Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Литературный обзор (постановка задачи) 9
1.1. Модели накопления гелия в коррозионно-стойких сталях 10
1.2. Модели накопления гелия в бериллии 19
1.3. Методы экспериментального определения накопления гелия в облученных конструкционных материалах 27
Глава 2. Методики измерения содержания гелия 33
2.1. Основы масс-спектрометрического метода измерения содержания гелия в облученных материалах с применением изотопного разбавления 33
2.1.1. Особенности определения содержания изотопа 4Не 34
2.1.2. Особенности определения содержания изотопов 3Не и 4Не 43
2.2. Оборудование и приспособления 46
2.3. Масс-спектрометрический метод измерения содержания гелия с применением объемной калибровки . 54
2.4. Метрологическая аттестация методик измерения содержания гелия 59
Глава 3. Зависимости накопления гелия в коррозионно-стойких сталях от повреждающей дозы и спектра нейтронов 64
3.1. Накопление гелия в тепловом спектре нейтронов 64
3.2. Накопление гелия в быстром спектре нейтронов 79
Глава 4. Накопление и поведение гелия в бериллии при низкотемпературном реакторном облучении 84
4.1. Определение дозовой зависимости накопления гелия в бериллии 84
4.2. Исследование диффузионной подвижности гелия в бериллии после низкотемпературного облучения 91
Выводы 99
Список литературы
- Модели накопления гелия в бериллии
- Особенности определения содержания изотопа 4Не
- Масс-спектрометрический метод измерения содержания гелия с применением объемной калибровки
- Накопление гелия в быстром спектре нейтронов
Введение к работе
Актуальность работы
Одним из факторов, определяющих деградацию физико-механических свойств конструкционных материалов при реакторном облучении, является накопление значительного количества газов, образующихся в облученных нейтронами материалах в результате ядерных реакций [1-4]. Среди этих радиогенных газов особый вклад в радиационное повреждение материалов вносит гелий, который, являясь инертным газом, обладает низкой растворимостью в конструкционных материалах, вследствие чего накапливается в них при реакторном облучении в виде пузырьков газа или сложных кластерных объединений с собственными и радиационно-индуцированными дефектами структуры материалов. Взаимодействие гелия с различными дефектами структуры конструкционных материалов является одним из факторов, влияющих на изменение структуры, развитие пористости, процессы распухания и охрупчивания конструкционных материалов при реакторном облучении и, в конечном счете, может являться причиной сокращения срока эксплуатации или даже разрушения конструктивных элементов ядерных реакторов.
Изучение эффектов влияния гелия на свойства конструкционных материалов является актуальной задачей, что нашло отражение в программах научно-исследовательских работ, утвержденных Федеральным Агентством по Атомной Энергии Российской Федерации. Данная работа выполнена в соответствии со следующими программами:
Программа научно-исследовательских работ по конструкционным материалам ВКУ ВВЭР на 1997-2003 г. (805-ПР-5109, координатор - ОКБ "Гидропресс");
Отраслевая программа "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" на 2001-2005 г. (координатор - ФГУП "ГНЦ РФ ФЭИ").
В последние годы за рубежом, в частности, в Pacific Northwest National Laboratory (США) и SCK-CEN (Бельгия) активно разрабатываются высокоточные методы определения инертных радиогенных газов в
4 облученных реакторных материалах. К моменту проведения настоящей работы такие методы в организациях Минатома отсутствовали, поэтому стояла актуальная задача по их разработке, изготовлении специализированного оборудования и апробации разработанных методик на коррозионно-стойких сталях и реакторном бериллии.
Цель работы
Целью настоящей работы явилось выявление основных закономерностей накопления, выхода и поведения гелия в образцах стали и бериллия, облученных в исследовательских реакторах СМ и БОР-60, в зависимости от повреждающей дозы, флюенса, спектра нейтронов и температуры отжига. Для достижения поставленной цели решаются следующие задачи:
Разработка экспериментальной установки для измерения содержания гелия в облученных конструкционных материалах с температурой плавления менее 2000 С на базе серийного масс-спектрометра МИ-1201.
Разработка и аттестация методик измерения содержания гелия в диапазоне 1-Ю4 млн"1 в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки.
Расчетно-экспериментальные исследования накопления гелия в образцах облученных коррозионно-стойких сталей типа Х17Н13МЗ, Х18Н10 и бериллия марки ТВ-56 в диапазоне 1-Ю4 млн"1.
Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного и отожженного бериллия ТВ-56.
Научная новизна
1. Разработанные методики определения количества, массовой и молярной доли гелия в образцах облученных конструкционных материалов масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и
5 объемной калибровки впервые позволяют проводить измерения содержания гелия в облученных высокоактивных образцах в диапазоне 1-Ю4 млн"1 с относительной погрешностью 6-19 %.
Впервые получены экспериментальные данные по накоплению гелия в сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10, облученных нейтронами в реакторе СМ до сравнимых повреждающих доз (порядка 15 сна), но с различным вкладом тепловой составляющей нейтронного спектра.
Впервые для стали типа Х18Н10 проведено сравнение экспериментально полученных данных о накоплении гелия при облучении нейтронами в реакторах различных типов (СМ и БОР-60). Показано, что накопление гелия в исследуемой стали при облучении в реакторе с относительно малым вкладом тепловых нейтронов (БОР-60) происходит с существенно меньшей скоростью, чем при облучении в реакторе со смешанным нейтронным спектром (СМ).
Впервые проведены исследования накопления гелия в бериллии марки ТВ-56, облученном нейтронами в реакторе СМ при температуре 70 С в диапазоне флюенсов, максимальные значения которых близки к ресурсным величинам для бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ.
Впервые выполнен сравнительный анализ результатов масс-спектрометрического определения содержания гелия в бериллии марки ТВ-
О 11
56, облученного в реакторе СМ при температуре 70 С до флюенса 2,5-10 см"2 (Е>0,1 МэВ) и подвергнутого изотермическим отжигам до температуры 1200 С с результатами электронно-микроскопического исследования структуры облученного и отожженного бериллия.
Практическая значимость работы
1. Полученные в данной работе экспериментальные данные позволили достоверно оценить влияние тепловой составляющей нейтронного спектра на накопление гелия в сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10, что может быть
использовано для обоснования радиационной стойкости материалов внутрикорпусных устройств.
Получена зависимость количества гелия, накопленного в бериллии марки ТВ-56 при низкотемпературном реакторном облучении, от флюенса нейтронов, необходимая для обоснования ресурса бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ. Получена температурная зависимость коэффициента диффузии гелия из бериллия марки ТВ-56, облученного при температуре 70 С, которая доказывает возможность рефабрикации материала, облученного до флюенсов нейтронов близких к ресурсным величинам.
Изготовлена установка, разработаны и аттестованы методики для измерения содержания гелия в облученных образцах конструкционных материалов (с температурой плавления до 2000 С), что позволяет измерять содержание гелия, накопленного в данных материалах при реакторном облучении в диапазоне 1-Ю4 млн'1.
Личный вклад автора
С непосредственным участием автора созданы экспериментальные установки и разработаны методики масс-спектрометрического измерения содержания гелия в облученных материалах. Личный вклад Белозерова СВ. в получение основных результатов работы является определяющим.
Положения, выносимые на защиту:
Применение масс-спектрометрического метода в сочетании с методами изотопного разбавления и объемной калибровки позволяет измерять содержание гелия в облученных материалах с температурой плавления менее 2000 С в диапазоне 1-104 млн'1 с погрешностью менее 20 %.
Тепловая часть нейтронного спектра вносит основной вклад в накопление гелия в сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10 при облучении в реакторе СМ в диапазоне повреждающей дозы 4-15,6 сна. Скорость
7 накопления гелия в стали при облучении в полном спектре составляет (53±4) млн" -сна"1, а в экранированном в тепловой части спектре (1,8±0,7) млн"1-сна*1. Скорость накопления гелия в стали типа Х18Н10 при облучении в реакторе БОР-60 в диапазоне повреждающей дозы 15-80 сна не превышает 1 млн"1-сна"1.
Накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5-6)-10 см" (Е>0,1 МэВ) составляет более 5-Ю млн" в год.
Температурная зависимость эффективного коэффициента диффузии гелия при послерадиационном отжиге бериллия ТВ-56, облученного при 70 С до флюенса 2,5-10 см" (Е>0,1 МэВ), может быть представлена в виде: 1п(Д,№)=-(6,7±0,9)-(1,7±0,2)[эЯ]ДГ в диапазоне температур от 700 до
1000 С.
5. Интенсивное развитие гелиевой пористости в бериллии ТВ-56,
облученном до флюенса 2,5-1022 см"2 (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном
отжиге наблюдается при температурах выше 1000 С.
Апробация результатов работы
Основные результаты исследований, представленных в настоящей работе обсуждены на следующих научных семинарах, совещаниях и конференциях:
7-я Российская конференция по реакторному материаловедению, ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 8-12 сентября 2003 г.
21st Symposium on Fusion Technology, Madrid, Spain, September 11-15, 2000.
European Working Group "Hot Laboratories and Remote Handling" Plenary Meeting-2003, Saclay, France, September 22-24,7003.
Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Вопросы создания новых методик, исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации", ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 30-31 марта, 1999 г.
Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Физическое моделирование изменения свойств
8 реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях" ГНЦ РФ ТРИНИТИ г. Троицк, 24-25 апреля, 2000 г.
6. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному
материаловедению "Методическое обеспечение реакторного
материаловедения", ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 12-13 ноября, 2001г.
Достоверность результатов
Представленные экспериментальные данные получены с применением аттестованных методик и оборудования. Результаты исследований обсуждались на российских и международных конференциях и семинарах.
Публикации
Основное содержание работы изложено в 11 публикациях.
Объем и структура работы
Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и библиографии. Диссертация изложена на 109 страницах, содержит 28 рисунков, 14 таблиц и список цитируемой литературы из 90 наименований.
Модели накопления гелия в бериллии
Наличие никеля в составе облучаемого материала приводит к усложнению зависимости накопления гелия, поскольку накопление гелия за счет двухступенчатой реакции 58Ni(n,y)59Ni(n,a)56Fe на тепловых нейтронах пропорционально квадрату флюенса тепловых нейтронов [4]: CHe xFE+ 2FTJ, (2) v / а{п,у) а(п,а) где Z2 =л Р - условное макроскопическое сечение двухступенчатой реакции на тепловых нейтронах, р - относительное содержание никеля в материале, а(п,у),сг(п,а)-сечения соответствующих реакций на тепловых нейтронах, Fr-флюенс тепловых нейтронов. Так в работе [26] получена зависимость накопления гелия от содержания никеля при изучении накопления гелия в стали 0Х16Н15МЗБ и сплавах Х26Н6Т, 0Х20Н40Б и ХН77ТЮ с различным содержанием никеля при облучении в БОР-60 при температуре не выше 500 С.
На основании усредненных макросечений (п,а)-реакций для исследовавшихся материалов (никель и нержавеющая сталь 0Х16Н15МЗБ) применительно к облучению в реакторах ИРТ-2000, БОР-60 СМ-2 в работе [27] предпринята попытка уточнения влияния спектра нейтронного потока на накопление гелия. В качестве параметра, характеризующего энергетический спектр нейтронов, было принято отношение плотности потока тепловых нейтронов к плотности потока быстрых нейтронов с энергией выше усредненной пороговой энергии (п,а)-реакций. Данное отношение минимально для реактора БОР-60 (доля нейтронов с энергией меньше 0,1 МэВ составляет менее нескольких процентов). Для реактора СМ-2 это отношение составило —38, а для реактора ИРТ-2000, соответственно -68. Показано, что накопление гелия в данных материалах возрастает с увеличением данного отношения после достижения пороговых величин флюенса быстрых (Е 3,7 МэВ) нейтронов. При флюенсе менее -10 см" накопление гелия в никеле максимально в реакторе БОР-60, затем в ИРТ 15 2000 и наконец в СМ-2. При флюенсе свыше 1019 см"2 гелий в никеле накапливается в основном в результате двухступенчатой реакции на Ni, что приводит к параболической зависимости накопления гелия от флюенса при облучении в реакторах ИРТ-2000 и СМ-2. В диапазоне флюенсов от 1018 см до 10 см" накопление гелия максимально в реакторе ИРТ-2000, затем в БОР-60 и, наконец, в СМ-2. При флюенсе более -5-Ю20 см"2 накопление гелия максимально в реакторе ИРТ-2000, затем в СМ-2 и, наконец, в БОР-60. В стали 0Х16Н15МЗБ при флюенсе менее 1021 см"2 накопление гелия в каждом реакторе осуществляется практически по линейному закону (рис. 2). Ощутимый вклад двухступенчатой реакции на 58Ni в реакторах ИРТ-2000 и СМ-2 проявляется при флюенсе свыше 1021 см 2. Накопление гелия в коррозионно-стойких сталях, никеле и никельсодержащих материалах при высокодозном облучении существенно зависит от спектра нейтронов. Наличие большой доли тепловых нейтронов в реакторах со смешанным спектром, особенно на периферии активных зон, приводит к значительному вкладу реакции на Ni в накопление гелия при флюенсах более 10 см" [8,28-30]. При этом отношение количества накопленного гелия к повреждающей дозе может достигать величин сопоставимых с расчетными величинами скорости накопления гелия в проектируемых реакторах термоядерного синтеза, что позволяет моделировать условия облучения в таких реакторах и проводить соответствующие корреляции. Наибольший вклад реакции на 58Ni достигается в реакторах со смешанным нейтронным потоком типа HFIR [8], где скорость накопления гелия существенно зависит от вклада "тепловой" части нейтронного спектра (рис.3). Сильное влияние вклада тепловой части нейтронного спектра в накопление гелия приводит к значительной разности накопления гелия и в коррозионно-стойких сталях, облученных в различных позициях в энергетических реакторах PWR [31, 32]. -2
Зависимость накопления гелия от повреждающей дозы для позиций периферийной мишени (1) и отражателя (с экранированным в тепловой части нейтронным спектром) (2) в реакторе HFIR [8] Вопрос накопления гелия при реакторном облучении конструкционных материалов тесно связан с вопросом поведения (распределение, диффузионная подвижность) гелия в данных материалах при различных условиях облучения, поскольку наличие множества факторов влияющих на перераспределение накопленного гелия (состав, структура материала, температура облучения и т.д.) в облученных коррозионно-стойких сталях, несомненно, оказывает влияние на суммарное накопление гелия и скорость накопления гелия. Изучение процессов миграции гелия в коррозионно-стойких сталях при различных температурах облучения обычно проводят с помощью термодесорбционной спектроскопии путем нагрева одного облученного образца до температуры плавления по различным режимам (изотермический отжиг; отжиг с резким ступенчатым изменением температуры; изохрональный отжиг; комбинированный изотермический и изохрональный отжиг) [33-35]. Термодесорбционные спектры чаще всего содержат несколько пиков скорости термодесорбции гелия. Первый пик наблюдается при температурах 300-400 С, что связано с отжигом подвижных внедренных атомов гелия, находящихся в облученном материале, по-видимому, в состоянии метастабильного раствора или комплексов. Последующие пики обнаруживаются при температурах выше 600-700 С и связаны с отжигом высокотемпературных ловушек газовых атомов, которыми, по-видимому, являются радиационно-индуцированные дефекты структуры облученного материала. При температурах выше 900 С выделение гелия связано с миграцией пузырьков.
Особенности определения содержания изотопа 4Не
Основы масс-спектрометрического метода измерения содержания гелия в материалах с применением изотопного разбавления.
Анализ с применением изотопного разбавления возможен, если определяемый элемент имеет, по крайней мере, два стабильных изотопа, так как метод основан на измерении отношений количеств изотопов [72-75, 86-87]. Данное условие выполняется в случае, когда определяемым элементом является гелий, имеющий, как известно, два стабильных изотопа: гелий-3 (Не) с массой 3,01608 а.е.м. и гелий-4 (Не) с массой 4,00260 а.е.м. Природное содержание данных изотопов гелия: 0,000138 % (ат.) и 99,999862 % (ат.), соответственно.
Гелий, накопленный в материале под действием реакторного облучения, обычно содержит только изотоп 4Не, образующийся в результате ядерных (п,а) реакций. Так, например, при облучении коррозионно-стойких хромоникелевых сталей основной гелийобразующей ядерной реакцией является последовательная двухступенчатая реакция 58Ni(n,y)59Ni(n,a)56Fe. При облучении бериллия, накопленный гелий может содержать также изотоп Не, образующийся в результате Р-распада накопленного трития. При этом непосредственно после окончания облучения количество накопленного в материале изотопа 4Не составляет величину много большую количества изотопа 3Не. С увеличением времени выдержки облученного материала после облучения отношение количеств изотопов 3Не/4Не в материале увеличивается. Таким образом, с точки зрения изотопного состава гелия, накопленного в материале в результате реакторного облучения, следует различать два случая анализа содержания гелия в облученном материале с применением метода изотопного разбавления. В первом случае гелий, накопленный в материале, содержит только изотоп 4Не. Во втором случае гелий, накопленный в материале, содержит в основном изотоп 4Не и относительно небольшое количество изотопа Не. Схемы измерения содержания гелия в обоих вышеперечисленных случаях принципиально не отличаются друг от друга, однако при наличии в исследуемом материале накопленного изотопа Не имеются особенности, поэтому рассмотрим оба случая отдельно.
В основе масс-спектрометрического метода определения абсолютного количества изотопа 4Не, содержащегося в твердотельном образце исследуемого конструкционного материала, с применением изотопного разбавления лежит способ относительного сравнения неизвестного количества изотопа 4Не, содержащегося в материале, с известным количеством изотопа Не. При этом масс-спектрометр используется для сравнения абсолютных количеств изотопов гелия. Применение масс-спектрометра в качестве такого устройства обусловлено, во-первых, физическими основами масс-спектрометрического метода, позволяющего производить пространственное разделение ионов изотопов гелия, а во-вторых, уникально высокой чувствительностью, присущей масс-спектрометрическому методу [72,90,91] и позволяющей измерять сверхмалые (менее 10 10 моль) абсолютные количества изотопов гелия, что является особенно важным при анализе облученных материалов, обладающих существенной наведенной активностью.
Как показывают электронно-микроскопические исследования структуры облученных материалов, накопленный в них гелий, в зависимости от условий облучения содержится либо в виде микроскопических пузырьков на границах зерен, либо в виде сложных кластерных образований, комплексов, состоящих из нескольких атомов гелия и вакансий. При этом абсолютное количество атомов гелия очень не велико (менее сотых долей процента всех атомов исследуемого материала). Таким образом, для измерения количества изотопа 4Не требуется выделение (экстракция) атомов гелия из твердотельного образца исследуемого материала в газовую фазу вне образца.
Для выделения гелия из образца применяется вакуумная экстракция при нагреве образца индукционным способом. В обоих случаях образец конструкционного материала помещают в тигель из тугоплавкого электропроводящего материала, после чего производят нагрев образца в вакууме до температуры, требуемой для выхода гелия из образца.
Обычная схема проведения анализа содержания изотопа 4Не масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления состоит в следующем:
1. В замкнутый, вакуумно-плотный объем (ампулу), содержащий образец исследуемого материала и находящийся под давлением не более 10 5 Па, подается известное количество обогащенной по изотопу-индикатору ( Не) газовой метки.
2. Проводится экстракция газовой фазы (пробы), содержащей 4Не, из образца в замкнутый объем ампулы с внесенной меткой.
3. Полученная газовая смесь пробы и внесенной метки выдерживается в ампуле в течение определенного промежутка времени для изотопного уравновешивания.
4. Масс-спектрометрическим методом измеряется изотопное отношение 3Не/4Не в газовой смеси пробы и метки после изотопного уравновешивания.
5. Масс-спектрометрическим методом измеряется изотопное отношение 3Не/4Не в поверочной газовой смеси с известным изотопным отношением 3Не/ Не для определения коэффициента относительной чувствительности масс-спектрометра к изотопам гелия.
Масс-спектрометрический метод измерения содержания гелия с применением объемной калибровки
Рассмотренный выше масс-спектрометрический метод измерения содержания гелия с применением изотопного разбавления можно отнести к относительным методам измерений, позволяющим измерить содержание 4Не в газовой смеси путем сравнения с известным количеством другого изотопа ( Не). Для измерения гелия в облученных материалах применяется также другое сочетание масс-спектрометрического метода и метода объемной калибровки ранее разработанное для анализа инертных газов в необлученных материалах (А. Я. Купряжкин, Уральский государственный технический университет). Это позволяет измерить непосредственно целевую компоненту (4Не) газовой фазы.
В основе данного метода лежит аналогичный способ вакуумной экстракции из образца газовой пробы, содержащей гелий, но без добавления метки. Количество гелия в исследуемом образце определяется непосредственно по результатам масс-спектрометрических измерений тока ионов 4Не пропорционального парциальному давлению Не, экстрагированного из образца в замкнутом объеме: Rгде: SA{jj) - коэффициент чувствительности масс-спектрометра по гелию-4 при величине напряжения на ВЭУ равной U; 14- ток ионов Не; к коэффициент разбавления пробы; V -объем вакуумной системы, используемой при измерениях; R- универсальная газовая постоянная; Т температура окружающей среды(воздуха), при которой проведены измерения.
Анализ формулы (35) показывает, что погрешность результата измерения количества изотопа 4Не, экстрагированного из образца исследуемого материала, в основном, определяется случайной составляющей погрешностей масс-спектрометрических измерений тока ионов Не, а также неисключенными систематическими составляющими погрешности определения коэффициента чувствительности масс-спектрометра по 4Не и погрешности определения объема вакуумной системы, используемой при измерениях:
Масс-спектрометрический анализ газовой фазы (пробы), экстрагированной из образца, проводится при квазистатическом (по гелию) режиме откачки камеры анализатора масс-спектрометра. Квазистатический режим откачки реализуется с помощью геттерного насоса с селективной откачкой остаточных газов. Коэффициент чувствительности по 4Не определяется в ходе отдельной процедуры калибровки масс-спектрометра с помощью разработанного калибровочного устройства, конструктивно входящего в состав установки экстракции газов. Для этого предварительно проводится измерение всех объемов вакуумной системы, используемых при измерениях.
К достоинствам применения данного метода для измерения содержания гелия в облученных конструкционных материалах следует отнести: - достаточно простую процедуру анализа; - высокую абсолютную чувствительность метода ( 10" моль); - возможность исследования динамики выхода гелия из образца при увеличении температуры нагрева образца;
Для измерения объемов вакуумной системы применяют калибровочное устройство, входящее конструктивно в состав установки экстракции газов. Калибровочное устройство включает в себя большой калиброванный объем УБ =(6233+16) см и малый калиброванный объем VM =(0,72±0,02) см , соединенные между собой, а также с масс-спектрометром, установкой экстракции газов и системой напуска гелия через вакуумные клапаны и вентили. Измерение объемов вакуумной системы проведено по методу расширения газа известного давления из калиброванного объема VK в измеряемый объем Vx, предварительно откачанный до высокого вакуума.
Объем известной величины VK, наполненный гелием (технически чистый, марка А) до определенного давления Рк, измеряемого с помощью образцового мановакуумметра (класс точности 0,25) объединяли с откачанным до давления 10"5 Па неизвестным объемом Vx, затем измеряли давление гелия в системе объемов VK + VX. При расчете величины Vx использовали уравнение состояния идеального газа PV = RT. Схема измерения объемов приведена на рис. 11. Определение коэффициента чувствительности масс-спектрометра по 4Не проводят с применением калибровочного устройства в ходе отдельной процедуры путем построения калибровочной зависимости "давление гелия ток ионов". Для этого определяют величину парциального давления Не в камере анализатора масс-спектрометра, приходящуюся на единицу токового сигнала масс-спектрометра. Калибровку масс-спектрометра проводят методом двойного расширения известного количества гелия, заключаемого в малый калиброванный объем VM, давление в котором измеряют с помощью пьезорезистивного преобразователя. Гелий из объема VM предварительно расширяют в большой калиброванный объем УБ. Затем гелий из объема Ум перепускают в объем камеры анализатора масс-спектрометра, работающего в статическом (по гелию) режиме откачки остаточных газов. Процедуру калибровки масс-спектрометра выполняют при нескольких величинах ускоряющего напряжения вторичного электронного умножителя. Коэффициент чувствительности масс-спектрометра по 4Не, полученный в одной из серий калибровок составил от (4,9010,15)-10" до (1,11±0,05)-10" Па-мВ"1 (рис.12).
Накопление гелия в быстром спектре нейтронов
Для определения скорости накопления гелия в коррозионно-стойкой стали при облучении в спектре нейтронов без тепловой составляющей было проведено облучение образцов стали типа Х18Н10 (состав которой приведен в таблице 5) в исследовательском реакторе БОР-60, в нейтронном потоке которого практически отсутствуют тепловые нейтроны (тепловая составляющая нейтронного спектра составляет менее 1 %).
Температура облучения образцов стали составила от 320 до 340 С. Флюенс быстрых нейтронов (Е 0,1 МэВ) для облученных образцов стали, отобранных из нескольких позиций по высоте облучательного устройства (ОУ), составил от 3-10 см до 1,6-10 см" . Спектр нейтронов в ячейке Д23 реактора БОР-60 при облучении образцов стали в составе ОУ представлен на рис.21. Результаты масс-спектрометрических измерений содержания гелия в отобранных для исследований образцах, приведены в таблице 10. Как следует из приведенных данных (рис.22), скорость накопления гелия в стали типа Х18Н10 при облучении в реакторе БОР-60 в диапазоне повреждающей дозы 15-80 сна не превышает 1 млн"1 «сна"1. Полученные результаты согласуются с опубликованными данными о накоплении гелия в аналогичных сталях Х26Н6Т и 0Х16Н15МЗБ при облучении в реакторе БОР-60 [26], а также с данными о скорости накопления гелия в никелевом сплаве Fe-15Cr-45,3 Ni при облучении в реакторе EBR-II [8].
Таким образом, скорость накопления гелия в стали при облучении в реакторе БОР-60 в быстром спектре нейтронов много меньше скорости накопления гелия в стали при облучении в реакторе СМ в полном спектре нейтронов и сравнима со скоростью накопления гелия в стали при облучении в реакторе СМ в экранированном спектре (рис.23).
Сравнение скоростей накопления гелия в коррозионно-стойких сталях при облучении в реакторах различных типов. Таблица 10. Результаты определения содержания гелия в образцах стали типа Х18Н10, облученной в реакторе БОР- Измеренные величины Номер образца 2 3 Изотопныеотношения 3Не/4Нев смеси пробыи метки 25,755 ± 0,255 5,049 ± 0,027 25,755 ± 0,255 Количество метки вампуле с образцомдо экстракции,моль (3,11+0,18)-107 (2,60± 0,15)-10-7 (2,40± 0,14)-10-7 Количество 4Не в образце, моль (1,07 ± 0,09)-10"7 (5,02 + 0,09)-10-8 (1,37 ± 0,10)-10-8 Молярная доля 4Не в образце, млн"1 12,6 ±1,0 56,8 ±4,3 13,7 ±1,0 Таким образом, проведенные исследования показывают сделать следующие выводы: - Тепловая часть нейтронного спектра вносит основной вклад в накопление гелия в коррозионно-стойких сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10 при реакторном облучении. - Скорость накопления гелия в стали при облучении в реакторе СМ в полном спектре составляет более 50 млн"1-сна 1, в экранированном спектре — менее 2 млн-1-сна"1, а при облучении в реакторе БОР-60 - менее 1 млн-1-сна- .
Наличие пропорциональных зависимостей накопления гелия в облученной стали от повреждающей дозы позволяет использовать разработанные методики для достоверной оценки условий облучения материалов внутрикорпусных устройств, при проведении модельных экспериментов в исследовательских реакторах. Глава 4. Накопление и поведение гелия в бериллии при низкотемпературном реакторном облучении.
Опыт эксплуатации бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ показывает, что одной из причин ограничения их ресурса может быть значительное содержание радиогенных газов, прежде всего гелия, в облученном материале [41, 44-46]. Для выявления механизмов влияния гелия на радиационную повреждаемость бериллия необходимо определение скорости накопления гелия в бериллии, облученном до флюенса нейтронов близкого к ресурсным величинам (2-6)-10 см (Е 0,1 МэВ). Для оценки возможности рефабрикации облученного бериллия необходимо исследование диффузионной подвижности накопленного в материале гелия.
Определение скорости накопления гелия в бериллии. В работе был исследован бериллий марки ТВ-56 как штатный материал блоков отражателя и замедлителя реактора СМ, полученный по технологии горячего выдавливания предварительно спрессованного порошка с размером зерна не более 56 мкм (средний размер зерна 25 мкм). Состав исследуемого материала приведен в таблице 11. Образцы бериллия в виде цилиндрических блочков диаметром 6 мм и высотой 5 мм, а также в виде цилиндрической гантели длиной около 30 мм с диаметром рабочей части 3 мм. облучали в исследовательском высокопоточном реакторе СМ при температуре 70 С в воде в интервале флюенсов нейтронов (0,5-6)-10 см" (Е ОД МэВ). Расчет накопления радиогенных газов в бериллии при облучении в реакторе СМ выполнен совместно с Лабораторией метрологии нейтронных измерений. Для расчетов трансмутаций использована математическая модель изонуклидной трансмутации и программа TRANS MU. При проведении расчетов использовали данные по распадам радионуклидов и естественным изотопным композициям химических элементов из файла ENDF/B-V, а сечения ядерных реакций — из библиотеки ADL-3.
Расчетная схема нуклидных превращений в бериллии представлена на рис.4. Для всех вариантов расчета гарантированная оценка методической погрешности схемы в единицах атомной концентрации была менее 0,1 млн"1. Из представленной схемы трансмутационных изменений бериллия при реакторном облучении следует, что наиболее существенный вклад в накопление газовых атомов в данном материале дают следующие цепочки превращений:
