Введение к работе
Актуальность темы. Сегнетоэлектрнки и родственные им материалы находят широкое применение во многих областях современной техники: радиотехнике, гидроакустике, квантовой электронике, интегральной оптике и измерительной технике. Особенно интересны и перспективны области применения сегнетоэлектрических кристаллов, связанные с использованием пироэлектрического эффекта. Возникновение электрического напряжения на сегнетоэлектрических кристаллах при нагревании может быть использовано для измерения интенсивности радиации, малых изменений температуры, получения изображений распределения температурных полей различных объектов.
Наибольшее распространение в настоящее время получили пироэлектрические приемники излучения, рабочими телами которых являются кристаллы группы триглицинсульфата (ТГС). Сравнительная простота технологии получения крупных однородных кристаллов делают ТГС и его изоморфы наиболее перспективными материалами для разработки высокочувствительных пироприемников и пировидиконов.
Теоретическим и экспериментальным исследованиям
пироэлектрических свойств кристаллов группы ТГС посвящено большое число работ. Широкое применение в этих исследованиях нашел динамический метод, который наиболее полно отвечает требованиям физического эксперимента и технических применений сегнетоэлектриков.
Значительное число исследований пироэлектрических свойств кристаллов группы ТГС проводилось в равновесных (квазиравновесных) тепловых условиях при сравнительно низких плотностях тепловых потоков, при которых сохраняются устойчивость монодоменного состояния и неизменность пироэлектрических характеристик во всем объеме образца. В то же время поведение пироэлектрических кристаллов в неравновесных тепловых условиях (градиента температуры) изучено гораздо в меньшей степени.
Воздействие на кристалл теплового потока большой плотности приводит к появлению в объеме образца значительного температурного градиента, который может существенным образом сказываться на пироэлектрических измерениях. В частности, его наличие может приводить к появлению третичного ппроэффекта, термополяризационного эффекта и к возникновению нелинейных пироэлектрических явлений различной физической природы.
Изучение пироэлектрических свойств кристаллов в условиях температурного градиента представляет интерес с научной точки зрения и, кроме того, необходимо при решении ряда прикладных проблем, связанных с регистрацией приемником излучения мощных тепловых потоков. В связи с вышеизложенным исследование свойств пироактивных материалов в неравновесных тепловых условиях является актуальной научной задачей.
Цель и задачи исследования. Целью работы являлось комплексное исследование пироэлектрических свойств кристаллов дейтерированного триглицинсульфата (ДТГС) при наличии температурных градиентов в интервале температур от 20 С до температур, превышающих точку фазового перехода. В соответствии с этой целью были поставлены основные задачи:
- усовершенствовать общие методики исследования пироэффекта для
изучения пироэлектрических свойств кристаллов в неравновесных тепловых
условиях;
исследовать влияние градиента температуры на распределение поляризации в кристаллах ДТГС;
провести сравнительные исследования пироэлектрических свойств кристаллов ДТГС в условиях стационарного и нестационарного температурных градиентов;
разработать методику, экспериментальную установку и провести исследования диэлектрических свойств кристаллов ДТГС в условиях переменного градиента температуры;
выяснить причины аномалий пироэлектрических и диэлектрических свойств кристаллов ДТГС, находящихся в неравновесных тепловых условиях.
Объекты исследования. В качестве объектов исследования использовались монокристаллические образцы кристаллов ДТГС и ТГС, выращенные в Институте кристаллографии РАН и в Институте физики твердого тела и полупроводников АН Беларуси.
Научная новизна. Впервые выполнено систематическое экспериментальное исследование пироэлектрических свойств кристаллов ДТГС в условиях температурного градиента.
Впервые обнаружено, что в условиях стационарного градиента температуры характер температурных зависимостей пироэлектрического коэффициента кристалла ДТГС аналогичен известному для систем с размытым фазовым переходом.
Сравнительные исследования пироэлектрических свойств кристаллов ДТГС в условиях постоянных и переменных тепловых потоков показали,
'"''» нпигаыр-стацыаипрыпгп ц НР^ТаЦИОНарНОГО ТЄМПЄратурНЬІХ ГрЭДИеНТОВ
является неравнозначным.
В кристаллах ДТГС обнаружено неоднородное распределение величины пирокоэффициента в приповерхностном слое толщиной ~20 мкм, обусловленное его полидоменностью. Воздействие стационарного градиента температуры приводит к увеличению толщины этого слоя.
Изучено влияние нестационарного градиента температуры на диэлектрические свойства кристаллов ДТГС. Установлено наличие максимумов на релаксационных кривых диэлектрической проницаемости униполярных образцов в условиях, когда образец нагревается тепловым
потоком и после прекращения такого воздействия. Обнаружена длинновременная релаксация диэлектрической проницаемости кристалла ДТГС в области фазового перехода, наблюдаемая после прекращения неоднородного нагрева образца.
Предложена качественная модель, объясняющая аномалии пироэлектрических и диэлектрических свойств кристаллов ДТГС в условиях температурного градиента.
Практическая ценность. Разработана методика изучения пироэлектрических свойств сегнетоэлектриков, находящихся в условиях постоянных и переменных тепловых потоков большой плотности, основанная на использовании динамического метода исследования пироэффекта. Она позволяет изучать распределение поляризации в пнроактивных материалах, а также исследовать влияние стационарного градиента температуры на данное распределение.
Предложен метод исследования диэлектрических свойств кристаллов, находящихся в условиях температурного градиента. Он позволяет изучать поведение диэлектрической проницаемости сегнетоэлектриков на различных частотах внешнего измерительного поля в широком интервале температур.
Полученные данные могут быть использованы при разработке пироэлектрических приемников, находящихся в условиях интенсивных тепловых потоков. Основные положения, выносимые на защиту.
1. Воздействие на образцы кристалла ДТГС постоянного теплового потока
приводит к размытию максимумов температурных зависимостей
пироэлектрического коэффициента и их смещению в область более низких
температур. Этот эффект обусловлен неоднородным распределением
величины пирокоэффициента в образце.
2. Влияние постоянного и переменного температурных градиентов на
пироэлектрические свойства кристаллов ДТГС является неравнозначным. В
условиях стационарного градиента температуры с ростом интенсивности
постоянного теплового потока максимальное значение пироэлектрического
коэффициента (ymsx) уменьшается, тогда как при наличии переменного
градиента температуры величина утах вначале возрастает с увеличением
плотности теплового потока до 200 мВт/см , а затем уменьшается.
Наблюдаемое явление обсуждается в рамках представления о третичном
пироэлектрическом эффекте.
3. В кристаллах ДТГС существует полидоменный приповерхностный слой с
неоднородным распределением поляризации. Наличие постоянного
температурного градиента приводит к увеличение толщины этого слоя и
прорастанию доменов вглубь образца.
4. Переменный температурный градиент в образце кристалла ДТГС
приводит к изменению его диэлектрических свойств. В условиях нагрева
образца потоком излучения и охлаждения после прекращения теплового
воздействия на релаксационных кривых диэлектрической проницаемости появляются максимумы. Наличие максимумов связано с процессами зародышеобразования, обусловленными появлением в кристалле электрических полей термического происхождения.
Апробация результатов работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались на: XIV Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (19 - 23 сентября 1995 г., г.Иваново), International Seminar on Relaxor Ferroelectrics (21 - 23 мая 1996 г., г.Дубна), Международной научной конференции "Математические модели нелинейных возбуждений, переноса, динамики, управления в конденсированных системах и других средах" (2-5 июля 1996г., г.Тверь), 7 Международном семинаре по физике сегнетоэлектриков-полупроводников (24 - 27 сентября 1996 г., г.Ростов-на-Дону), Международной научно-технической конференции "Диэлектрики-97" (24 - 27 июня 1997 г., г.С-Петербург), 9 International Meeting on Ferroelectricity (August 24 - 29, 1997, Seoul, Korea), III Международной конференции "Кристаллы: рост, свойства, реальная структура, применение" (20 - 24 октября 1997 г., Г.Александров). Публикации и вклад автора. Основные результаты исследований опубликованы в 9 работах, написанных в соавторстве, в которых автором получены все основные экспериментальные результаты, выполнены соответствующие расчеты физических параметров, проведена интерпретация экспериментальных данных.
Структура и объем диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и библиографии; изложена на 135 страницах машинописного текста и содержит 56 рисунков. Библиография включает 151 наименование. Общий объем диссертации- 152 страницы.