Введение к работе
Актуальность темы. В последние годы достигнут значительный прогресс в области создания оптических материалов для лазерных систем с высокой плотностью излучения и твердотельных интегральных оптических систем. Нелинейные оптические кристаллы в качестве преобразующих оптических сред играют при этом важную роль. Их успешное использование в условиях экстремальных оптичесхих и радиационных полей зависит, в частности, от решения проблемы радиационно-оптической устойчивости. Известно, что образование дефектов под действием лазерного излучения ухудшает оптические свойства кристаллов и может приводить к необратимым явлениям. Эти процессы являются достаточно сложными, обусловленными как биографическими дефектами, так и большим числом первичных актов образования и эволюции элементарных точечных дефектов. Однако в этих вопросах даже для самых известных, интенсивно изучаемых и широко используемых нелинейных оптичесхих сред до сих пор нет полной ясности. Тем не менее уровень развития лазерной техники и интегральной оптики диктует поиск и изучение новых высокоэффективных и радиационно - устойчивых нелинейных кристаллических сред.
В конце 80-х годов были впервые синтезированы объемные кристаллы трибо-рата лития LiBfl, (LBO) и обнаружены их хорошие нелинейно-оптические свойства. Было установлено, что по порогу оптического повреждения (Х=1063 км) кристаллы LBO превосходят известные кристаллы КТР - в 4Л, KDP - в 2.25 раза при сопоставимых нелинейных коэффициентах . Это сразу выдвинуло кристаллы LBO в ряд высокоэффективных преобразователей лазерного излучения п стимулировало интенсивное изучение их свойств.
Проблема оптической устойчивости имеет два аспекта: .макроскопический, связанный с технологией выращивания, оптическим качеством материала, и микроскопический, связанный с образованием и эволюцией точечных дефектов. Решение первой проблемы определяется совершенством технологии выращивания и обработки кристаллов. Вторая - требует проведення фундаментальных исследований электронной структуры, динамики электронных возбуждений и элементарных точечных дефехтов. К началу наших работ эти вопросы для кристаллов трибората
«A new-Type NLO crystal-UBaOs/ Chen С, Wu Y., Jainjf A. et al.// J. Opt. Soc. Am. В 1989. V.6, N4. Р.61в-в25.
лития оставались совершенно неизученными. Эти обстоятельства н определили
направления наших исследований. ^
Цель работыт Систематическое- исследование электронной структуры, ЛЮМИ-ИеСЦеНЦИИ, ТОЧеЧІЇЬІХ ДефеКТОВ Н реКОмбииаЦКОННЫХ ПроиеССОВ В ШІфОКОЗОННОМ
оксидном диэлехтрике UBfii с привлечением спектрально-кинетических, люминес-центно-оптических, термоактивационных и расчетных методов квантовой химии.
Научная ндвизна: 1. Обнаружена к исследована широкополосная коротковолновая люминесценция кристаллов трибората лития, определены спектральные, кинетические и температурные характеристики. Установлено, что она эффективно возбуждается корпускулярным и фотонным излучениями с энергией, превышающей Ей. Обнаружено проявление плотностных эффектов в люминесценции LBO при возбуждении синхротроиным излучением (СИ) рентгеновсхого диапазона.
Впервые определены колотественные параметры термоактивационных процессов в области температур 77 - 600 К и установлена роль точечных дефектов. Выявлена связь характерных точек температурной зависимости параметров люминесценции с температурным положением основных пиков термостимулирован-ной люминесценции (ТСЛ) 130 и 240 К.
-
С привлечением методов ЭПР, абсорбционной спектроскопии и термоакти-вацнонных ыстолик систематически изучены низкотемпературные парамагнитные центры (ПЦ> хрлсталлов трибората лития. Получены угловые зависимости дырочного ПЦ О', Обнаружен и идентифицирован электронный ПІД в"'. Установлена связь низкотемпературных парамагнитных дефектов с полосой наведенного оптического поглощения (Хш„=360 нм). Впервые исследованы динамика накопления точечных дефехтов LBO под действием электронного пучка (=200 кэВ) в области флюенсов 1010 -5»1014 см"2 и динамика их температурного поведения методами неизотермической релаксации ПЦ, ТСЛ и оптической спектроскопии.
-
Исследована электронная структура кристаллов ЦВ303 методом рентгено-электронной спектроскопии (РЭС). Впервые проведено моделирование электронного строения идеальных кристаллов трибората лития методом рассеянных волн в модели кластера, внедренного в решетку точечных зарядов. Интерпретированы экспериментальные результаты по РЭС LBO.
4. Впервые получены теоретические данные по электронному строению модельных электронньк точечных дефектов в кристаллах LBO (F-подобкый центр, ион бора в антиструктурной позиции и ион бора в мехдоузельной позиции).
Згу.'. :iuaf мьгс П0Л"^Ункя изложены в основных выводах автореферата.
Практическая ценность работы?
-
Изучена и обоснована высокая разиационно-оптическая устойчивость кристаллов трибората лития в полях фотонного и электронного (0.2 - 10 МэВ) излучений.
-
Результаты фундаментальных исследований динамики электронных возбуждений и их взаимодействия с точечными дефектг.мн создала научно-обоснованную базу дальнейшего совершенствования технологии пол;чения и обработки материалов и изделий нелинейной и интегральной оптики ка основе трибората липи.
3.. Методы и средства люминесцентных исследования динамики электронных возбуждений и i« взаимодействия с точечньыи дефектами составляют основу высокочувствительного метода і'.еразрушг-ющего контроля оптических материалов нелинейной и интегральной оптики на основе LBO.
-
Указано на возможность использования кристаллов ЇМО в качестве ткане-эквивалентных (2»да=8.2) счетных сшягпшіяторов для .регистрации тепловых нейтронов.
-
Пакет программ, реализующий метод внедренного кластера для расчетов электронной структуры идеальных и содержащих точечные дефекты кристаллов^ адаптирован к возможностям современных персональных компьютеров - IBM PC/AT-386.'
Апробация работы. Основные результаты и выводы диссертации отражены * 15 публикациях. Результаты докладывались и обсуждались на: Межгосударственной конференции "Сцинтилляторы-93" (г.Харьков, 1993. г.); Seventh europhysical conference оа defects in insulating materials "Eurodim 94" (Lyon, France, 1994); Международной конференции по использованию синхротронного излучения "CH-W (Новосибирск, 1994); Inernauanal Symposium Luminescence Detectors and Transformers of Ionizing Radiation "LUMDETRW (Taffiun, Estonia, 1994); International Woricshopc Physical Processes ia FastScHttfflato» "PHYSCI-94" Структура и объем работы. Диссерташа состоит из введения, пяти глав и заывочениа, изложенных нз-152 страницах машшюласного текста, в том числе 36 рисункоБ, IS таблиц и библиографического списка из 130 наименований.