Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Радиационно-стойкие конструкционные композиционные материалы на цементном вяжущем для защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок Ястребинский Роман Николаевич

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Ястребинский Роман Николаевич. Радиационно-стойкие конструкционные композиционные материалы на цементном вяжущем для защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок: диссертация ... доктора Технических наук: 01.04.07 / Ястребинский Роман Николаевич;[Место защиты: ФГАОУ ВО «Белгородский государственный национальный исследовательский университет»], 2018

Содержание к диссертации

Введение

1 Анализ проблем разработки и использования радиационно-стойких материалов для ядерной энергетики 18

1.1 Состояние атомной энергетики и перспективы развития в России и в мире 18

1.2 Проблемы радиационной безопасности при проектировании и эксплуатации ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок 24

1.3 Радиационная стойкость конструкционных реакторных материалов на основе цементных вяжущих 29

1.4 Образование захватного гамма-излучения и радиационная активация материалов радиационной защиты 40

1.5 Требования к инженерным методам расчета радиационной защиты 43

1.6 Требования и рекомендации к материалам и конструкции радиационной защиты ядерных энергетических установок и реакторов АЭС 47

1.7 Традиционные и перспективные радиационно-защитные материалы для ядерной энергетики 51 Выводы по главе 1 57

2 Проектирование и разработка состава радиационной защиты 61

2.1 Состав радиационной защиты для АЭС 63

2.2 Состав радиационной защиты для транспортных ядерных энергетических установок 72

2.3 Методы расчета, используемые при разработке радиационной защиты 78

Выводы по главе 2 82

3 Радиационно-стойкий железо-магнетито-серпентинитовый композиционный материал для радиационной защиты реакторов АЭС 85

3.1 Моделирование реакторной защиты на основе железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона (ЖМСЦБ) 85

3.2 Модифицированные железооксидные и нанотрубчатые заполнители ЖМСЦБ 103

3.3 Технология получения конструкционного композиционного материала на основе ЖМСЦБ 115

Выводы по главе 3 130

4 Термостойкие композиционные материалы на основе модифицированной дроби гидрида титана для радиационной защиты транспортных ЯЭУ 133

4.1 Многогрупповое моделирование защиты от нейтронного и гамма-излучения материалами на основе гидрида титана 133

4.2 Термическая стабильность дроби гидрида титана и способы ее повышения 148

4.3. Технология получения термостойкого композиционного материала на основе модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) для радиационной защиты транспортных ЯЭУ 172

Выводы по главе 4 179

5 Оценка основных характеристик радиационной защиты и активируемости материала ЖМСЦБ 183

5.1 Ослабление нейтронного и гамма-излучения радиоизотопных источников железо-магнетито-серпентинитовым цементным бетоном 183

5.2 Оценка радиационно-защитных свойств ЖМСЦБ на исследовательском реакторе ИР-50 191

5.3 Активируемость материала радиационной защиты на основе ЖМСЦБ 206

Выводы по главе 5 215

6 Оценка основных характеристик радиационной защиты и активируемости материала КМДГТ 218

6.1 Оценка защитных свойств материала КМДГТ с использованием радиоизотопных источников 218

6.2 Реакторные испытания материала КМДГТ на исследовательской установке ОР-М 231

6.3. Активируемость материала КМДГТ при реакторном облучении 253

Выводы по главе 6 262

7 Исследования радиационной стойкости материалов радиационной защиты 266

7.1 Воздействие быстрых электронов на радиационную стойкость ЖМСЦБ 267

7.2 Радиационная стойкость ЖМСЦБ при - облучении 278

7.3 Исследование газовыделения при термообработке и радиолизе ЖМСЦБ 294

7.4 Радиационная стойкость КМДГТ в потоке быстрых нейтронов 299

7.5 Радиационная стойкость КМДГТ в потоке гамма-излучения 303

Выводы по главе 7 318

Заключение 322

Библиографический список 329

Приложения 361

Введение к работе

Актуальность. Обеспечение безопасной эксплуатации ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок (ЯЭУ) требует решения проблемы создания высокоэффективных материалов радиационной защиты, сохраняющих эксплуатационные характеристики при повышенных, длительных радиационно-термических нагрузках.

Согласно энергетической стратегии России на период до 2030 г., а также
целей АО «Концерна Росэнергоатом» важной задачей является модернизация,
повышение безопасности и продление сроков эксплуатации на проектном уровне
мощности энергоблоков АЭС с реакторами РБМК, где необходима замена
железо-барий-серпентинитового цементного камня (ЖБСЦК). Наиболее

актуальной является проблема создания конструкционных радиационно-
защитных материалов, обладающих свойствами радиационного упрочнения под
воздействием высокоэнергетических потоков излучений. Известные

радиационно-защитные тяжелые бетоны обладают недостаточной радиационно-термической стойкостью и однородностью структуры, что существенно снижает их физико-механические и радиационно-защитные характеристики в процессе эксплуатации, вызванные радиационным охрупчиванием материала защиты.

Радиационная защита транспортных ЯЭУ имеет проблемы

эффективности, прочности, надежности и конструктивные ограничения. Программа развития ядерной энергетики ВМФ России в рамках МЦП «Энергетика-А–2020» ставит задачи повышения надежности и радиационной безопасности ядерных установок, разработки поглощающих конструкционных материалов, обеспечивающих повышенный жизненный цикл транспортных ЯЭУ. Стесненность энергетических отсеков судов и массогабаритные характеристики транспортных ЯЭУ ограничивают выбор материалов и усложняют конструкцию радиационной защиты. Применяемые в ряде проектов транспортных ЯЭУ радиационно-защитные материалы на основе компактного гидрида титана имеют недостаточную термическую стойкость, что вызывает проблемы термодиффузии водорода и безопасной эксплуатации ядерной установки. При этом для перспективных проектов наиболее актуально создание термостойкой «сухой» радиационной защиты, обеспечивающей повышенные эксплуатационные и технико-экономические показатели ЯЭУ.

Решение указанных проблем возможно на основе новых научных и
научно-технических подходов к разработке радиационно-стойких

конструкционных композиционных материалов радиационной защиты, с
использованием модифицированных заполнителей, общих физических

закономерностей взаимодействия излучения с веществом, математических методов анализа и экспериментальных исследований защитных свойств материалов при реакторном облучении.

Связь работы с научными программами. Работа выполнена в рамках межотраслевых программ МЦП «Энергетика-А–2015» и «Энергетика-А–2020» Госкорпорации «Росатом»; ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры

инновационной России на 2009-2013 гг.» (Государственный контракт № 02.740.11.0474 от 18.11.2009; соглашение № 14.B37.21.0298 от 27.07.2012); базовой части Государственного задания Минобрнауки РФ (проект № 1300 от 01.03.2014 г. по заданию №2014/8); гранта РФФИ (проект №14-41-08059 от 14.10.2014).

Степень разработанности темы. Существующие методы и подходы получения радиационно-защитных материалов на цементных вяжущих основаны на использовании заполнителей с неактивной поверхностью, что не обеспечивает требуемых эксплуатационных свойств защиты и приводит к возникновению значительных внутренних напряжений в композите при радиационно-термических нагрузках, а также к разрушению цементной матрицы в процессе радиолиза связанной воды. Не решены вопросы повышения термостабильности гидрида титана, проблемы термодиффузии водорода, структурно-фазовых превращений и дефектности решетки кристалла при радиационно-термическом воздействии.

Недостаточно экспериментальных данных по верификации двухмерных и
трехмерных расчетных моделей, позволяющих прогнозировать радиационно-
защитные свойства материалов на основе железооксидных и металлогидридных
систем. Среди значимых факторов, определяющих радиационную

повреждаемость материалов, слабо изучены промежуточные процессы

воздействия электронного излучения и их влияние на структурно-фазовые превращения и дефектность железооксидных кристаллов. Не изучены механизмы радиационного упрочнения в цементно-магнетитовых матрицах, а также вопросы структурно-фазовых превращений в железооксидных и металлогидридных цементных композитах при радиационно-термическом воздействии. При исследовании взаимодействия реакторного излучения с материалами радиационной защиты на основе металлогидридных систем, не рассмотрены процессы ослабления сопутствующего нейтронному потоку гамма-излучения и его влияние на формирование мощности дозы за защитой.

Цель работы: Разработка научно-технических основ создания

высокоэффективных, малоактивируемых конструкционных материалов на основе портландцемента с высокой радиационной и термической стойкостью для радиационной защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ЯЭУ.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

1. Теоретическое обоснование научно-технических основ и физико-
химических подходов создания высокоэффективных конструкционных
композиционных материалов на портландцементном вяжущем для
радиационной защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ЯЭУ.

2. Моделирование взаимодействия реакторного излучения с материалами
на основе железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона (ЖМСЦБ) и
гидрида титана.

3. Разработка научно-технических основ создания и технологии
получения конструкционного композиционного материала на основе

модифицированных железооксидных и нанотрубчатых заполнителей для радиационной защиты реакторов АЭС.

4. Разработка научно-технических основ создания и технологии
получения термостойкого композиционного материала на основе
модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) для радиационной защиты
транспортных ЯЭУ.

5. Оценка расчетных и экспериментальных характеристик радиационной
защиты и активируемости материалов ЖМСЦБ и КМДГТ по отношению к
нейтронному и гамма-излучению.

6. Теоретические и экспериментальные исследования радиационной
стойкости, механизмов радиационного упрочнения и охрупчивания в материалах
радиационной защиты ЖМСЦБ и КМДГТ при воздействии
высокоэнергетических потоков излучений.

7. Разработка технологической документации на материалы радиационной
защиты на основе ЖМСЦБ и КМДГТ, и рекомендаций по их промышленному
использованию.

Научная новизна. Теоретически обоснован и экспериментально
подтвержден новый концептуальный подход к созданию высокоэффективных
конструкционных радиационно-защитных материалов на портландцементном
вяжущем, обладающих повышенной радиационно-термической стойкостью,
основанный на применении функциональных железооксидных и

металлогидридных модифицированных наполнителей с активированной

поверхностью. Научную новизну работы определяют следующие положения:

- Установлены особенности поглощения, отражения и прохождения -
излучения в железооксидной матрице в зависимости от энергии излучения,
толщины и состава защиты ЖМСЦБ. Показано, что использование
железооксидного наполнителя с аморфно-кристаллической решеткой в
низкоэнергетической области фотонов (Е<0,5 МэВ) снижает энергетический
коэффициент пропускания и приводит к росту характеристик энергетического
альбедо.

- Предложены механизмы модифицирования поверхности
железооксидного магнетитового наполнителя методом иммобилизации с
помощью ионов Fe3+, что позволяет создать стабильную систему
топохимических связей с портландцементным связующим и интенсифицирует
процессы гидратации клинкерных минералов.

- Выявлены закономерности протекания процессов силикатообразования в
цементно-магнетитовой матрице ЖМСЦБ, основанные на использовании
гидроксилированной поверхности магнетитового заполнителя. Показано, что
модифицированные кристаллы магнетита выступают центром кристаллизации
для продуктов гидратации клинкерных минералов.

- Установлены механизмы синтеза термостойких нанотрубчатых
магниевых гидросиликатов структуры хризотила, с повышенной способностью
поглощения нейтронного излучения и гидротермической устойчивостью, путем
введения в их структуру борсодержащих соединений, с последующей

локализацией кристаллогидратных фаз гидратированным аморфным

кремнезёмом.

- Предложены механизмы модифицирования дроби гидрида титана
методом поверхностной сборки, путем предварительного ее активирования из
раствора органосиликонатом натрия, с последующей прививкой боратных ионов
и термическим синтезом органоборосиликонатов. Показано, что протекающие
структурно-фазовые превращения в боросиликонатном покрытии, при
термическом отжиге модифицированной дроби гидрида титана, активируют
твердофазовые взаимодействия и способствуют закреплению модификационной
оболочки.

Изучена структура титанового покрытия на поверхности дроби гидрида титана, нанесенного методом ионно-плазменного вакуумного магнетронного напыления. За счет встраивания атомов титана в кристаллическую решетку дроби, на поверхности формируется зернистая структура молекул титана с размером зерен 20-50 нм.

Установлен механизм структурно-фазовых изменений оксидов железа в ЖМСЦБ при электронном облучении, заключающийся в аморфизации кристаллов и восстановлении ионов Fe3+ магнетитовой фазы до Fe2+ в октаэдрической координации [Fe2+O6], со стремлением к повышению симметрии зарядов в атоме железа при повышенных дозах электронного облучения.

- Установлен механизм радиационного упрочнения ЖМСЦБ при
высокоэнергетическом гамма-облучении, обусловленный процессами
твердофазового взаимодействия с проявлением эффекта Хедвала и образованием
в системе ферритов кальция, обладающих повышенной физической и
рентгеновской плотностью. При поглощенных дозах гамма-излучения 1,5-2,0
МГр, образующиеся ферриты кальция препятствуют процессам радиолиза
связанной воды и радиационно-химической дегидратации гидросиликатов
кальция в цементном камне. Поглощенная доза облучения 5 МГр приводит к
образованию разупорядоченной структуры ферритов кальция с тетраэдрической
[Fе3+О4] и октаэдрической [Fе3+О6] координацией. При повышении поглощенной
дозы до 10 МГр происходит снижение степени дефектности микроструктуры
ферритов с преобладанием в ней октаэдрических группировок [Fе3+О6].

Теоретическая и практическая значимость. Теоретически обоснован
состав и реализована технология получения радиационно-стойкого

конструкционного железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона
(ЖМСЦБ) для радиационной защиты АЭС, основанные на использовании
магнетитового железорудного наполнителя с активированной поверхностью.
Разработаны методы модифицирования наполнителей ЖМСЦБ на основе
железооксидных и гидросиликатных систем, с целью улучшения

технологических параметров получения и свойств ЖМСЦБ. Показано, что введение кремнийорганического модификатора на основе тетраэтоксисилана в состав ЖМСЦБ, приводит к увеличению структурной плотности и прочности композита за счет интенсифицирования процессов силикатообразования в портландцементной матрице, особенно в гидротермальных условиях. Разработан

способ получения термостойкого нанотрубчатого хризотилового наполнителя бетона с повышенной способностью поглощения тепловых нейтронов.

Теоретически обоснованы способы повышения термостабильности дроби
гидрида титана методами химического модифицирования поверхности и
ионоплазменного напыления металлического покрытия, повышающие

начальную температуру термодиффузии водорода, соответственно, до 649 и 695
С. Разработаны составы и технология получения композиционного материала
радиационной защиты на основе модифицированной дроби гидрида титана
(КМДГТ), с повышенной радиационно-термической стойкостью для

транспортных ЯЭУ.

Длина релаксации для функционалов нейтронного излучения в ЖМСЦБ на 15-20% меньше, чем в известном аналоге на основе железо-барий-серпентинитового цементного камня (ЖБСЦК). Поэтому, при замене блоков из ЖБСЦК серии сб.11 реакторов РБМК АЭС на блоки из материала ЖМСЦБ, мощность дозы нейтронов на настиле плит реактора снижается в 1,5-2,0 раза. При воздействии высоких доз гамма-облучения разработанный ЖМСЦБ сохраняет эксплуатационные свойства вплоть до 30 МГр, с увеличением механической прочности до 35% в интервале доз от 1 до 10 МГр.

Показано, что использование борсодержащего хризотила в ЖМСЦБ способствует образованию равновесного спектра быстрых и тепловых нейтронов в защитном композите. При толщине защиты свыше 5 см ослабление плотности потока тепловых нейтронов происходит одинаково с быстрыми, с длиной релаксации 10,60 ± 0,11 см.

При нейтронном облучении в материалах на основе гидрида титана, мощность дозы гамма-излучения за защитой формируется в основном захватными гамма-квантами, образующимися в начальном слое материала толщиной несколько сантиметров. Использование модифицированной дроби гидрида титана увеличивает радиационную стойкость КМДГТ, в сравнении с не модифицированной дробью, до 10 МГр.

В условиях реакторного облучения показано, что ослабление

сопутствующего нейтронному потоку и вторичного гамма-излучения в материале КМДГТ происходит, начиная с 20 см слоя защиты. Введение в состав КМДГТ борсодержащей добавки в количестве 5 масс.%, снижает толщину слоя ослабления до 10 см.

Полученные значения основных радиационных функционалов позволяют прогнозировать состав, толщину и геометрию радиационной защиты для расчетной или известной интенсивности излучения реакторной установки.

Расчеты переноса нейтронного и фотонного излучений в материалах
ЖМСЦБ и КМДГТ в защитных двухмерных и трехмерных геометриях методом
дискретных ординат, показали хорошее согласие с экспериментальными
результатами (отклонения между расчетными и экспериментальными

значениями длин релаксации составляют не более 7%), что позволяет использовать полученные верифицированные модели при проектировании

радиационной защиты для стационарных и транспортных ядерных

энергетических объектов.

Методология и методы исследования. При разработке материалов
радиационной защиты использован новый подход, основанный на применении
модифицированных нейтронно- и гамма- защитных наполнителей с

активированной поверхностью, обладающих повышенной совместимостью со
связующей матрицей и обеспечивающих получение радиационно- и

термостойких малоактивируемых конструкционных материалов с повышенными технико-экономическими показателями.

При проектировании радиационной защиты использован системный
подход, основанный на применении многогрупповых и имитационных методов
моделирования, технологических испытаний материалов, воздействии

радиоизотопных источников излучений, проведении полномасштабных

реакторных испытаний и верификации двухмерных и трехмерных расчетных моделей.

Исследование свойств материалов проводили с использованием методов рентгенофазового и рентгенофлуоресцентного анализа (РФА, XRF), растровой и просвечивающей электронной микроскопии (РЭМ, ПЭМ), термогравиметрии (ДТГ, ДТА), спектральной модуляционной эллипсометрии, сканирующей зондовой атомно-силовой микроскопии (АСМ), ЯГР, ИК-спектроскопии, газовой хроматографии, а также физико-механических и теплофизических методов испытаний.

Экспериментальные исследования радиационно-защитных свойств и
радиационной стойкости разработанных материалов проводили с

использованием радиоизотопных источников (60Со, 137Cs, Pu--Ве), электронного ускорителя Микротрон-сТ (ИМЕТ РАН), экспериментальных реакторных установок ИР-50 (АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля»), ИВВ-2М (АО «ИРМ»), ОР-М (НИЦ «Курчатовский институт»).

Положения, выносимые на защиту:

1. Теоретическое обоснование использования функциональных
нейтронно- и гамма-защитных наполнителей на основе модифицированных
железооксидных и металлогидридных систем, обеспечивающих многоуровневое
повышение эксплуатационных характеристик радиационной защиты.

  1. Многогрупповое и имитационное моделирование ослабления радиационных функционалов железооксидными и металлогидридными портландцементными композитами.

  2. Механизмы и способы модифицирования железооксидных и гидросиликатных наполнителей, закономерности формирования структуры, состава и свойств железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона для радиационной защиты реакторов АЭС.

4. Механизмы модифицирования дроби гидрида титана
органоборосиликонатами и структурно-фазовые превращения
модификационных оболочек при термическом отжиге.

5. Особенности пространственного и энергетического распределения
нейтронного и гамма-излучения в модифицированных железооксидных и
металлогидридных системах; верификация двухмерных и трехмерных моделей
по результатам реакторных испытаний, и влияние состава материалов защиты на
процессы радиационной активации.

6. Структурно-фазовые превращения, механизмы радиационного
упрочнения и охрупчивания в модифицированных железооксидных и
металлогидридных портландцементных композитах защиты под воздействием
высокоэнергетических потоков излучений.

Достоверность результатов работы. Достоверность полученных

результатов обусловлена широким комплексом проведенных

экспериментальных исследований, с использованием современного

сертифицированного и поверенного оборудования Центра высоких технологий
БГТУ им. В.Г. Шухова, использованием аттестованных методик и методов
моделирования на основе известных программных кодов, а также проведением
полномасштабных реакторных испытаний. Обоснованность применяемых
многогрупповых и имитационных методов расчета взаимодействия реакторного
излучения с материалами радиационной защиты подтверждена высокой
степенью соответствия экспериментальным результатам. Достоверность

проведенных ядерно-физических экспериментальных исследований в области физики переноса нейтронов и фотонов реакторного диапазона энергий, обусловлена использованием высокоактивных аттестованных изотопных источников и экспериментальных реакторных установок АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля», НИЦ «Курчатовский институт», АО «ИРМ».

Реализация результатов работы. По результатам проведенных

исследований разработана нормативная документация, утвержденная АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля» (г. Москва):

на производство радиационно-защитных блоков из ЖМСЦБ для АЭС с РБМК разработан технологический регламент (инв. №Б.10-11/28) и технологическая инструкция №И.448-2004 «Приготовление и укладка железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона в конструкции биологической защиты реактора РБМК»;

на производство радиационной защиты из КМДГТ для транспортных ЯЭУ разработан технологический регламент ТР2066339-11/27-01-13 и технологическая инструкция И-11/27/01-13 «Материал на основе дроби гидрида титана и портландцемента для биологической защиты. Порядок приготовления, укладка и сушка».

Разработанный радиационно-защитный материал ЖМСЦБ был

использован для реакторов РБМ-К15 в комплексной системе контроля,
управления и защиты (КСКУЗ) при проведении капитального ремонта,
модернизации и полномасштабной реконструкции 3-го и 4-го энергоблоков
Курской АЭС (2008, 2009, 2016 г.г.), 1-го и 2-го энергоблоков Смоленской АЭС
(2010 - 2013 г.г.), что позволило вернуть их на проектный уровень мощности и
достигнуть уровня безопасности, удовлетворяющего современным

отечественным и международным требованиям. Кроме того, разработанный материал ЖМСЦБ был использован при реконструкции радиационной защиты помещений лучевой терапии ряда диагностических медицинских центров.

Разработанные материалы радиационной защиты транспортных ЯЭУ на основе модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) приняты к внедрению в АО «ОКБМ Африкантов» (г. Н. Новгород) и запущены в серийное производство на АО «ПО «Севмаш» (г. Северодвинск) Госкорпорации «Росатом» РФ.

Реализация результатов работы подтверждена соответствующими актами внедрения.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были
представлены на следующих научно-практических и научно-технических
конференциях: Международной научно-практической конференции «Проблемы
и пути создания композиционных материалов и технологий из вторичных
минеральных ресурсов» (Новокузнецк, СибГИУ, 2003); III Международной
научно-практической конференции «Бетон и железобетон в третьем

тысячелетии» (Ростов н/Д, РГСУ, 2004); Китайской Международной выставке
научно-технических достижений (Шэньян, 2006); Международной научно-
практической конференции «VXIII научные чтения «Научные исследования,
наносистемы и ресурсосберегающие технологии в стройиндустрии» (Белгород,
БГТУ им. В.Г. Шухова, 2007); Informatyka w technice, Lubelskie Towarzystwo
Naukowe Societas Scientiarum Lublinensis (Lublin, 2008); XX-XXVII

Международной конференция «Радиационная физика твёрдого тела»

(Севастополь, 2010-2017); V Международной научно-практической конференции
«Физико-химические основы формирования и модификации микро- и
наноструктур» (Харьков, НФТЦ МОН и НАН Украины, 2010); XV Московском
Международном Салоне изобретений и инновационных технологий «Архимед»
(Москва, 2012); Международной научно-практической конференции

«Радиоэкология XXI века» (Красноярск, СФУ, 2012); Девета международна
научна практична конференция «Новината за напреднали наука» (София, 2013);
ХLIV-ХLVI Международной Тулиновской конференции по физике

взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, 2014-2016); X Юбилейной Российской научной конференции «Радиационная защита и радиационная безопасность в ядерных технологиях» (Обнинск, НОУ ДПО «ЦИПК Росатома», 2015); VII Всероссийской научно-технической конференции с международным участием «Жизненный цикл конструкционных материалов» (Иркутск, ИНИТУ, 2017); 15 Международной школе-конференции «Новые материалы. Материалы инновационной энергетики: разработка, методы исследования и применение» (Москва, МИФИ, 2017).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 106 работ, в том числе: 2 монографии, 29 работ в рецензируемых изданиях ВАК, 10 работ в зарубежных изданиях, индексируемых в базе данных WoS/Scopus, 6 патентов РФ на изобретение, 1 программа ЭВМ.

Личный вклад автора. В диссертационной работе автору принадлежит постановка цели, части задач исследования и путей их решения, анализ и обобщение полученных результатов, формулировка выводов и рекомендаций, подготовка научных статей и тезисов докладов.

Представленные в работе результаты теоретических и экспериментальных исследований выполнены лично автором или при непосредственном его участии.

Реакторные испытания разработанных автором материалов проведены совместно с АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля», АО «ИРМ» и НИЦ «Курчатовский институт» при непосредственном участии автора в анализе полученных результатов.

Программное моделирование радиационно-защитных свойств

разработанных материалов проведено с использованием аттестованных расчетных кодов АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля» при непосредственном участии автора в анализе полученных результатов и разработке расчетных моделей.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения, библиографического списка и приложений. Диссертация содержит 360 страниц машинописного текста, включающего 149 рисунков, 107 таблиц, библиографический список из 320 наименований.

Радиационная стойкость конструкционных реакторных материалов на основе цементных вяжущих

При проектировании конструкции радиационной защиты необходимо использование материалов, сохраняющих свои эксплуатационные свойства под воздействием реакторного облучения (физико-механические, физико-химические, структурные, теплофизические и др.). При этом способность материалов сохранять свои основные свойства после облучения (в установленном интервале) определяется понятием радиационной стойкости.

Вопросам радиационной стойкости материалов, в частности конструкционным сталям, различным металлам и их сплавам, а также протекающим при облучении механизмам радиационного дефектообразования посвящены работы Бондаренко Г.Г., Калина Б.А., Паршина А.М., Ибрагимова Ш.Ш., Неклюдова И.М., Воеводина В.Н., Камышанченко Н.В., Зеленского В.Ф., Дубровского В.Б., Комохова П.Г., Герасимова В.В., Амаева А.Д. и др. [56-66]. Несмотря на большой объем имеющихся данных в области радиационной повреждаемости, при проектировании радиационной защиты всегда необходимо иметь информацию о свойствах конкретного применяемого материала определенного химического и изотопного состава после его облучения интегральным нейтронным потоком или поглощенной дозой гамма-облучения.

Радиационное воздействие в сильной степени влияет на механические свойства материалов, их прочность и пластичность. Это влияние необходимо учитывать при создании ответственных конструкций для радиационной защиты (ядерных и термоядерных реакторов, космических аппаратов и др.) от ионизирующих излучений. Радиационное изменение механических свойств является результатом комплекса разнообразных процессов, происходящих в структуре материала: образования точечных дефектов и их скоплений (дислокационных петель и пор); образования газообразных примесей (гелий, водород), стимулирующих газовое распухание и охрупчивание; распад твердых растворов; образование и растворение вторых фаз; образование радиационно-стимулированной диффузии и сегрегации компонентов, радиационной ползучести и т. д. [56; 58; 59].

Проблема радиационной деградации механических свойств материалов приобретает особую важность в связи с почти двукратным продлением срока эксплуатации ядерных реакторов; воздействие большого флюенса высокоэнергетического нейтронного потока приводит к тому, что на каждый атом решетки приходится более 100 смещений. Вот почему задача повышения радиационной стойкости конструкционных и функциональных материалов является одной из важнейших в современном радиационном материаловедении [56].

Механизм радиационных повреждений в материалах при реакторном облучении. Изменение механических свойств материалов при облучении определяется в основном взаимодействием дислокаций с точечными радиационными дефектами и их скоплениями, кластерами, выделениями вторых фаз, причем движущимся дислокациям необходимо преодолевать кроме барьера Пайерлса и тормозящего действия несовершенств исходной структуры дополнительный спектр барьеров радиационного происхождения [56; 57].

Наиболее существенно облучение быстрыми нейтронами. В результате взаимодействия с нейтронами изменяются структура и механические свойства материалов. Нейтронное облучение увеличивает разупорядочение структуры, ускоряет процесс распада твердого раствора. При столкновении нейтронов, обладающих энергией 2 МэВ, с кристаллической решеткой металла время уменьшения энергии нейтрона до 100 эВ менее 10-13 с, т.е. энергия торможения передается в первичных столкновениях атомам решетки практически мгновенно. Атом кристаллической решетки в результате выбивания из узла переходит в межузлие с образованием вакансии. Пара межузлий атом – вакансия устойчива в том случае, когда смещенный атом удаляется от вакансии на расстояние, превышающее период решетки. Смещенный атом, обладающий повышенной энергией, может, в свою очередь, вызывать смещение других атомов. При этом происходит увеличение числа дефектов. Так, число смещенных атомов, приходящихся на один первично выбитый атом при облучении металла в реакторе нейтронами с энергией 1 МэВ, составляет для железа 390 [67].

Повреждение кристаллической решетки быстрыми частицами можно рассматривать как результат соударения частиц или как эффект, создаваемый быстрым термическим процессом. В области, окружающей место остановки быстрой частицы, температура и давление высоки. Вещество в этой области находится в состоянии жидкости или плотного газа. После охлаждения решетка восстанавливается, но атомы занимают при этом новые позиции, происходит их новое размещение. Данное состояние характеризуется пиком (клином) смещения [67].

Электроны и -кванты также вызывают образование дефектов. При электронном облучении энергия передается атомами порционально, что недостаточно для дальнейшего смешения атомов. Таким образом, электроны могут создавать лишь одиночные дефекты. Смещение атомов в рассматриваемом случае обусловлено в основном упругими столкновениями с электронами. Энергия, передаваемая атому электроном (Е), оценивается по зависимости: Е = 2Ен(Ен + 2т0С2)МС2, (1.1) где Ен – начальная кинетическая энергия электрона: т0 – масса электрона; М – масса атома; С – скорость света. Если энергия -кванта 1 МэВ и выше, она передается электрону по механизму комптоновского рассеяния. Комптоновское рассеяние играет основную роль в интервале энергий 0,5-1,0 МэВ для элементов с атомным номером меньше 60, а в интервале от 1 до 5 МэВ оно является главным источником «быстрых» электронов для всех элементов периодической системы. В случае рассеяния под углом, большим 90, энергия, передаваемая электрону -квантом, имеет значение порядка энергии самого первичного -кванта. Комптоновские электроны, обладающие энергией, достаточной для передачи атомам среды энергии выше 25 эВ, производят атомы смещения [66; 67].

Что касается энергии, получаемой кристаллической решеткой вещества при облучении, то в области торможения частиц с высокой энергией возникает почти точечный тепловой источник мощностью 1-3 МэВ, который создает радиальный поток тепла, повышающий температуру области, непосредственно окружающей место торможения. В пике смещения кристаллической решетки железа радиусом 0,247 нм расходуется 20 кэВ. При быстром охлаждении в рассматриваемой области кристаллической решетки может появиться неоднородное распределение плотности. Между наибольшей энергией Е (эВ), расходуемой в пике смещения, относительной атомной массой А существует следующая эмпирическая зависимость [68]: Е = - 17900 + 563А (1.2)

Облучение нейтронами может повлиять и на свойства поглощающих материалов. В частности в борсодержащих материалах, в результате протекания ядерных реакций может накапливаться гелий. При высоких температурах давление гелия в микропорах возрастает, что может привести к деформации материала в результате газового распухания. Вследствие этого предпочтительно использование добавки бора в виде химически связанных сложных соединений.

Радиационная стойкость минеральных наполнителей бетонов. При выборе минеральных наполнителей для получения радиационно-защитных бетонов необходимо учитывать информацию об их радиационной стойкости. Анализ известных данных [69-71] показывает, что нейтронное облучение при флюенсе выше 1019 нейтрон/см2 приводит к накоплению радиационных дефектов в кристаллической структуре минералов, обусловливающих не только структурные изменения в кристаллах (изменение параметров решетки), но и изменение свойств самих кристаллов (плотности, упругости, теплопроводности). Радиационная стойкость минералов различна. Она зависит от класса, к которому относится минеральная фаза, степени кристалличности и содержания SiO2. При облучении протекают: процессы анизотропного расширения кристаллической решетки минерала и аморфизации его структуры; уменьшение плотности, и упругих свойств; теплопроводности; температурных и линейных деформаций [72].

Силикатные минералы при нейтронном облучении свыше 1019 нейтрон/см2 подвержены изменению свойств. Величина изменений при облучении зависит от типа кристалла и концентрации SiO2. При сопоставимом содержании двуокиси кремния в минералах изменение их плотности при аморфизации уменьшается с увеличением жесткости строения кристалла (связей между кремний-кислородными тетраэдрами, составляющими основу структуры всех минералов этого класса) в направлении островное, цепочечное, листовое, каркасное.

Состав радиационной защиты для транспортных ядерных энергетических установок

Радиационная защита транспортных ядерных энергетических установок (ЯЭУ) имеет проблемы эффективности, прочности, надежности и конструктивного ограничения. При этом защита должна обладать повышенной радиационной стойкостью, долговечностью и способностью нести конструкционные нагрузки. Это особенно актуально при интегральной компоновке ЯЭУ четвертого поколения, где ремонтопригодность защиты и оборудования в целом значительно ниже, чем в блочной. Стесненность отсеков и массовые ограничения транспортной ЯЭУ определяют использование высокообогащенного топлива (более 25% по 235U), а также ограничивают выбор материалов и значительно усложняют конструкцию радиационной защиты [161-164].

Конструкции защиты практически всегда включают водородосодержащие материалы. Водород в среде во многом определяет характер ослабления нейтронов вследствие особенностей процессов их взаимодействия с его ядрами. Из-за равенства их масс при одном акте взаимодействия нейтрона с протоном в среднем теряется половина его первоначальной энергии. Чем больше угол, на который рассеивается нейтрон, тем больше потеря его энергии. При упругом взаимодействии с ядрами тяжелых элементов, таких как железо, свинец и др. при одном акте взаимодействия нейтрона потери его энергии меньше. Эти обстоятельства очень важны для процесса ослабления нейтронов, т.к. благодаря присутствию водорода любые взаимодействия нейтрона с ядрами среды, приводящие к уменьшению его начальной энергии или отклонению от первоначального направления на большой угол, будут увеличивать вероятность его выведения из потока и дальнейшее поглощение.

При таком взаимодействии с увеличением толщины слоя наиболее проникающей группой нейтронов в водородосодержащих средах являются быстрые нейтроны с энергиями больше - 1,0 МэВ. Это связано с тем, что упругое сечение взаимодействия нейтронов с ядрами водорода существенно уменьшается с увеличением их энергии. Так, для энергий нейтронов в интервале от 1 эВ до 0,1 МэВ сечение упругого рассеяния на водороде составляет 15-20 барн, а для нейтронов с энергиями 5 МэВ - около 1,5 барн, т.е. в 10-13 раз меньше. В результате взаимодействия нейтрона с ядрами водорода происходит сброс энергии и затем его быстрое замедление, поскольку в области промежуточных энергий сечение взаимодействия нейтронов значительно больше. Таким образом, в водородосодержащих средах, начиная с определенной толщины, нейтроны всех энергетических групп, включая тепловые нейтроны, ослабляются одинаково, т.е. наступает равновесное распределение нейтронов. Кратность ослабления определяется концентрацией ядер водорода. Чем больше ядер водорода в 1 см3 вещества, тем интенсивнее ослабление.

Применение в радиационной защите ЯЭУ полимерных композиционных материалов ограничено сложностью замены отработанного материала в компоновках защиты при проведении ремонтных работ, а также значительным температурным старением и недостаточной радиационной стойкостью полимеров, что не удовлетворяет условиям эксплуатации транспортных ЯЭУ, где рабочая температура составляет 300 - 350 С [165; 166]. Кроме того, при перегреве полимерных материалов до 200С выделяется значительное количество токсичных газообразных веществ (метанол, изопропанол, ацетальдегид, диоксид серы и др.). Данными недостатками обладают многие современные зарубежные нейтронно-защитные материалы: композиты на основе полиэтилена низкого давления (ПЭНД) и полисульфона (ПСФ-1,5Б) наполненные атомами бора; компаунды LNP Thermocomp HSG на основе армированного нейлона-6; нейтронные поглотители на основе карбида бора и конденсированного полимера фенол альдегида и др. [167-169].

В связи с этим перспективно использование нейтронно-поглощающих и нейтронно-замедляющих материалов на цементных вяжущих, что дает возможность механического удаления отработанного материала из металлических конструкций защиты при проведении ремонтных работ. Кроме того портландцемент вносит парциальный вклад в эффективность ослабления нейтронного излучения на уровне 12-15% при его содержании в композите 20-22 масс.%.

Наиболее эффективно использование наполнителей на основе гидрида титана, где при нестехиометрической формуле TiH1,7 концентрация ядер водорода составляет 8,11022 1/см3, что на 23 % выше, чем в воде (6,61022 1/см3) [170;171]. При этом в гидридах металлов, в частности в гидриде титана, взаимодействие нейтронов происходит не только на водороде, но и на ядрах титана. Так, полное сечение взаимодействия нейтронов с энергией 5 МэВ с ядрами титана составляет 3 барн, при этом сечение неупругого рассеяния, за счет которого и происходит значительный сброс энергии, равно 1,3 барн, что сопоставимо с сечением на водороде при той же энергии [171]. Таким образом, в гидриде титана ослабление нейтронов в быстрой области энергий происходит не только за счет их взаимодействия с ядрами водорода, но и с ядрами титана, причем сечения взаимодействия нейтронов в области энергий более 2-3 МэВ приблизительно равны. Все это определяет оптимальность использования гидрида титана в качестве материала нейтронной защиты особенно в тех случаях, когда требуется минимизация габаритов и массы ЯЭУ.

Благодаря высокой эффективности гидрид титана используется в ряде проектов в составе радиационной защиты в виде блоков из изделий ГТК (ТУ 2590.00.000). Блоки изготавливают методом сквозного насыщения титановых заготовок водородом. Длительность технологического процесса гидрирования и, как следствие, большие трудозатраты при изготовлении несколько ограничивают возможности применения этого перспективного материала. Высокая твердость и одновременно хрупкость изделий из ГТК фактически исключают их механическую обработку. Поэтому для создания монолитной защиты с постоянной объемной плотностью необходимо заполнение щелей и дефектов равноценным материалом, что существенно осложняет технологию монтажа защиты.

Для заполнения пустот и зазоров между изделиями ГТК при монтаже защиты используется безусадочная смесь на основе крошки гидрида титана КГТ (ТУ 118-90), получаемой дроблением некондиционных изделий ГТК. Причем, требуемое количество крошки составляет до одной трети от объема материала ГТК. Будучи хорошим заполнителем, крошка имеет существенный недостаток. Из-за больших внутренних напряжений она имеет склонность к растрескиванию и измельчению. В ее составе присутствует до 5 % мелкой пылевидной фракции (менее 0,2 мм), которая является пожаро- и взрывоопасной, а также служит основным источником выделения водорода при высоких рабочих температурах эксплуатации. Кроме того, при транспортировке, затаривании и изготовлении смеси количество мелкой фракции может увеличиваться. При этом, особенно на первом этапе ввода в эксплуатацию ЯЭУ, мелкая фракция крошки вносит преимущественный вклад в процессы газовыделения [172].

Разработанная АО «ВНИИНМ им. А.А. Бочвара» опытно-промышленная технология получения гидрида титана в виде сферических гранул (дроби) диаметром 0,2 – 2,5 мм (материал ДГТ) позволяет исключить названный недостаток и упростить процесс монтажа защиты. Материал получают методом центробежного распыления из титана марки ВТ 1-0 с последующим гидрированием по давлением (до 4 атм.) до нестехиометрического содержания водорода 3,5 масс.%, что соответствует нестехиометрической формуле TiH1,7. Аналогичная технология (но при более низком давлении) получения дроби гидрида титана используется в ФГУП «ПО «Маяк» (г. Озерск). Дробь гидрида титана может использоваться как заполнитель для безусадочной смеси, как компонент заливочного материала для заполнения конструкций защиты сложной конфигурации и для изготовления блоков.

Гидрид титана в виде дроби имеет гладкую сферическую поверхность, более прочен, чем изделия ГТК, не образует мелкой взрывоопасной фракции, обладает повышенной текучестью и способностью более плотно заполнять пустоты. Плотность дроби, определенная методом гидростатического взвешивания, составляет 3,8 г/см3. При этом термостойкость дроби позволяет использовать изделия на ее основе при температурах до 300 С, что на 100 С выше, чем для изделий ГТК.

Термическая стабильность дроби гидрида титана и способы ее повышения

Представленные в главе 2 данные о микроструктуре поверхности дроби гидрида титана показали наличие микротрещин размером от 20 до 30 нм, что определяет возможность термодиффузии водорода в процессе эксплуатации композита. В связи с этим в данном разделе рассмотрены вопросы термостабильности дроби гидрида титана и возможные способы ее повышения, а также протекающие в процессе термообработки структурно-фазовые превращения.

Проведенный детальный микроанализ с помощью РЭМ в режиме вторичных электронов поверхности дроби показал, что при термическом нагреве при 300 С в течение 12 часов в атмосфере кислорода происходит рост микротрещин до 100-150 нм, а увеличение температуры до 500 С увеличивает микротрещины до 200-250 нм (Рисунок 4.11 а, б).

Данные процессы развития микротрещин могут быть обусловлены как тепловым расширением кристаллов, так и нарушением оксидной пленки оксидов титана выделяющимся при диссоциации водородом. Причем второй процесс выражен сильнее, чем первый, что подтверждается исследованиями микроструктуры скола термообработанной дроби гидрида титана (Рисунок 4.12). На микрофотографиях отчетливо видно развитие микротрещин в объеме термообработанной дроби. При этом при нагреве водород может скапливаться в имеющихся пустотах внутри дроби, создавая значительные объемные напряжения, что приводит к нарушению как поверхностной, так и внутренней микроструктуры.

При 700 С на поверхности дроби образуются пузырьковые кратеры, обусловленные термодиффузией водорода из объема к поверхности, а при 900 С происходит перестройка пластинчатых кристаллов поверхности в зернистые (Рисунок 4.13 в, г). При этом в результате диффузии кислорода от поверхности вглубь дроби, возможно, взаимодействие потока кислорода с противотоком водорода с образованием водяного пара, что также приводит к напряжениям в поверхностном слое дроби и образованию кратерных структур.Изменение микроструктуры дроби гидрида титана указывает на возможные структурно-фазовые превращения в процессе температурного нагрева. Анализ дифрактограмм дроби гидрида титана термообработанной в интервале температур 100-700 С показал постоянство фазового состава образцов дроби вплоть до 500 С (Рисунок 4.14). В высушенных при 100 С образцах дроби межплоскостные расстояния d= 2,5636; 2,2220; 1,5691 отвечают гидриду титана с нестехиометрическим содержанием водорода TiH1,924 кубической сингонии кристалла и кристаллографическими индексами hkl {104}. Термообработка дроби при температурах от 300 до 500 С не приводила к изменению фазового состава. При этом происходило изменение интенсивности и значений межплоскостных расстояний d основного рефлекса (Таблица 4.6). Данные изменения указывают на дефектность структуры и изменение параметров элементарной ячейки кристалла.

При температуре 700 С происходит изменение дифракционной картины образцов дроби с образованием основных рефлексов с межплоскостным расстоянием d= 3,2608; 1,8715 , соответствующих оксиду титана TiO гексагональной сингонии кристалла, и рефлексов с d= 2,2675; 1,7554 , соответствующих фазе рутила TiO2 тетрагональной сингонии. При этом сохраняется фаза гидрида титана с межплоскостным расстоянием d= 2,5601; 1,5643 .На основании дифракционных характеристик основной фазы гидрида титана максимальной интенсивности дана оценка дефектности его кристаллов в интервале температур 100-700 С (Таблица 4.7).

Известно, что для гидрида титана стехиометрического состава ТiH2 характерна гранецентрированная кубическая решетка [219]. При этом составы с меньшим содержанием водорода также имеют кубическую сингонию, но с присутствием тетраэдрических пустот при атомах титана [220]. Таблица 4.7 – Дифракционная характеристика максимального рефлекса гидрида титана при разных температурах

Таким образом в интервале температур от 100 до 400 С плотность дислокаций в структуре кристалла гидрида титана увеличивается. Повышение температуры до 500 С снижает плотность дислокаций, что согласно [224] обусловлено режимом отжига без изменения элементов структуры. Дальнейшее повышение температуры до 700 С приводит к резкому увеличению плотности дислокаций и степени дефектности кристалла. При этом происходит уменьшение межплоскостного расстояния до d=2,5530 , что указывает на наличие микронапряжений в кристаллической решетке гидрида титана и на менее плотное заполнение элементами структуры плоскости атомов. При атомах титана возникают тетраэдрические пустоты, обусловленные диссоциацией водорода. Это согласуется с данными [220], где показано, что уменьшение содержания водорода в гидриде титана приводит к дефектности структуры и наличию пустот в ГЦК подрешетке между атомами титана.

Изменение межплоскостного расстояния приводит к изменению периода элементарной ячейки кристалла, который для кубической сингонии гидрида титана определяется по формуле [225]: a = dhki4h2+k4l2 (4.5)

Для температурного интервала 100-500 С период ячейки а= 4,4280 , а для 700 С а= 4,4219 . При этом период элементарной ячейки эталонного кристалла составляет а= 4,4200 (согласно картотеки ASTM для кристалла ТiH2). Таким образом повышение температуры до 700 С приводит к приближению параметров элементарной ячейки к параметрам эталонного кристалла. Это может быть обусловлено тем, что для РФА использовалась измельченная дробь гидрида титана после ее термообработки. Можно предположить, что увеличение температуры и процессы термодиффузии водорода из объема дроби к поверхности приводят к дополнительному гидрированию металлического титана в поверхностном слое и образованию кристаллов со структурой близкой к ТiH2.

При этом происходит общее значительное снижение интенсивности гидридных фаз и образование фазы рутила, что указывает на интенсивные процессы окисления и диссоциации водорода (Рисунок 4.14).

Реакторные испытания материала КМДГТ на исследовательской установке ОР-М

Уровень полученной информации по экспериментальному определению защитных характеристик материала КМДГТ с использованием изотопных источников ионизирующих излучений обусловлен рядом ограничений, в том числе: недостаточной интенсивностью используемых источников, отличием спектрального состава излучений от реального и самой геометрией измерений.

В связи с этим, в данном разделе представлены результаты полномасштабных экспериментальных исследований по ослаблению нейтронного, а также сопутствующего и первичного гамма-излучения реактора разработанным материалом КМДГТ, полученные совместно с НИЦ «Курчатовский институт» на исследовательской реакторной установке ОР-М, наиболее полно отвечающей задачам исследований радиационной защиты малогабаритных транспортных ЯЭУ.

Установка ОР-М предназначена для проведения базовых макроскопических экспериментов в области физики переноса нейтронов и фотонов реакторного диапазона энергий в защитных, реакторных и конструкционных материалах. Специализированный малогабаритный ядерный реактор ОР (типа ВВР) работает в режиме задаваемой мощности в диапазоне 0,1 — 100 кВт [274].

Исследования проведены на образцах состава КМДГТ-2 (5 блоков) и состава КМДГТ-2Б (с содержанием борсодержащей добавки 5 масс.%) (1 блок) плотностью 3,20±0,03 г/см3 в геометрии параллелепипеда размером 400400100 мм, полученных в гидротермальных условиях с последующей термической сушкой при 300 С до постоянной массы.

С учетом геометрии защиты в качестве источника излучений использован широкий, диаметром около 400 мм, направленный пучок нейтронов и гамма-излучения реактора ОР, формируемый в облучательном объеме туннеля установки ОР-М в месте расположения исследуемых образцов. Такой выбор источника излучений и геометрии постановки облучательного эксперимента обеспечивает низкий уровень фона рассеянных стенами и конструкциями установки нейтронов и гамма-квантов в падающем на исследуемые образцы пучке (позволяет исключить влияние геометрического фактора ослабления в материале защиты) [275]. Кроме того, при этом обеспечиваются прямые измерения пространственно-энергетических характеристик нейтронов и гамма-квантов реактора с помощью детекторов в месте размещения исследуемых образцов КМДГТ.

На основе сформированного пучка излучений реактора на различной толщине материала КМДГТ в сплошной и барьерной геометрии эксперимента исследованы ослабление плотности потока и энергетические распределения быстрых нейтронов, а также дозовые и пространственно-энергетические характеристики сопутствующего нейтронному потоку и первичного гамма-излучения реактора.

Радиометрический комплекс для определения пространственных, энергетических и угловых распределений нейтронов и гамма-излучения в материале КМДГТ включал дозиметры, счетчики и спектрометры с детекторами, откалиброванными для измерения абсолютных значений функционалов излучений реактора в смешанных нейтронно-фотонных полях.

Определение плотности потока нейтронов проводили с использованием универсального нейтронного радиометра «Малахит РС-16А» с сцинтилляционным детектором на основе ZnS(Ag) с эффективным порогом 2 МэВ, а также пороговых активационных детекторов на основе реакций 58Ni (n,p) 58Co; 27А1 (n,p) 27Mg; 27А1 (n,) 24Na в виде дисков толщиной несколько миллиметров, не чувствительных к гамма-излучению.

Пространственное распределение полей гамма-излучения реактора определяли с помощью компьютеризированного многоканального радиометра-дозиметра СИП-2 (НИЦ КИ), а также счтчиков Гейгера для измерения мощности дозы.

Измерение энергетических спектров плотности потока фотонов в диапазоне 0,15-3,00 МэВ и эквивалентной мощности дозы гамма-излучения проводили спектрометром-дозиметром СПЕДОГ с дистанционным размещением измерительного зонда и детектором гамма-излучения на основе кремния.

Дифференциальные и интегральные энергетические характеристики поля излучений реактора определяли с помощью однокристального спектрометра-дозиметра нейтронного и гамма-излучения SDMF-1206 с цифровой регистрацией и математической компьютерной идентификацией оцифрованных сигналов, генерируемых излучением в стильбеновом или паратерфенильном сцинтилляторе. Программная идентификация оцифрованных сигналов позволяет разделять спектры нейтронного и гамма-излучения и определять мощность эффективной эквивалентной дозы нейтронов в диапазоне энергий от 0,25 до 16 МэВ и гамма-квантов от 0,1 до 10 МэВ.