Введение к работе
,, і Диссертация посвящена теоретическому исследованию когерентных и дифракционных явлений, возникающих при неупругом рассеянии рентгеновских лучей с длиной волны ~ ї А в совершенных, слабоискаженных и несовершенных (мозаичных) кристаллах в условиях дифракции падающего и неупруго рассеянного излучений.
Актуальность темы. Одной из валщейших задач физики твердого тела является изучение атомно-кристаллической структуры и ее искажений, а также исследование распределения электронной плотности кристаллов, поскольку структурное совершенство и электронное распределение определяют их ^новные свойства и практическое использование. Среди многочисленных методов исследования кристаллов наиболее информативными являются методы, основанные на анализе дифракционного отражения рентгеновских лучей, а также на регистрации различных вторичных процессов, сопровождающих взаимодействие рентгеновского излучения с веществом. К вторичным процессам относятся эмиссия фотоэлектронов, оже-электронов и электронов конверсии, флуоресценция, неупругое комшгоновское, комбинационное и тепловое диффузное рассеяние, диффузное рассеяние на дефектах структуры. До недавнего времени вторичные процессы изучались в основном в условиях, когда падающее на кристалл излучение не испытывало дифракционного отражения.
В последние 10-15 лет все большее внимание уделяется развитию новых рентгеновских методов исследования полупроводниковых кристаллов, применяемых в микроэлектронике. При дифракции рентгеновских лучей в таких монокристаллах возможности и информативность вторичных процессов существенно возрастают, что объясняется формированием в кристалле пространственно-периодической стоячей рентгеновской волны. Актуальность изучения вторичных процессов в условиях динамической дифракции обусловлена их высокой чувствительностью к незначительным искажениям структуры, что широко используется для структурной диагностики кристаллов по угловым зависимостям выхода электронов и рентгеновской флуоресценции.
Не менее актуальной задачей является исследование неупруго
го рассеяния в условиях динамической дифракции падающего на крис
талл рентгеновского излучения или дифракции неупруго рассеянных
квантов. Интерференция различных каналов неупругого рассеяния в
1-//34. _ I _
поле стоячей волны'приводит к появлению новых особенностей в угловом и энергетическом распределениях неупругого рассеяния. Всестороннее теоретическое и экспериментальное изучение этих когерентных явлений не нашло еще должного развития, хотя они представляют значительный интерес с принципиальной и практической точек зрения, поскольку расширяют обядае физические представления о природе неупругого рассеяния в кристаллах и имеют ряд важных приложений. Так, традиционно рассматриваемое как типичный пример неупругого и некогерентного рассеяния, комптон-эффект становится когерентным в условиях динамической дифракции. Информация об импульсном распределении электронов, извлекаемая из спектров когерентного коштон-эффекта, существенно превышает информацию, полученную из отдельно проведенных экспериментов по наблюдению комп-тоновского рассеяния в отсутствии дифракции и по измерению кривых дифракционного отражения. Учет угловой зависимости когерентного комптон-эффекта необходим при определении положения примесных атомов в ячейке по данным их флуоресцентного испускания в методе стоячих рентгеновских волн. Дифракционные особенности в угловом распределении теплового диффузного рассеяния имеют принципиальное значение при исследовании дефектов структуры слабо искаженных кристаллов в методе трехкристальной дифрактометрии.
Важное место занимает задача исследования вторичных процессов в реальных кристаллах, в которых велика плотность дислокаций и других дефектов. Такие кристаллы распространены в природе и технике значительно шире совершенных кристаллов. Тем не менее до настоящего времени теория дифракционных явлений во вторичных процессах в реальных кристаллах совершенно отсутствовала, а сами вторичные процессы рассматривались исключительно в кинематическом приближении, не учитывающем вторичную экстинкцию и динамические эффекты в областях когерентного рассеяния. Дифракционные явления во вторичных процессах представляют собой новый дополнительный канал изучения структуры реальных кристаллов.
Успех дальнейших исследований определяется глубиной понимания физики вторичных процессов в условиях дифракции и уровнем развития теории неупругого рассеяния рентгеновского излучения в совершенных и искаженных кристаллах.
Даль диссертационной "работы состоит в разработке теоретических основ когерентных и дифракционных явлений при неупругом рассеянии рентгеновских лучей в совершенных и несовершенных кристал-
лах, в том числе:
-
В развитии динамической теории когерентного неупругого рассеяния рентгеновских лучей в совершенных кристаллах и в кристаллах с эпитаксиальной пленкой, учитывающей дифракцию как падающего рентгеновского излучения, так и дифракцию неупруго рассеянных волн в геометриях Брэгга и Лауэ, а также возможностей практического использования для определения распределения алектроняой плотности и структурных искажений кристаллов.
-
В исследовании общих физических закономерностей дифференциальных и интегральных по энергии сечений когерентного неупругого рассеяния.
-
В развитии статистической динамической теории рассеяния рентгеновских лучей в кристаллах с хаотически распределенными микродефектами, описывающей угловое распределение когерентной и некогерентяой (диффузной) компонент іштенсивностей рассеяішя.
-
В создании теории различных вторичных процессов в мозаичных кристаллах с учетом вторичной экстинкции и динамического нс-упрутого рассеяния в областях когерентности.
-
В экспериментальной проверке основных научных полонений и выводов, сформулированных в диссертации.
Научная новизна. Основные существенно новые результаты диссертационной работы состоят в следующем:
-
Развита последовательная двухволновая динамическая теория неупругого рассеяния рентгеновских лучей в совершенных кристаллах, учитывающая дифракцию как внешнего излучения, так и дифракцию неупруго рассеянных воля в геометриях Брэгга и Лауэ. Развита теория когерентного неупругого рассеяішя в условиях брэг-говской дифракции в кристаллах с нарушенным поверхностным слоем в виде однородной эпитаксиальной пленки.
-
На основе обобщения нелинейной флуктуационяо-диссшацион-ной теореш на область рентгеновского диапазона длин волн получены и проанализированы общие, не зависящие от конкретной модели кристалла симметрийные соотношения для тензоров проводимости распределенных в объеме кристалла токов неупругих вторичных процессов. В рамках блоховского представления волновых функций электронов в кристалле получены общие выражения для дифференциальных сечений когерентного неупругого рассеяішя. Исследовано влияние эффектов электронной корреляции на интерференционное сечение когерентного комптон-эффекта.
-
Показано, что наряду с явлениями экстинкции и аномально глубокого проникновения рентгеновских лучей основную роль в формировании кривых выхода неупругого рассеяния в методе стоячих рентгеновских волн играю угловые зависимости и величины диагональных и интерференционных сечений неупругого рассеяния.
-
Предсказано значительное возрастание чувствительности интегральных и спектральных кривых выхода когерентного комптон-эф-фекта к распределению электронной плотности в условиях резко асимметричной дифракции в геометриях Брэгга и Лауэ, что может эффективно использоваться как новый метод анализа электронной структуры кристаллов и определения вклада валентных электронов в атомный фактор рассеяния. Выводы теории удовлетворительно подтверждены экспериментально. Показано, что когерентное комптонов-ское рассеяние в области аномально глубокого проникновения позволяет исследовать дефектную структуру толстых кристаллов в слоях, значительно превышающих глубину экстинкции.
-
Проведен теоретический анализ дифракционных особенностей в угловом распределении динамического теплового диффузного рассеяния в окрестности дифракционных рефлексов в режиме омега-сканирования, свободном от ряда паразитных факторов, что важно при исследовании дефектов с малой концентрацией по данным диффузного рассеяния в методе трехкристальной рентгеновской дифрактометрии.
-
Развита статистическая динамическая теория рассеяния рентгеновских лучей в кристаллах с равномерно распределенными микродефектами, описывающая угловое распределение когерентных и некогерентных (диффузных) компонент интенсивностей рассеяния. Проанализировано влияние размера, типа и концентрации дефектов на дифференциальные интенсивности рассеяния в двух- и трехкристальных схемах регистрации при различных режимах сканирования обратного пространства.
-
В рамках теории вторичной экстинкции впервые развита теория различных вторичных процессов в мозаичных кристаллах, учитывающая дифракцию падающего и вторичного излучений в геометриях Брэгга и Лауэ. Выводы теории подтверждены экспериментально. Предложена теория образования дифракционных кикучи-линий при неупругом рассеянии тепловых нейтронов в мозаичных кристаллах.
-
Проведено теоретическое и экспериментальное исследование неупругого рассеяния рентгеновских лучей в мозаичных кристаллах с малой плотностью дислокаций, учитывающее, наряду=с явлением вторичной экстинкции, эффекты динамического неупругого рассеяния
в отдельных блоках мозаики.
В диссертации сформулированы и обоснованы научные положения и выводы, совокупность которых представляет собой разработку нового научного направления: рентгендифракционная физика неупругого рассеяния.
Научная и практическая значимость. Полученные в диссертации результаты дают возможность развития теоретических и экспериментальных исследований электронного распределения и структурного совершенства кристаллов на основе когерентных и дифракционных явлений при неупругом рассеянии рентгеновских лучей в совершенных, слабо искаженных и несовершенных кристаллах. Практически могут быть использованы:
предложенные способы определения распределения плотности валентных электронов в совершенных полупроводниковых кристаллах по угловым зависимостям интенсивности когерентного комптоновско-го рассеяния, а также степени совершенства структуры толстых кристаллов на глубинах, значительно превышавших глубину экстинк-ции;
высокая чувствительность пиков когерентного комптон-эффек-та к малым рассогласованиям параметров решетки эпитаксиальной пленки и подложки;
развитые методы расчета дифференциальных сечений неупругого рассеяния на основе блоховского формализма, в том числе при рассмотрении плазмоняого, комбинационного л параметрического рассеяния рентгеновских лучей;
методика расчета угловой зависимости спектральной интенсивности комптоновского рассеяния с целью ее учета при обработке кривых выхода флуоресценции примесных атомов в методе стоячих рентгеновских волн;
предложенный анализ динамических особенностей в угловом распределении теплового диффузного рассеяния в окрестности рефлексов в связи с необходимостью его учета и исключения при исследовании кристаллов с малой концентрацией дефектов по данным диффузного рассеяния в методе трехкристальной рентгеновской дифрак-тометрии;
результаты статистической динамической теории для определения типа, размера и концентрации дефектов по .данным углового распределения интенсивностей когерентного и диффузного рассеяния;
- предложенный способ дифракционного разделения вкладов упругого и яеупругого рассеяния л независимого по сравнению с кри-ши дифракционного отражения определения плотности дислокаций, размера и углового распределения областей когерентного рассеяния з мозаичных кристаллах.
Результати исследовашій, возедэпе в дкссертаїню, могут попользоваться е частично уне используются в институте кристаллографии АН СССР, физико-техническом институте АН СССР, институте кеталлофазшш АН УССР, институте полупроводников АН УССР, институте физики твердого тела к полупроводников АН БССР, І.ЕГУ им. !,1.В.Локонэсова; при подготовке курсов лекций по рентгеновской кристаллооптике п физике вторичных процессов.
Основнне полокения. втаосимне на защиту;
-
Результаты теоретического исследования когерентных явлений в угловом и энергетическом распределениях интенсивности неупругого рассеяния в условиях дифракции падающего и неупруго рассеянного излучений в совершенных кристалла;! и в кристаллах с зпитаксиалыцйш пленками, в том числе: общие выражения для спектральной интенсивности когерентного неупругого рассеяния в геометриях Брэгга и Лауэ; результаты анализа влияния угловой зависимости диагональных и интерференционных сечений коштон-эффекта и аномально глубокого проникновения рентгеновских лучей на кривые выхода когерентного коштоновского рассеяния; вывод о возрастании чувствительности кривых выхода когерентного комптон-эффекта к распределению электронной плотности в условиях резко асимметричной дифракции; анализ тонкой структуры энергетического спектра коштоновского рассеяния и влияния на нее эффектов аномального проховдения и электронной корреляции.
-
Общие симметркйные соотношения для тензоров проводимости распределенных токов вторичных процессов, анализ влияния зффектої электронной корреляции на интерференционные сечения коштоновского рассеяния в импульсной аппроксимации и в теоріш Валлера-Хартрі
-
Уравнения статистической динамической теории рассеяния в кристаллах с равномерно распределенными дефектами, описывающие угловые зависимости полных, когерентных и некогерентных интенсив-ностей, в том числе: выражения для статического фактора и длины корреляции в слабоискаженных и в мозаичных кристаллах; анализ динамики формирования когерентных и некогерентных интенсивностей
4. Результаты теории вторичных процессов в мозаичных кристаллах в условиях дифракции падающего и вторичного излучений в геометриях Брэгга и Лауэ, в том числе: неоднородные уравнения переноса с распределенными источниками вторичных излучений; анализ пределов применимости теории вторичной экстпнкцкл; анализ дифракционных особенностей в интенсивности кошпоновского и теплового диффузного рассеяния в зависимости от параметров !,:озаич-ности и методов сканирования обратного пространства, а также результаты теоретического исследования эффектов динамического неупругого рассеяшш в отдельных блоках мозаики в кристаллах с достаточно малой плотностью дислокацій.
Апробация работы. Основнне результаты диссертации докладывались и обсуждались на следующих конференциях, совещаниях п семи-нарах: Выездной сессии Научного Совета АН СССР по проблеме "Образование и структура кристаллов" (Ереван, 1974), XI, XIII и ХІУ Всесоюзных совещаниях по применению рентгеновских лучей к исследованию материалов (Звенигород, 1976; Черноголовка, IS82; Кишинев, 1985), Постоянном семинаре по дифракционным методам исследования искаженных структур (Цахкадзор, 1979), Всесоюзном совещании по использовании синхротронного излучения (Новосибирск, 1980), У Сеыинаре по дифракционным методам исследования искаженных структур "Диффузное рассеяние рентгеновских лучей в реальных кристаллах" (Иркутск, 1981), Всесоюзной конференции "Динамическое рассеяние рентгеновских лучей искаженными кристаллами" (Киев, 1984), Всесоюзном совещании "Проблемы рентгеновской диагностики несовершенства кристаллов" (Цахкадзор, 1985), I, III и ІУ Всесоюзных совещаниях "Когерентное взаимодействие излучения с веществом" (Симферополь, 1980; Уягород, 1985; Юрмала, 1988), семинаре "Рентгендвфракционные исследования объемных искажений в кристаллах" (Одесса, 1986), II Всесоюзном совещании по межвузовской комплексной программе "Рентген" (Черновцы, 1987), заседании координационного совета по межвузовской комплексной программе "Рентген" (Нальчик, 1988), конференции "Динамическое рассеяние рентгеновских лучей в кристаллах с динамическими и статическими искажениями" (Мегри, 1988), ежегодных Ломоносовских чтениях в МГУ (Москва, 1979, 1982),
Результаты работы докладывались также на научных семинарах в МГУ, ЖАН СССР, МП АН СССР, ФИАН СССР, ВНИИЩВ, МИФИ.
Публикации. По материалам диссертационной работы опубликовано 48 печатных работ. В работах, написанных в соавторстве, автору принадлежат теоретические результаты, изложенные в диссертации. Основные результаты диссертации опубликованы в работах, список которых приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введеная, иеста глав, основных результатов и выводов. Общий объем диссертации составляет 389 машинописных страниц, включая 286 стр. основного текста, 61 рис. и 6 таблиц, список цитируемой литературы из 340 наименований.