Введение к работе
з
Актуальность темы. Проблема устойчивости микроструктуры фаз в сплавах является одной из важных бурно развивающихся в последние десятилетия проблем радиационной физики твердого тела и физического материаловедения. Она была поставлена перед фундаментальной наукой практическими запросами практиков-материаловедов, работающих над созданием радиационно-стойких сплавов для удовлетворения нужд реакторостроения, особенно с момента разработки высокопо. ічньїх ядерных реакторов на быстрых нейтронах. В них, как известно, вводимая в облучаемый объект энергия на порядки превышает энергию связи атомов в решетке, что способно приводить к радиационно-стимулированным и радиационно-индуцированным превращениям материалов часто с нежелательными последствиями.
К моменту постановки настоящей работы многочисленными исследователями был накоплен обширный экспериментальный и теоретический материал по дефектообразованию, эволюции микроструктуры в облученных металлах и сплавах со временем и температурой и связанных с этим изменением физико-механических свойств. Однако в полной мере это может быть отнесено к материалам с относительно простыми кристаллическими структурами. Значительно менее изученными в этом направлении как теоретически, так и экспериментально оставался круг практически важных материалов, обладающих сложноупорядоченными решетками, атомы разного сорта в которых занимают структурно-неэквивалентные узлы по нескольким подрешеткам и связаны между собой неметаллическими силами связи. Уже первые попытки исследований таких материалов, известных в физической литературе под названием интерметаллиды или металлические соединения, показали, что физическая картина радиационной повреждаемости и связанной с ней фазово-структурной изменчивости микроструктуры ингермегаллидов чрезвычайно сложна и не может быть адекватно интерпретирована в рамках уже наработанных теоретических представлений, что
4 вызвало необходимость проведения дальнейших экспериментальных и теоретических работ.
Внутри указанной нами проблемы не менее важным оставались нерешенные задачи изучения поведения структуры интерметаллидов с дефектами радиационного происхождения при послерадиационной термической обработке. Здесь не были известны и, как показывает анализ научной литературы, слабо экспериментально и теоретически изучены до настоящего времени особенности отжига радиационных дефектов и связанные с этим изменения структуры и физико-механических свойств интерметаллидов. Последнее особенно важно по следующим соображениям. Поскольку было ясно, что облучение приводит к изменению фазово-структурного состояния сплавов и металлических соединений, то появлялась возможность управления их механическими и физическими свойствами с помощью радиационно-термической обработки, например, улучшения пластичности интерметаллидов, которые относятся к классу труднодеформируемых твердых тел и при обычных условиях в упорядоченном состоянии, как правило, склонны к хрупкому разрушению при деформации.
Кроме того, были известны случаи, когда введение дефектов в исходный шихтовый материал, в частности с помощью деформационного воздействия в процессе измельчения, истирания, приводит после его расплавления и кристаллизации к улучшению свойств отливок. На этом построен технологический способ термо-временной обработки расплавов сталей,, полученных из предварительно обработанной деформацией шихты. Эти результаты позволяли предполагать, что введенные облучением в сплавы дефекты могут привести к подобным эффектам, если они сохранятся в облученных высокоэнергетичными частицами образцах до температуры выше точки плавления или, по крайней мере, выше температуры фазовых превращений сплавов и соединений, которые, как правило, превышают 0,7 Тга (0,6 Тщ, для чистых металлов является пороговой для отжига радиационных дефектов).
Перечисленные выше нерешенные вопросы в рамках проблемы устойчивости фаз в сплавах при радиационном воздействии предопределили постановку
5 настоящего исследования. Важно подчеркнуть, что проведение новых экспериментальных и теоретических исследований, раскрывающих природу и механизм физических процессов, протекающих в упорядоченных кристаллах со сложными кристаллическими структурами, имеет актуальное значение как с научной, так и практической точек зрения для физики твердого тела вообще и радиационного материаловедения в частности.
Диссертация посвящена исследованию изменений атомно-кристаплической структуры, механических свойств интерметаллических соединений кристаллографических классов ДО19, ДОз, Ыо и Д8и на основе железа, титана и меди, а также гетерогенных сплавов на их основе в зависимости от флюенса высокоэнергетичных частиц (нейтронов, а-частиц, электронов и ионов), состава сплавов, температуры и условий послерадиационной обработки. Сплавы на основе железа и меди являются модельными и приготовлены из чистых металлов в лабораторных условиях, а титана, в том числе легированные цирконием и ниобием, -промышленного приготовления.
Основной целью диссертационной работы являлось установление закономерностей фазово-структурных превращений интерметаллидов при облучении частицами разной природы и энергии в зависимости от условий облучения, флюенса облучающих частиц, условий послерадиационной обработки, а также связанных с превращениями изменений некоторых механических свойств, установление механизмов образования в интерметаллидах при облучении радиационно-индуцированных фаз и выработка на основе полученных экспериментальных и теоретических данных представлений о природе явления радиационной наследственности.
Связь темы с планами научных работ. Работа проводилась в рамках темы и программы фундаментальных исследований «Исследование процессов выделения-растворения фаз в сплавах, облученных частицами разной природы и энергии» (гос. регистрация № 80041570) и «Физические процессы в неравновесных твердотельных системах и научные основы модификации их свойств» (С. 00. 91).
Методика исследования. Базовым методом изучения структуры интерметаллидов в исходном необлученном и облученном состояниях служил метод рентгенографии в обычном и высокотемпературном вариантах с использованием дифракгометров УРС 50ИМ, ДРОН 2,0; 3,0 и высокотемпературных камер к ним типа ГПВТ-1500, УВВТ-2500. Часть исследований осуществили с применением эффекта Мессбауэра, электронной и оптической микроскопии. Механические свойства образцов изучали методом измерения микротвердости и испытаний на
изгиб.
Облучение образцов сплавов проводилось в активной зоне ядерного реактора ВВР-К, изохронном циклотроне У-150 НЯЦ РК, импульсном ускорителе электронов «Нептун» (КазНТУ) и ускорителе ионов «Диана». При этом варьировали и контролировали флюенс облучения, энергию бомбардирующих частиц и температуру облучения.
Научная новизна работы заключается в том, что в ней системно с единых позиций исследованы физические процессы фазовой и структурной перестройки интерметаллидов со сложноупорядоченными решетками кристаллографических классов ДОз, ДОі9, Д8ьз различных двойных и тройных систем на основе железа, титана и меди, изучены особенности изменения структуры фаз в предварительно облученных кристаллах при термической обработке в районе и выше температур фазовых превращений, прочностные и пластические свойства соединений в отожженном, облученном и термообработанном после облучения состояниях. При этом получены следующие новые научные результаты:
установлены закономерности разугюрядочения рещетки соединений Ті3А1 и Fe3AJ в зависимости от флюенса нейтронов и показано, что радиационно-инициированные процессы структурной перестройки сплавов при облучении в различных подрешетках протекают неодинаково: в области средних флюенсов наблюдается доупорядочение атомов в одной из них, а степень порядка в другой остается без изменений, при высоких флюенсах наблюдается разупорядочение атомов в обоих подрешетках [1,5,10,18,30];
обнаружен эффект радиационно-индуцированного расслоения структуры интерметаллидов Fe3AJ, CusZiis, Cu5Cds и NisZi^i при облучении нейтронами, приводящий к образованию в исходно упорядоченной матрице частиц новых фаз, отличающихся от неё составом компонентов [2,7,9,] 8,31];
на основе обнаруженного и исследованного эффекта расслоения фаз в сплавах разработана физическая модель и предложен механизм сепарации атомол-компонентов сплава в каскадной области на диффузионной стадии радиационных повр^ пений при облучении нейтронами и тяжелыми ионами [11,12,15,22];
обнаружено и исследовано явление радиационной наследственности в сплавах с различной кристаллической структурой и различающиеся между собой характером сил межатомной связи, и, показано, что эффекты радиации сохраняются в облученных образцах при нагреве выше температур фазовых превращений (>0,7 Тга) и последующего охлаждения [3,4,6,28];
обоснован механизм явления радиационной наследственности, основанный на образовании концентрационных микронеоднородностей в областях развития каскадов атом-атомных столкновений [8,10,16,32].
Научная и практическая значимость результатов состоит в том, что:
— совокупность полученных результатов позволяет углубить понимание
физических процессов фазово-структурных превращений, протекающих в решётке
интерметаллических соединений и сплавов на их основе при облучении
высокоэнергетичными частицами; эти сведения нашли применение при построении
реальных моделей радиационно-индуцированных явлений в твёрдых телах [л.1-л.5]
и могут быть в дальнейшем использованы для развития теории радиационных
повреждений металлов и сплавов;
- полученные в работе результаты исследования проявления радиационной
наследственности в металлических кристаллах и разработанные на их основе
научные представления использованы авторами [л.6-л.8] при. разработке
технологических приёмов улучшения структуры и физико-механических свойств
литых сплавов;
на основе исследования эффекта радиационной наследственности разработан радиационно-термический способ получения труднодеформируемых сплавов в пластичном состоянии, защищенный авторским свидетельством. Это открывает новые пути улучшения технологической пластичности интерметаллических соединений, чего практически невозможно достичь традиционными способами термо-механической обработки;
полученные в работе данные о накоплении радиационных дефектов и их влиянии на кристаллическую структуру и физико-механические свойства твердорастворных сплавов, интерметаллидов и сложнолегированных композиций на их основе получили отражение в работах авторов [л.2, л.9, л. 10] и могут быть в дальнейшем полезны для прогностических оценок поведения конструкционных материалов ядерно-энергетических установок.
Достоверность полученных в диссертации результатов достигнута:
корректностью постановки экспериментов и их физической
обоснованностью, базирующейся на современных фундаментальных положениях
радиационной физики твердого тела;
использованием хорошо апробированных экспериментальных методов исследований и исследовательской аппаратуры, строгим обоснованием выбора при разработке физической модели сепарации атомов приближений и допущений;
применением взаимодополняющих и взаимоконтролирующих методик структурных исследований и механических испытаний;
большим объемом экспериментальных данных и их статистической обработкой;
сравнением полученных в диссертационной работе результатов, выводов и
положений с данными других авторов и их непротиворечием фундаментальным
положениям современной физики твердого тела.
Личный вклад автора состоит в постановке задач и формулировке цели исследования, в проведении экспериментальных исследований структуры и свойств интерметаллидов в облученном и необлученном состояниях при различных условиях термообработки, анализе экспериментальных и теоретических результатов,
9 формулировке выводов и положений диссертационной работы. Часть экспериментальных и теоретических результатов получена совместно с соавторами научных публикаций.
Основные положения и результаты, выносимые автором на защиту:
результаты экспериментальных исследований структурно-фазовых
проявлений эффекта радиационной наследственности в упорядоченных кристаллах и
физические представления о его природе;
данные по изменению структуры интерметаллидов в зависимости от условий
облучения (разные облучающие частицы, их флюенс, энергия), температуры
послерадиационного отжига и исходного состояния сплавов;
физическая модель сепарации атомов разного сорта в кристаллической решетке интерметаллидов в каскадной области на тепловой стадии радиационных повреждений;
результаты по изучению влияния радиационно-гермической обработки на пластические и прочностные свойства интерметаллидов.
Совокупность полученных в работе экспериментальных результатов, и сформулированных на их основе теоретических концепций, выводов и положений можно квалифицировать как новое крупное достижение в развитии перспективного направления физики твердого тела - фазово-структурные превращения упорядоченных кристаллов при радиационном воздействии.
Структура диссертации. Работа состоит из введения, пяти глав, первая из которых посвящена аналитическому обзору литературы, четыре другие -экспериментальным и теоретическим исследованиям, заключения и списка цитированной литературы. Основные результаты диссертации сформулированы в выводах к отдельным главам, наиболее существенные из которых вынесены в заключение.
Диссертация изложена на 242 страницах машинописного текста, содержит 23 таблицы, 1І2 рисунков. Список использованной литературы содержит 359 наименований.
Апробация работы. Основные результаты диссертации изложены и обсуждены на различных научных конференциях, совещаниях и семинарах: Респуб^ канском семинаре по влиянию облучения на аморфные и другие метастабильные состояния в металлических сплавах (Киев, 1982); XII Совещании по координации научно-исследовательских работ, выполняемых с использованием исследовательских ядерных реакторов АН СССР (Алма-Ата, 1982); IV Совещании по физике радиационных повреждений и радиационному материаловедению (Харьков, 1982); VII Всесоюзном совещании по упорядочению атомов и его влиянию на свойства сплавов (Свердловск, 1983); III, IV Всесоюзных совещаниях по радиационным дефектам в металлах (Алма-Ата, 1983, 1986); II Всесоюзн. Совещ. "Модификация свойств конструкционных материалов пучками заряженных частиц" (Свердловск, 1991); I Региональной конференции Респ. Ср. Азии и Казахстана по проблемам физики твердого тела и радиационной физики (Самарканд, 1991); IV Всероссийской конференции по модификации свойств конструкционных материалов пучками заряженных частиц (Томск, 1996); II Международной конференции по модификации свойств материалов пучками заряженных частиц (Сумы, 1996); Международной научно-практической конференции "Ядерная энергетика в РК. Перспективы развития" (Актау, 1996); Международной конференц. "Ядерная и радиационная физика" (Алматы, 1997); II Республ. конференции "Современные проблемы ядерной физики" (Самарканд, 1997); IV Семинаре "Структурные основы модификации материалов методами нетрадиц. технологий" (Обнинск, 1997); IV Международном шк.-сем. «Эволюция дефектных структур в конденс. средах» (Барнаул, 1998).
Публикации: Основное содержание работы изложено в монографии, 28 научных публикациях и трёх авторских свидетельствах.