Особенности решеточной теплопроводности слоистых твердых тел Сологубенко, Александр Викторович

Введение к работе

. Актуальность теми и степень исследования тематики лиссер-таиии. Интенсивное изучение физических свойств веществ со слоистой кристаллической решеткой началось еще в 40-е года и продолжается до сих пор. Причиной научного интереса к изучению этих веществ является, с одной стороны, широкое применение таких материалов в технике (тепло- и электроизоляторы, материалы реакторостроения и т.д.), а с другой стороны то, что слоистые вещества являются удобным объектом для изучения влияния пониженной размерности на физические свойства. Первоначально основным объектом исследований был графит, обладающий исключительно большой анизотропией межатомного взаимодействия. Впоследствие исследователи обратились к изучению слоистых веществ с более сложной, чем у графита, кристаллической решеткой, в основном "умеренно" анизотропных. К ним относятся: соединения, полученные интеркаляцией графита, интересные своими квазидвумерными электронными свойствами; высокотемпературные сверхпроводники, в которых слоистая структура решетки играет важную роль во всех наблюдаемых особенностях; ди-халькогениды переходных металлов, где фазовый переход с образованием волны зарядовой плотности обусловлен анизотропией электронного спектра; слоистые полупроводники; слоистые магнетики; слоистые силикаты как аналог интеркалированного графита и объект для изучения таких явлений, как двумерный магнетизм, структурне фазовые переходы и т.д. Правильная интерпретация результатов исследования этих веществ требует учета особенностей колебаний решетки, так как многие из наблюдаемых эффектов прямо или косвенно связаны с фононным спектром.

Всем перечисленным выше слоистым системам свойственно наличие сложной многоатомной решетки, причем зачастую имеются слои, образованные атомами разного сорта с различным межатомным взаимодействием. Это приводит к появлению ряда особенностей колебательного спектра, влияние которых на физические свойства изучено недостаточно. Решеточная теплопроводность является свойством, весьма чувствительным как к особенностям дисперсионных зависимостей и взаимодействия квазичастиц, так и к дефектности структуры материала. Поэтому исследование

влияния особенностей колебательного спектра на теплопроводность слоистых твердых тел со сложной решеткой представляется достаточно важной и актуальной задачей физики твердого тела.

Иель и основные задачи, исследований. Целью настоящей диссертационной работы было исследование влияния особенностей колебательного спектра на теплоперенос в кристаллах со сложной слоистой решеткой, в частности, изучение влияния низкочастотных оптических мод, характерных для слоистых решеток, на теплопроводность и изучение влияния анизотропии межатомного взаимодействия на рассеяние фононов дефектами кристаллической решетки. Для достижения поставленной цели необходимо было исследовать теплопроводность ряда слоистых кристаллов, в которых преобладает решеточная составляющая, вдоль и поперек слоев в широком интервале температур (2-300 К) и провести анализ механизмов рассеяния фононов с учетом анизотропии фононного спектра. Объектами исследования были выбраны монокристаллы . минералов со слоистой решеткой, высокотемпературные сверхпроводники системы YBa_aCu₃0₇__s и кристаллы щелочно-редкоз еме льных.-дамолибд а тов..

Научная новизна. В данной работе получен ряд новых научных результатов:

исследована теплопроводность монокристаллического гипса вдоль и поперек слоев в интервале 2-300 К. Обнаружены близкая к линейной температурная зависимость теплопроводности в интервале 2-10 К, а также анизотропия теплопереноса при более высоких температурах (при преобладании фонон-фононных процессов переброса);

исследованы теплопроводность вдоль и поперек слоев в интервале 2-220 К,.а также теплоемкость в интервале 4-80 К монокристаллического вермикулита. Изучено влияние дегидратирующего отжига при 900С на анизотропию теплопроводности вермикулита. Обнаружена степенная зависимость теплоемкости С ~ Т ' при низких температурах. Обнаружена линейная температурная зависимость теплопроводности слева от максимума (при 2-Ю К). Обнаружено плато на температурной зависимости теплопроводности вдоль слоев в интервале 60-220 К, в то время как теплопроводность поперек слоев в том же интервале темпе-

ратур убывает с ростом температуры. Результаты исследования теплоемкости и теплопроводности свидетельствуют о наличии признаков фазового перехода при « 60 К. Отжиг слабо влияет на теплопроводность вдоль слоев, тогда как теплопроводность поперек слоев в результате отжига сильно уменьшается и приобретает характер, обычный для аморфных веществ. Проведена численная обработка и анализ полученных данных совместно с лите-ратурныш данными для мусковита и флогопита; выяснены основные механизмы рассеяния фононов в слоистых силикатах;

исследована теплопроводность высокотемпературного сверхпроводника УВа_аСи₃0₇_ на монокристаллическом образце вдоль слоев и текстурированном поликристалле с преимущественной ориентацией кристаллитов поперек слоев. Обнаружены сходные с другими изученными слоистыми веществами черты фононной теплопроводности: наличие линейной для монокристалла и квадратичной для поликристалла температурной зависимости теплопроводности в интервале 2-Ю К; плато на температурной зависимости теплопроводности монокристалла и убывание теплопроводности поликристалла при Т>100 К. Сделан вывод о единой природе этих особенностей у высокотемпературных сверхпроводников и у слоистых силикатов;

проведен анализ теплопроводности кристаллов слоистых сегнетоэластиков CsGd(Mo0₄)_a и CsM(Mo0₄)₂ в интервале 2-80 К; определены основные механизмы рассеяния фононов с учетом анизотропии фононного спектра;

проведен расчет времени релаксации рассеяния фононов полтш искажений, создаваемыми точечными дефектами в слоистой кристаллической решетке с учетом нецентрального взаимодействия атомов. Определены частотные зависимости времени релаксации, выделен вклад различных ветвей фононного спектра в .теплопроводность. Показано, что такой механизм рассеяния фононов приводит к появлению близкой к линейной температурной зависимости теплопроводности и монет определять характер фононной теплопроводности слоистых диэлектриков с большим количествам дефектов;

проанализирована анизотропия теплопроводности слоистых кристаллов при температурах выше максимума теплопроводности;

показано, что причиной наблюдаемых эффектов является рассеяние акустических фононов низколезкащими оптическими модами. На защиту вмнооятся следующие положения:

1. Теплопроводность ряда слоистых кристаллов (гипса, высокотемпературного сверхпроводника YBa₂Cu₃0₇__x, слюды, вермикулита) проявляет в достаточно широком интервале температур слева от максимума теплопроводности температурную зависимость, близкую к линейной.

2. У кристаллов с решеткой, образованной слоями различного типа (слюда, вермикулит, высокотемпературный сверхпроводник YBa₂Cu₃0₇__i{) при температурах выше температуры максимума теплопроводности наблюдается обычная гиперболическая температурная зависимость теплопроводности поперек слоев, тогда как теплопроводность вдоль слоев слабо зависит от температуры, что связано с рассеянием акустических фононов на низкочастотных оптических модах, характерных для слоистых кристаллов этого типа.

3. Рассеяние фононов полями искажения слоистой кристаллической решетки, создаваемыми точечными дефектами, с учетом нецентрального взаимодействия атомов и анизотропии межатомного взаимодействия, приводит к появлению при низких температурах близкой к линейной температурной зависимости теплопроводности.

Практическая ценность работы. Результаты, полученные в диссертации, расширяют представления о физических процессах, происходящих в анизотропных структурах. Важность результатов определяется возможностью их использования при создании материалов с заданными свойствами (в частности, тешюфизически-ми), при создании новых устройств и приборов. Результаты исследования теплопроводности вермикулита и слюды имеют и непосредственное практическое значение, так как эти материалы применяются в технике в качестве тепло- и электроизоляторов.

личный вклад автора заключается: в аналитическом изучении имеющихся литературных данных, касающихся проблематики работы; в участии в постановке задачи и интерпретации результатов; в проведении экспериментального изучения теплопроводности всех исследованных в данной работе материалов (за исключе-

ниєм щелочно-редкоземельных димолибдатов); в проведении всех представленных в работе расчетов; в участии в автоматизации экспериментальной установки.

Агптробация работы. Материалы диссертации докладывались и обсуждались на: 1st Soviet - West-German Symposium on High-temperature superconductivity, Kharkov, 1990; V Всесоюзной школе-семинаре по физике сегнегоэластиков, Ужгород, 1991; International Conference on High temperature superconductivity and localisation phenomena, Moscow, 1991,* XIV International Cryogenic Materials Conference, Kiev, 1992; конференции физического факультета ХГУ "Физические явления в твердых телах", Харьков, 1993; 14th General Conference of the Condensed Matter Division, Madrid, 1994.

Публикации. Основные результаты работы опубликованы в 7 печатных работах, в том числе в 6 статьях и в 1 тезисах доклада.

Структура и объем диссертации, диссертация состоит из Введения, трех глав, Заключения и Списка цитируемой литературы. Она изложена на 12Q страницах машинописного текста, включая 22 рисунка и библиографию из 118 наименований.