Введение к работе
Актуальность темы обусловлена тем, что в ней исследуются вопросы изготовления и физические свойства соединений, обладающих уникальными свойствами, приложение которых ожидается в ближайшее время.
Большое значение имеет разработка методов получения совершенных образцов для выявления физических механизмов, которые обусловливают наблюдаемое поведение материала. Эти методы будут служить основой для последующей разработки устройств, использующих исследуемые материалы.
Изучение манганитов лантана как сильно коррелированных систем, привело к развитию новых понятий физики твердого тела, таких как, например, взаимодействие двойного обмена, образование поляронов Зинера и других.
Разработка методов получения соединений легированных манганитов лантана, исследование их структурных, магнитных и транспортных свойств, изучение физических процессов, протекающих в этих соединениях, дает возможность создания нового класса устройств, работающих на их основе.
Научная новизна:
Впервые проведено систематическое комплексное изучение нового класса соединений, - легированных манганитов лантана, - с целью создания на их основе устройств, управляемых магнитным полем.
Получены монокристаллы соединений Ьаі-»АхМпОз, А = Са, Sr, Ва высокого качества, многие из них впервые, и исследованы их структурные, магнитные и транспортные свойства.
Впервые получены монокристаллы Ьаі.,ВахМпОз, обнаружены и исследованы фазовые переходы в соединениях этой системы.
Получены эпитаксиальные тонкие пленки соединений Ьаі.,АхМпОз, А = Са, Sr, на различных подложках, исследованы их структурные, магнитные и транспортные свойства.
Установлена связь изменений магнитных н транспортных свойств со структурными превращениями в соединении L%9Sro.iMnC>3. Магнитное состояние монокристаллического образца Lao,9Sro,iMnCb при низких температурах не является гомогенным, а представляет собой смесь ферромагнитной (ФМ) и антиферромагнитной (АФМ) фаз, последняя распределена в ФМ фазе в виде включений, размер которых составляет 10-20 нм. С ростом внешнего магнитного поля АФМ включения переходят в ФМ состояние.
Методом упругого рассеяния тепловых нейтронов показано, что в соединении Lao,esSro,i5Mn03 наряду с известным ферромагнитным упорядочением имеет место ферромагнитная сверхструктура с волновым вектором (010), что является следствием зарядово-
3+ 4+
го упорядочения ионов Мп и Мп в данном соединении по типу "1/8".
Для соединения Lao7Sr<)3Mn03 методом измерения намагниченности определены Тс и критические индексы р, у, и б. Полученные значения критических показателей не полностью согласуются как с моделью Гейзенберга, так и с другим универсальным классом, для которого обменное взаимодействие J(r) меняется между г5и г"45.
Методом неупругого рассеяния нейтронов на монокристаллах соединений
Lai-xSr«Mn03, х = 0,2, 0,3, показано, что длинноволновые возбуждения являются обычны-
2 ми спиновыми волнами с законом дисперсии Е = Д + D(T)q , где А < 0,02 мэВ, Dr-o =
166,8 ± 1,51 мэВ*А для х = 0,2 и Г>ы) = 176±5,0мэВ*А для х = 0,3. Таким образом, они
являются мягкими изотропными ферромагнетиками с Тс = 305,1 К и критическим индексом 0 =0,29 ± 0,01 для х = 0,2 и Тс = 350,8 Кир =0,30 ± 0,02 для х = 0,3.
Получены температурные зависимости нормального и аномального коэффициентов Холла, а также холловской подвижности носителей тока в монокристаллах соединений Lai-xSrKMn03 (х = 0.15, 0.20 и 0.25). Показано отличие в природе проводимости между слабо и сильнолегированными соединениями.
Методом точечной контактной спектроскопии показано, что в манганитах Lao.75Sro.2sMn03 сопротивление в металлическом состоянии при низких температурах в основном обусловлено вкладом оптических фононов в области 40-80 мэВ.
Методом туннельной контактной спектроскопии определены плотности состояний вблизи уровня Ферми в монокристаллах ЬаотСаазМпОз и Lao75SrowMnCb. Обнаружена псевдощель на уровне Ферми, по-видимому, как следствие переноса спектрального веса между хаббардовской зоной и зоной свободных электронов.
Методом андреевского отражения показано, что транспортная спиновая поляризация в ЬаолЭгозМпОз составляет от 58% до 92%, а само соединение является транспортным полуметаллическим ферромагнетиком.
Методом неупругого рассеяния нейтронов на монокристаллах соединений Lai.xCaxMn03,0,1<х <, 0,2, показано, что соединения с х = 0,1,0,125 и 0,2 характеризуются тремя различными областями поведения магнитного основного состояния в направлении перехода изолятор-металл. Установлено наличие ФМ неоднородностей двумерного характера и зарядовой сегрегации. Картина сегрегации отличается от картины фазового расслоения с ФМ и АФМ состояниями, предсказанного теорией. В качестве взаимодействия, осуществляющее такое поведение, было предложено диполь-дипольное взаимодействие между магнитными поляронами. Увеличение х ведет к исчезновению АФМ структуры А-типа, при этом одновременно происходят два процесса: уменьшение константы АФМ спаривания J2 (т2= 0 при х =0,125) и рост ФМ кластеров с предполагаемой перколяцией кластеров с большой концентрацией дырок. Магнитная перколяция не совпадает с перколяцией для проводимости, так как при низкой температуре соединение остается изолятором.
В Ьао.аСаогМпОз обнаружен новый тип взаимодействия - магнон-фононное взаимодействие малого масштаба, характеризуемое магнето-вибрационными модами.
При исследовании спиновой динамики в соединении ЬащСаозМпОз установлена связь между особенностями формирования ФМ состояния и поляронами. Установлено, что причиной перехода первого рода в ФМ состояние в системе Ьаі-хСахМпОз является образование поляронов, которые захватывают носители заряда и делают соединение непроводящим. Именно образование поляронов, а не изменение магнитного взаимодействия, приводит к тому, что переход при Тс является переходом первого рода.
Установлено, что механизм электропроводности в соединениях Ьаі-хАхМпОз, А = Са, Sr, Ва, в окрестности перехода в ФМ состояние не является универсальным. Тогда как в соединениях Ьаі-хСахМпОз в окрестности температуры Кюри (Тс) проводимость осуществляется поляронами, то в Ьаі-хВа„МпОз преобладающим механизмом проводимости является активация на край подвижности.
Совокупность перечисленных результатов выносится на защиту.
Создано новое научное направление - материалы сильно коррелированных систем с транспортными свойствами, управляемыми внешним магнитным полем.
Практическая значимость.
Непосредственно эффект колоссального магнетосопротивления, имеющийся в исследованных материалах, может быть использован в датчиках магнитного поля. В настоящее время манганиты лантана используются как высокотемпературные проводники и термопарные электроды для электрохимических устройств и в качестве катализаторов.
Разработаны лабораторные технологии получения монокристаллов и эпитаксиаль-ных тонких пленок соединений Lai.xAxMnOj, А = Са, Sr, Ва. Высокое качество получен-
ных образцов дало возможность более детального исследования структурных, магнитных и транспортных свойств легированных манганитов лантана, выявлению действующих механизмов. Полученная информация о свойствах исследованных соединений дает возможность заключить, что легированные манганиты лантана могут служить основой разработки нового класса устройств, управляемых магнитным полем.
В настоящей работе также показано, что манганиты лантана также могут рассматриваться как перспективные в следующих новых областях:
для создания датчиков магнитного поля;
для разработки спинового (управляемого магнитным полем) транзистора, и других устройств, основанных на эффекте сильной поляризации носителей тока;
для создания магнитооптических преобразователей с использованием сильного магнитооптического эффекта.
, Апробация работы. Основные результаты работы доложены на следующих 40 все-
российских и международных конференциях и семинарах:
Conf. on Phys.Low-Dim.Struct., Dubna. Russia, Oct.,1995; The 1996 IEEE Int. Magnetics conf. (Inter-mag 96), Seatle, Wash., USA; 15 Conf. "New magnetic materials for microelectronics" 1996, MSU,
t Moscow; I Eur. Magnetic sensors and activators conf. 1996, Iasi, Romania; 41 Annual conf. on magnet-
ism and magnetic materials. 1996, Atlanta, Georgia, USA; 114 Int. Conf. on Ternary and Multinary Compounds, ICTMC-11, Salford, England, 8-12 Sept., 1997; 16th General Conference of the Condensed Matter Division, Belgium, Lenven, September 25-28, 1997; The 7th Joint MMM-Intermag Conference, USA, San Francisco, California, January 6-9, 1998; XVI International School-seminar "New magnetic materials for microelectronics", Moscow, Russia, 23-26 July, 1998, 12* International Conference on Crystal Growth, Jerusalem, Israel, July 26-31, 1998; 174 General Conference of the Condensed Matter Division, Grenoble, France, August 25-29, 1998; 7th European Magnetic Materials and Applications Conference, Zaragosa, Spain, September, 1998; International conference "Magnetic materials an their applications", Minsk, Belorussia, 30 Sep.- 2 Oct., 1998; 43ri Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials, Maiami, Florida, Nov. 9-12, 1998; Moscow International Symposium on Magnetism, Moscow, June 20-24, 1999; NATO Workshop "Defects and Surface-Induced Effects in Advanced Perov-skites." Yurmala, Latvia, August, 1999; 44,d Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials, San Jose, California, Nov.15-18, 1999; Oxides. Physical and chemical properties. 5th All-Russia Sci.Conf. Ekaterinburg, Russia, Feb. 2000; Meeting of the American Physical Society. March, 2000; 18* General Conference of the Condensed Matter Division, Montreux, Switzerland, March 13-17, 2000; NATO Advanced Research Workshop on "Size dependent magnetic scattering", Pecs. Hungary, May 28 -June 1, 2000; 8* European Magnetic Materials And Applications Conference (EMMA - 2000), Kyiv, Ukraine, June 7-10, 2000; International Conference on Magnetic Materials (ICMM), Calcutta, India, October 17-19,2000, IX Национальная конференция по росту кристаллов. Москва, ИК РАН, 16-20 октября 2000 г.; 8th Joint MMM-Intermag Conference, January 7-11, 2001, San Antonio, Texas, USA;
* Euro-Asian Symposium 'Trends in Magnetism" (EASTMAG-2001), 27Feb.-2 March, Ekaterinburg,
Russia; Conference on advanced magnetoresistive materials, 4-7 March, Ekaterinburg, Russia; DGK2001, 12-15 March 2001, Bayreuth, Germany; The 13 International Conference on Crystal Growth, 30 July - 4 Aug. 2001, Kyoto, Japan; The Joint European Magnetic Symposia (JEMS'01) 28th Aug.-lst Sept. 2001, Grenoble, France; Seeheim Conference on Magnetism (SCM2001), 9-13 Sept. 2001, See-heim, Germany; 3"1 International conference "Physics of low-dimensional structures - 3", 15-20 Oct., 2001, Chernogolovka, Moscow district, Russia; 46 Annual conf. on magnetism and magnetic materials. 12-16 Nov. 2001, Seattle, Washington, USA; 19* General Conference of the EPS Condensed Matter Division. 7-11 Apr. 2002, Brighton, UK; Moscow International Symposium on Magnetism. Moscow June 22-24, 2002; Summer College and Conference on the Physics and Chemistry of Rare-Earth Manganites June 1-18, 2003, Trieste, Italy; International conference on magnetism (ICM2003). July 27 - Aug.I,
2003, Rome, Italy; E-MRS2003 Fall Meeting. 15-19 Sept. 2003, Warsaw, Poland; International Conference "Functional Materials". ICFM-2003. Ukraine, Crimea, Partenit. 2003; IV национальная конференция no применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов. 17-22 ноября 2003 г., ИКРАН, Москва.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, выводов и библиографии. Работа содержит 380 страниц, 230 рисунков, 10 таблиц и 360 источников.
