даже при наличии внешних нагрузок. Поэтому рассмотрение радиационного роста в качестве одной из причин размерных изменений образцов в данном случае обосновано.

2. Из-за влияния радиальных напряжений при низких значениях Ge ползучесть приводит к удлинению образцов и уменьшению их диаметра. По мере роста Ge положительная продольная деформация ползучести сменяется отрицательной, а тангенциальная деформация из отрицательной переходит в положительную.

3. Расчёт даёт существенное завышение суммарных осевых деформаций z и е, не отражая наличие начальной ускоренной неустановившейся стадии деформирования, и прогнозирует появление перегиба на дозовой зависимости z при К1; 10сна, не наблюдаемого в данной работе вплоть до 30 сна.

Деформационные процессы при ступенчатом снижении температуры испытаний от 450 до 380 С

Обработку экспериментальных данных проводили на основе разработанной концепции с использованием модели радиационно-термической ползучести оболочечных труб из сплавов циркония [31]. Без нейтронного потока вклад в деформацию вносят компоненты линейной диффузионной изотропной ползучести по Набарро-Херрингу (Н-Х) и Кобле (Ко) и компоненты степенной анизотропной ползучести посредством объёмной диффузии (О) и диффузии по дислокационным трубкам (С2). Кроме того, учитывался отмеченный ранее вклад деформации, не связанной с нагрузкой.

Компоненты С1 и С2 имеют неустановившуюся и установившуюся стадию. Неустановившаяся стадия вызвана деформационным упрочнением и делится на обратимую и необратимую составляющую. Обратимая составляющая образуется при первом испытании или в процессе предварительного облучения. В дальнейшем она практически не меняется. Необратимая составляющая описывается теорией упрочнения. При изменении температуры и напряжения она развивается так, как если бы при новых условиях уже были проведены испытания с получением накопленной ранее деформации.

Деформация образцов по осям 0 и z для тонкостенных образцов, нагруженных внутренним давлением газа (єе = 2 sz, радиальное напряжение аг = 0), записывается в виде

При обработке результатов испытаний неизвестные параметры G, F, С, ан,е, aHi,z, aH2,z и т для компонент С1 и С2 определяли, добиваясь для каждого образца соответствия между расчётными данными Єе,раСч и є2,расч и массивом экспериментальных точек єе и є2 в пределах отклонения Єрасч = (1±0,005)є. На рисунке 5.6 в качестве примера приведены зависимости Єе,Расч(Єе) и Є2,расч(є2) для облучённых образцов из сплава Э110 при температуре испытания 450 С.

Результаты обработки данных по необлучённым (С и aH2,z равны нулю) образцам из сплава Э110 представлены в таблице 5.5.

Используя теорию упрочнения установили, что после испытаний при 450 С неустановившаяся стадия ползучести отсутствует, а нелинейный характер временных зависимостей єе и sz целиком определяется не связанными с нагрузкой изменениями размеров образцов. Такие изменения при температуре 450 и 410 С можно объяснить поглощением водорода при испытаниях в среде гелия технической чистоты [55]. При температуре 380 С без нагрузки растёт диаметр и уменьшается длина. Такое поведение может быть связано с выпадением гидридов в условиях наличия текстуры и нагрузки.

При всех температурах анизотропия степенной ползучести остаётся, как правило, одинаковой. Однако коэффициенты анизотропии отдельных образцов несколько различаются вследствие различия характеристик текстуры оболочечных труб. Это сказывается на осевых деформациях и их соотношениях. У образца 4 при температуре 450 С коэффициенты G и F заметно отличаются от полученных при меньших температурах. По всей вероятности, это связано со специфическим изменением микроструктуры.

Результаты обработки данных по облучённым образцам из сплава Э110 представлены в таблице 5.6. Длительное воздействие радиации с накоплением больших доз Kt и существенных деформаций исключило неустановившуюся стадию степенной ползучести в большей части образцов. Только у слабо нагруженных образцов 1 и 2, облучённых в реакторе БОР-60, указанная стадия наблюдается при температуре 450 С, но при более низких температурах она отсутствует.

Вклад в деформацию не связанных с нагрузкой размерных изменений, как уже отмечалось, имеет ряд особенностей. При температуре 450 С увеличивается диаметр, длина сначала интенсивно уменьшается, а в дальнейшем имеет обратную тенденцию. Наблюдается процесс противоположный радиационному росту при облучении, на который накладывает влияние поглощение водорода. При температуре 410 С это влияние становится ещё заметнее - коэффициент aHi,z в некоторых случаях становится положительным. При температуре 380 С вследствие выпадения гидридов поведение этого типа деформации становится таким же, как у необлучённых образцов. На зависящую от температуры постоянную времени т облучение не оказало заметного влияния, что свидетельствует о термически активируемой диффузии в обоих случаях.

Коэффициенты анизотропии у всех образцов при разных температурах практически одинаковы. Однако параметр остаточного радиационного упрочнения "С" меняется от 0,4 до 28-35 в зависимости от условий облучения. Минимальное значение С = 0,4 получено для образца 65, облучённого при максимальной температуре (Тобл= 336...338 С) до небольшой дозы повреждения (Kt = 4,9cHa). У образца 67, облучённого при той же температуре до Kt = 18 сна, значение "С" увеличилось до 0,6. Снижение средней температуры облучения до -322 С приводит к увеличению "С". При этом влияние дозы повреждения на "С" выражено в несколько большей степени: увеличение Kt с 6,2 сна (образец 78) до 18 сна (образец 64) привело к росту "С" от 1,2 до 2,3. Значительное снижение Тобл до 53-56 С и увеличение Kt до 31 и 39,3 сна резко увеличило остаточное радиационное упрочнение до 18-20 (образцы 1, 2, 7) и до 28-35 (образец 6, у которого обнаружен изгиб продольной оси).

Если не принимать во внимание искажённое поведение "С" образца 6, можно сделать заключение о том, что после выдержки облучённых образцов при температуре 450 С остаточное радиационное упрочнение остаётся практически постоянным и не меняется при более низких температурах испытания. С учётом этого факта и относительно слабого влияния Kt при дозах свыше 4,9 сна описанные результаты представили в виде зависимости "С" от Т0бл (рисунок 5.7). Можно предположить, что эта зависимость линейная. Однако в дальнейшем целесообразно проведение облучения при промежуточных температурах, чтобы уточнить истинный характер зависимости.

Обработка результатов испытаний образцов из сплава Э635 показала, что их поведение без облучения и после облучения качественно такое же, как и образцов из сплава Э110.

В таблице 5.7 представлены расчётные параметры для облучённых образцов. В данном случае облучение проводили в реакторе БОР-60 до больших доз радиационного повреждения. Параметр "С" изменяется в пределах 1,4-3,0. Зависимость его от Kt не очевидна вследствие больших различий коэффициентов анизотропии испытываемых образцов. Такое различие может быть связано с широким диапазоном колебания коэффициента текстуры штатных оболочечных труб, из которых изготавливали образцы [28]. Температура облучения была практически одинаковой, что не позволило проанализировать её влияние на "С". При этом радиационное упрочнение осталось постоянным при разных температурах испытаний. Не связанные с нагрузкой размерные изменения образцов описываются такими же зависимостями, как для сплава Э110 - с одинаковыми постоянными времени х.

Аппроксимирующие зависимости на рисунках 5.2-5.5 получены с использованием указанных в таблицах 5.5-5.7 параметров и демонстрируют удовлетворительное соответствие между экспериментальными и расчётными данными. Из проведенного качественного и количественного анализа результатов испытаний следует: - Деформацию облучённых оболочечных труб, нагруженных давлением газа, при ступенчатом уменьшении температуры послереакторных испытаний можно описывать в рамках разработанной концепции с учётом размерных изменений, не связанных с воздействием нагрузки.

- Основными факторами влияния на ползучесть являются температура, напряжение, остаточное радиационное упрочнение, накопленная деформация, индивидуальные характеристики анизотропии образцов.

- Остаточное радиационное упрочнение, уменьшающее деформацию ползучести, определяется максимальной температурой испытания, температурой облучения и дозой радиационного повреждения и практически не меняется при снижении температуры испытания.

- Накопленная при облучении деформация труб, нагруженных внутренним давлением газа, как правило, исключает неустановившуюся стадию послереакторной ползучести.

- Особенностью анизотропии степенной (дислокационной) ползучести оболочечных труб является то, что коэффициент анизотропии G 0,5, а коэффициент анизотропии F 0. При этом длина образца уменьшается пропорционально (0,5 - G), а диаметр увеличивается пропорционально (F + G/2). Коэффициенты G и F у образцов из сплава Э110 различаются в пределах 0,53-0,58 и 0,18-0,30, а у образцов из сплава Э635 в пределах 0,59-0,70 и 0,34-0,52 соответственно. Это является причиной различия осевых деформаций и их соотношений в разных образцах.

- Изменение размеров необлучённых образцов без нагрузки объясняется поглощением водорода при температурах 450 и 410 С и выпадением гидридов при 380 С. У облучённых образцов эффект от поглощения водорода сочетается с отжигом деформации радиационного роста, накопленной при облучении. На кинетику этих процессов облучение не оказывает заметного влияния, что свидетельствует об их развитии посредством термической диффузии. Процессы изменения размеров образцов, не связанные с нагружением, оказывают заметное влияние на деформацию образцов при относительно низких напряжениях и могут поменять вид зависимости sz , образовав на ней перегиб и переход от положительной деформации к отрицательной.

- После выдержки при максимальной температуре испытания остаточное радиационное упрочнение становится практически неизменным при меньших температурах испытания. То есть наблюдается эффект отжига радиационного упрочнения. Это послужило причиной проведения испытаний со ступенчатым увеличением температуры от 380 до 415 С с целью изучения кинетики отжига радиационного упрочнения и его влияния на характеристики ползучести.

Верификация модели при определении деформаций оболочек отработавших твэлов реакторов ВВЭР

Для сопоставления фактических и прогнозируемых деформаций оболочек отработавших твэлов использовали результаты внереакторных испытаний при температуре 450 С двух полномасштабных (№ 26 и № 60) и рефабрикованных (№№ 8, 11, 12, 14 и 15) твэлов с оболочками из сплава Э110. Выгорание топлива при эксплуатации твэлов было в пределах 38-48 МВт-сут/кги, что соответствует Kt = 9...11 сна. Методика испытаний описана в работе [58]. Рефабрикованные твэлы заполняли гелием с заданным давлением. Давление газов в полномасштабных твэлах определяли проколом после испытаний. По величине давления газа рассчитывали усреднённые значения напряжения в оболочках твэлов. Результаты периодических измерений тангенциальной деформации приведены в таблице 6.7.

В отличие от образцов, на внутреннюю поверхность оболочек твэлов оказывали влияние газовые продукты деления топлива. Вследствие этого, для описания не связанных с ползучестью изменений диаметра оболочек, в формулу (5.6) внесены некоторые изменения

Модель ползучести и выражение (6.9) позволяют адекватно описать результаты испытаний всех твэлов [59]. Расчётные значения коэффициентов, приведённые в таблице 6.8, не противоречат разработанной концепции деформационных процессов.

Расчётные значения "С" также находятся в полном соответствии с формулой (5.9). Этот результат важен, поскольку температуры испытаний образцов в реакторе БОР-60 и эксплуатации оболочек твэлов в реакторах типа ВВЭР практически одинаковы.

Кинетика неустановившейся ползучести, определяемая коэффициентом а2, и её максимальный вклад в деформацию (коэффициент ai) характерны для облучённых образцов [31, 56]. Коэффициент ai отличается у разных твэлов примерно в 2 раза. Этот результат можно объяснить тем, что при выгораниях топлива 40-50 МВт-сут/кги оболочки одних твэлов могут быть нагружены преобладающим наружным давлением теплоносителя, на оболочки других твэлов уже может частично воздействовать изнутри распухающее топливо [60]. При последующих испытаниях твэлов при температуре 450 С оболочки нагружены только внутренним давлением газа. В этих условиях у оболочек одних твэлов диаметр впервые увеличивался с сильно выраженной неустановившейся стадией ползучести. У оболочек других твэлов процесс частичного увеличения диаметра имел место ещё при эксплуатации. Поэтому во втором случае вклад неустановившейся стадии оказался меньшим.

Для деформации, не связанной с ползучестью, постоянная времени х при одной и той же температуре испытаний одинакова у образцов и оболочек твэлов. Коэффициент ані,е у образцов изменяется в пределах 0,10-0,17 % при ан2,е = 0 (см. таблицу 5.8). Примерно так же развивается этот вид деформации оболочек твэлов при низких напряжениях (см. таблицу 6.8). При повышенных напряжениях коэффициент аН2,е чаще всего отличается от нуля и может быть разным по знаку. Это ещё раз свидетельствует о том, что оболочки облучённых твэлов являются более сложным объектом испытания [61]. Каждая из оболочек имеет свои особенности. Эти особенности должны быть учтены при прогнозировании поведения твэлов.