Исследование взаимодействия электромагнитного излучения с наноструктурированными материалами БЕЛОУСОВ Сергей Алексеевич

Содержание к диссертации

Введение

1 Развитие методов моделирования оптических свойств многослойных фотонных кристаллов с рассеивателями слож ной геометрии 10

1.1 Обзор литературы 10

1.2 Метод зависящих от времени конечных разностей (FDTD) 14

1.3 Построение матрицы рассеяния для многослойной периодической структуры 25

1.4 Гибридный метод: вычисление матриц М с помощью FDTD 34

1.5 Расчеты спектров гибридным методом 44

1.6 Выводы главы 47

2 Излучательная и поглощательная способность многослой ных металлодиэлектрических фотонных кристаллов 49

2.1 Обзор литературы 49

2.2 Вычисление излучательной способности ФК 51

2.3 Излучательная способность ФК типа „поленница" в видимом диапазоне 55

2.4 Исследование излучательной способности ФК типа опала 59

2.5 Экспериментальное исследование вольфрамового ФК. Учет беспорядка в ФК 65

2.6 Выводы главы 71

3 Эффективность теплового излучения металлодиэлектри ческих ФК в видимом диапазоне з

3.1 Расчет эффективности теплового излучения ФК в видимом диапазоне 73

3.2 Выводы главы 84

4 Эффективность излучения органических светоизлучаю щих диодов со периодически структурированным катодом 87

4.1 Введение: принцип работы органического светодиода и его эффективность 87

4.2 Расчет эффективности излучения и других оптических свойств органического светодиода методом FDTD 97

4.3 Влияние поверхностных плазмон-поляритонов, возникающих на металлическом катоде, на эффективность выхода излучения из светодиода 109

4.4 Эффективность излучения органического светодиода с двумерной фотонно-кристаллической структурой на катоде 118

4.5 Выводы главы 127

5 Заключение 129

5.1 Основные результаты и выводы работы 129

Литература

• Построение матрицы рассеяния для многослойной периодической структуры
• Расчеты спектров гибридным методом
• Исследование излучательной способности ФК типа опала
• Влияние поверхностных плазмон-поляритонов, возникающих на металлическом катоде, на эффективность выхода излучения из светодиода

Введение к работе

Актуальность работы. Наноструктурированные материалы являются новым поколением материалов, перспективных для современных прикладных проблем физики конденсированного состояния. Их свойства определяются не только химическим составом и молекулярной структурой, но и геометрической структурой на микро- и наномасштабах. К таким материалам относятся, в частности, фотонные кристаллы, обладающие особыми оптическими свойствами [1]. Это позволяет использовать различные фотонные кристаллы для разработки тепловых и твердотельных источников света, устройств для фотовольтаики и термофотовольтаики [2-4], оптических переключателей, сенсоров, низкопороговых лазеров [5]. В диссертации основное внимание уделяется исследованию двух первых проблем.

Объектом исследования диссертационной работы являются искусственные наноструктурированные материалы — металлодиэлектрические фотонные кристаллы (ФК), представляющие собой системы, диэлектрическая проницаемость которых периодически меняется в пространстве на масштабе порядка оптической длины волны. ФК обладают зонной структурой в оптическом спектре, подобной электронной зонной структуре в твердых кристаллических телах. По этой причине, оптические свойства ФК существенно отличны от таковых для сплошных сред [6]. Возможность управлять геометрическими параметрами фотонного кристалла в широких пределах позволяет, в принципе, создавать материалы с заранее заданными оптическими свойствами в определенном диапазоне частот.

При разработке новых тепловых источников света на основе ФК их излу-чательная способность является важной характеристикой. Благодаря зонной структуре, нагретый фотонный кристалл может преимущественно излучать в довольно узком диапазоне частот [7]. Задача состоит в том, чтобы этот диапазон находился в заранее заданной области. В настоящее время экспериментально и теоретически исследованы особенности теплового излучения в инфракрасном (ИК) диапазоне трехмерных ФК с различными геометрическими конфигурациями [8-11]. Наличие узких пиков в спектре теплового излучения этих ФК обусловлено двумя факторами: 1) подавлением излучения в области запрещенной фотонной зоны ФК, 2) малым поглощением в ИК-диапазоне у материала, из которого изготовлен ФК. В литературе было предложено, основываясь на этих принципах, создать высокоэффективные тепловые излучатели в видимом диапазоне, в которых излучение в ИК-диапазоне мало [12]. Однако для этого необходимо использовать тугоплавкие металлы, такие как вольфрам, большое поглощение которых в видимом и ближнем ИК-диапазоне приводит к размытию запрещенной зоны ФК, вследствие чего узкий пик в спектре ФК в видимом диапазоне отсутствует. В диссертационной работе показано, что узкий пик в видимом диапазоне может быть получен при использовании ФК с малым содержанием металла.

Наряду с излучательной способностью ФК, в настоящее время исследуется люминесценция в ФК, что является важным при разработке высокоэффективных твердотельных источников света и других приборов, в основе функционирования которых лежат явления фото- и электролюминесценции (светоизлучающих диодов, биосенсоров, лазеров). В частности, в настоящее время растет интерес к органическим светоизлучающим диодам — многослойным твердотельным источникам света, — что обусловлено перспективами их применения в различных энергосберегающих технологиях и устройствах, таких как дисплеи без дополнительной подсветки, высокоэффективные осветительные приборы и др. [13]. Сдерживающим фактором для дальнейшего развития органических светодиодов является низкая эффективность излучения, не превышающая 20%. Это связано с тем, что велики потери излучения на возбуждение поверхностных плазмон-поляритонных мод на границе металлического катода и органического диэлектрического слоя, а также волноводных мод в диэлектрических слоях многослойной структуры светодиода [14].

Экспериментальные исследования показывают, что создание фотонно-кристаллической структуры с одно- и двумерной периодичностью на одной [15] или нескольких границах слоев светодиода [16,17] приводит к увеличению эффективности излучения на 25-100% благодаря возникновению делокализо-

ванных излучательных резонансных мод в таких структурах. При этом теоретические исследования в современной литературе ограничены моделированием органических светодиодов с плоскими границами между слоями [14], и с фотонно-кристаллическими структурами на границе между диэлектрическими слоями [18]. В то же время отсутствуют работы, посвященные моделированию оптических свойств органических светодиодов с фотонно-кристаллическими структурами на границе металлического катода и органического диэлектрического слоя. В диссертационной работе рассмотрен органический светодиод с двумерной фотонно-кристаллической структурой на границе между металлическим катодом и органическим диэлектрическим слоем и проведено исследование влияния плазмонных резонансов — излучательных резонансных мод, возникающих в такой структуре, — на эффективность излучения светодиода.

Цель работы состоит в следующем:

1. развитии эффективных численных алгоритмов моделирования взаимодействия излучения оптического диапазона с наноструктурированными материалами;

2. расчете излучательной способности трехмерных ФК различных геометрических конфигураций в видимом диапазоне, установлении условий возникновения узкого пика излучательной способности ФК в видимом диапазоне, исследовании влияния неупорядоченности на излучательную способность ФК, вычислении эффективности теплового излучения металло-диэлектрических ФК в видимом диапазоне;

3. расчете эффективности излучения органических светоизлучающих диодов с двумерной фотонно-кристаллической структурой на интерфейсе между металлическим катодом и органическим диэлектрическим слоем, исследовании влияния возникающего на структурированном интерфейсе илазмонного резонанса на эффективность излучения и зависимости эффективности излучения светодиода от параметров фотонно-кристаллической структуры.

Научная новизна работы.

1. Разработан эффективный численный алгоритм расчета спектральных характеристик многослойных ФК с элементами произвольной формы.

2. Получены условия возникновения узкого резонансного пика излучательной способности металлического трехмерного ФК в видимом диапазоне.

3. Построена модель расчета спектральных характеристик неупорядоченных ФК и получено количественное согласие между результатами эксперимента и численного моделирования спектра поглощения ФК в видимом диапазоне.

4. Получена зависимость эффективности теплового излучения в видимом диапазоне для трехмерного ФК на основе вольфрама при Т=2400К от геометрических параметров ФК.

5. Проведен анализ эффективности излучения органического светодиода с двумерной фотонно-кристаллической структурой на металлическим катоде.

6. Исследовано влияние плазмонных резонансов, возникающих в двумерной фотонно-кристаллической структуре на катоде, на эффективность излучения светодиода.

Положения, выносимые на защиту.

1. Гибридный метод FDTD-T-матрицы для моделирования спектров многослойных ФК с элементами произвольной формы.

2. Зависимость спектра излучательной способности в видимом и ближнем инфракрасном диапазоне металлодиэлектрических фотонных кристаллов от их геометрических и материальных свойств.

3. Условие возникновения узкого пика в видимом диапазоне спектра излучательной способности металлического ФК типа прямого опала.

4. Модель расчета спектральных характеристик неупорядоченного ФК.

5. Зависимость эффективности теплового излучения в видимом диапазоне металлодиэлектрических фотонных кристаллов от их геометрических и материальных свойств.

6. Анализ влияния плазмонных резонансов, возникающих в двумерной фотонно-кристаллической структуре на металлическом катоде, на эффективность излучении света органического светодиода.

Практическая ценность работы.

Расчеты, выполненные в диссертационной работе, могут быть использованы при разработке источников излучения в видимом и инфракрасном диапазонах, а также фильтров в разных диапазонах частот для различных применений, включая термофотовольтаику. Результаты диссертационной работы могут быть использованы для оценки неидеальности образцов фотонных кристаллов. Результаты работы можно также использовать при разработке органических светодиодов повышенной эффективности, а также солнечных батарей и биосенсоров. Численные методы, разработанные в диссертационной работе, являются универсальными и позволяют проводить моделирование широкого класса металлодиэлектрических структур, представляющих интерес для практических приложений.

Личный вклад автора.

Соискатель проводил все расчеты и принимал непосредственное участие в интерпретации всех результатов, изложенных в диссертационной работе. Соискателем разработан гибридный метод FDTD-T-матрицы и проведена его

б

верификация. Создана программа, реализующая метода FDTD, для расчетов на высокопроизводительном вычислительном кластере НРС2 "Национального Исследовательского Центра "Курчатовский институт".

Достоверность результатов. Достоверность результатов обеспечивается путем многократной проверки имеющихся алгоритмов и программ, а также путем сравнения полученных результатов как с результатами расчетов с помощью альтернативных методов, как и с имеющимися в литературе теоретическими и экспериментальными данными.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены на научно-технических конференциях „Conference on Computational Physics" (Бразилия, Ouro Preto, 2008), „Многомасштабное моделирование процессов и структур в нанотехнологиях" (Москва, 2009), „Progress In Е-lectromagnetics Research Symposium" (Китай, Xi'an, 2010), „Asia-Pacific Radio Science Conference" (Япония, Тояма, 2010), „6th Annual Meeting Photonic Devices" (Германия, Берлин, ZIB, 2013), „The 4th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics" (ОАЭ, Шарджа, 2013), „Symposioum on Hybrid Inorganic-Organic Systems for Optoelectronics" (Германия, Берлин, университет Гумбольдта, 2015).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 8 работ в реферируемых научных изданиях из Перечня ВАК, 1 глава в книге Chemical Sensors: Simulation and Modeling, Volume 4: Optical Sensors, а также тезисы российских и международных конференций (список в конце автореферата).

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, изложена на 146 страницах, включая 62 рисунка и 124 наименования цитируемой литературы.

Построение матрицы рассеяния для многослойной периодической структуры

Фотонные кристаллы (ФК) [1,19] представляют собой искусственно созданные структуры, в которых коэффициент преломления периодически меняется в вдоль одного, двух или трех пространственных измерений на длинах, сопоставимых с длиной волны света [6]. Благодаря периодичности, оптические свойства ФК кардинальным образом отличаются от свойств составляющих их элементов [20].

За годы, прошедшие с начала исследований ФК, было развито большое количество как теоретических, так и численных методов, предназначенных для изучения свойств ФК [21].

Основным численным методом исследования в данной работе является метод FDTD [22]. Этот метод является одним из мощнейших методов вычислительной электродинамики. В общем случае, метод FDTD направлен на решение задачи о рассеянии электромагнитного импульса заданной пространственно-временной формы с на исследуемой структуре. В качестве отклика выступает как пространственно-временная форма рассеянного импульса, так и его частотный спектр. Конкретный вид вычисляемого отклика (спектр пропускания, отражения, поглощения; сечение рассеяния, экстинкции; угловое распределение рассеянной волны; и т.п.) зависит от конкретной задачи. Метод FDTD основан на дискретизации уравнений Максвелла на пространственно-временной сетке. Решение уравнений Максвелла на пространственно-временной сетке исключительно удобно при моделировании свойств материалов со сложной геометрической структурой, что вкупе с высочайшей параллельной эффективностью метода, делает возможным проводить расчеты больших структур с использованием суперкомпьютерных вычислительных центров. Важная особенность FDTD заключается в том, что для получения характеристик исследуемой структуры в широком диапазоне частот необходим всего один расчет. Этот метод крайне удобен при исследовании свойств структур, обладающих произвольной геометрией. FDTD используется для расчета пропускательной, отражательной и поглощательной способности конечных ФК [8], выхода излучения из органических светодиодов (organic light emitting diodes, OLEDs, англ.) [23], а также для расчета модификации спонтанного излучения в фотонно-кристаллических структурах [24]. Одна из разновидностей FDTD, так называемый метод FDTD-eigenvalue (вычисление собственных значений с помощью FDTD) [25] используется для расчета зонной структуры ФК. В этом методе рассматривается элементарная ячейка ФК, на границах которой устанавливаются блоховские граничные условия с заданной величиной волнового вектора к. ФК возбуждается широкополосным точечным источником, расположенном внутри элементарной ячейки ФК, и записывается история сигнала. Частотный спектр сигнала вычисляется на стадии анализа с помощью Фурье-преобразования записанного временного сигнала. Пики в спектре соответствуют собственным частотам ФК иоп{к). Использование пространственно-временной сетки определяет и основной недостаток метода FDTD: длительность расчетов и объем требуемых ресурсов возрастает при увеличении объема исследуемой системы. В частности, при расчете спектров многослойных трехмерных фотонных кристаллов длительность расчета увеличивается с ростом числа слоев. Если ФК состоит из однотипных слоев, то для расчетов его спектров удобно применять метод матрицы перехода [26-28]. Этот метод широко используется при расчете коэффициентов пропускания и отражения света от конечных многослойных ФК, так же как и для расчета зонных структур неограниченных ФК. Сам термин матрица переноса в отношении ФК впервые был введен в работе Пендри и МакКиннона [26]. Идея метода состоит в разбиении структуры на элементарные слои вдоль определенного направления и анализе свойств каждого такого слоя отдельно. Свойства каждого слоя заключены в Т-матрицы, которая связывает величину электромагнитного поля слева и справа от слоя. Далее, Т-матрица для полной структуры конструируется путем простого последовательного перемножения Т-матриц элементарных слоев в порядке их расположения в структуре. Из такой Т-матрицы могут быть получены оптические свойства структуры.

Одним из подходов к вычислению Т-матрицы элементарного слоя является метод т-матрицы в прямом пространстве. В этом методе пространство разбивается на прямоугольные ячейки, при этом связь между полями в соседних ячейках устанавливается согласно уравнениям Максвелла [26, 29-31]. В принципе, этим методом можно вычислить свойства структур произвольной геометрии. Наибольшей эффективностью этот метод обладает при расчете свойств периодических структур. Другой подход состоит в преобразовании полей в плоскости элементарного слоя в обратное пространство (к-пространство) [32]. Здесь подразумевается, что слой представляет собой структуру с идеальной двумерной периодичностью. Такой слой взаимодействует с падающим излучением подобно дифракционной решетке, отражая и пропуская свет в определенных направлениях (т.н. брэг-говских порядках). В этом случае Т-матрица связывает падающие и дифрагированные волны слева от элементарного слоя с дифрагированными волнами справа от слоя.

Метод Т-матрицы пригоден для расчета оптических свойств структур, содержащих несколько слоев, однако он оказывается неустойчивым по мере роста количества слоев в структуре [33]. Эта неустойчивость связана с перемножением экспоненциально растущих и убывающих компонент Т-матриц элементарных слоев [34]. Возникающая проблема может быть устранена с помощью введения матрицы рассеяния (S-матрицы), связывающей падающее и рассеянное поля для каждого слоя. Определенная таким образом S-матрица содержит лишь экспоненциально убывающие компоненты, что обеспечивает устойчивость метода [32]. В отличие от метода

Т-матрицы, в формализме матрицы рассеяния результирующая S-матрица (для всей структуры) не является простым последовательным матричным произведением S-матриц каждого элементарного слоя. В этом случае S-матрица всей структуры может быть вычислена рекурсивно несколькими способами [32,33,35].

Существует несколько способов вычисления S-матрицы в обратном пространстве в плоскости элементарного слоя. В методе Т-матрицы с разложением по плоским волнам (ТМПВ) [32,34], поля представляются в виде рядов по плоским волнам. При этом, вычисление Т(8)-матриц включает в себя Фурье-преобразование диэлектрической проницаемости структуры є (г) и ее обратной величины є 1(г). Такой подход становится неэффективным, если структура обладает сложной геометрией. В On-shell слоевых методах многократного рассеяния (ММР) [27,36,37] используются свойства симметрии рассеивающих частиц (рассеивателей), составляющих слой ФК. На первом шаге вычисляется матрица рассеяния одиночного рассеивателя. Полученная матрица далее используется для вычисления S-матрицы слоя ФК.

Слоевые ММР естественно обобщаются на случай беспорядка укладки слоев (когда расстояния между соседними слоями хаотично меняются) с помощью введения соответствующих фазовых сдвигов при вычислении совокупной Т(Б)-матрицы смежных слоев [38]. Применение слоевых ММР оправдано в том случае, если ФК сделан из рассеивателей, обладающих вращательной симметрией (в особенности, сфер в трехмерном случае, или цилиндров - в двумерном) [36]. Слоевые ММР также можно обобщить на случай сфероидальных или дискообразных рассеивателей [28], однако, в общем случае, когда элементы ФК имеют произвольную форму, использование этих методов становится неэффективным.

Целью настоящей главы является разработка нового гибридного метода вычисления S-матрицы для многослойных периодических структур [39], сочетающего в себе элементы метода FDTD (см. раздел (1.2)) и метода Т-матрицы. В этом подходе S-матрица элементарного слоя вычис ляется с помощью метода FDTD (см. раздел (1-4)). В этом заключается существенное отличие предлагаемого метода от формализма ММР, где S-матрица вычисляется с помощью к разложения электромагнитных полей по специфическим базисам типа базиса векторных сферических гармоник. Результирующая S-матрица вычисляется затем путем рекурсии, как это обычно делается в вышеописанных подходах [27,34]. В данном методе сочетаются преимущества как FDTD, так и метода Т-матрицы. К ним относятся, во-первых, гибкость FDTD, включая возможность эффективного расчета свойств структур с частицами произвольной геометрии, что не может быть осуществленно в рамках обычных методов Т-матрицы. Во-вторых, используется основное преимущество метода Т-матрицы: матрица рассеяния вычисляется лишь однажды для элементарного слоя, что делает этот метод значительно быстрее по сравнению с обычным расчетом методом FDTD свойств многослойной структуры.

Расчеты спектров гибридным методом

Начиная с знаменитой работы Элаи Яблоновича [1], управление электромагнитным излучением в фотонных кристаллах (ФК) является предметом интенсивных исследований. Особое внимание привлекает способность ФК изменять свойства теплового излучения и поглощения света [3,4,7-12,54-63]. В общем случае, тепловое излучение в среде на некоторой длине волны определяется соотношением между плотностью фотонных состояний (photonic density of states, DOS, англ.) и групповой скоростью, определяющей скорость переноса энергии в ФК [7,54]. В связи с этим как поглощение, так и тепловое излучение в ФК сильно зависит от длины волны. Например, эти характеристики оказываются сильно подавленными в для тех длин волн, которые попадают запрещенные зоны, где фотонная DOS равна нулю, или псевдо-щели, где она является нулевой для некоторых направлений распространения света. Геометрические параметры ФК являются ключом к управлению взаимодействием электромагнитного излучения с ФК. Таким образом, возможно создать ФК с такой геометрией, чтобы область высокой и / или низкой излучательной способности (поглощения) попадала в желаемую часть спектра. Этот эффект изучался как теоретически, так и экспериментально для ФК, обладающих различными геометрическими свойствами. В инфракрасном (ИК) диапазоне были рассмотрены ФК типа "поленницы"(log-piles) [8,9,12,55-57], опалы [10,58], обратные (инверсные) опалы [11], ФК с пирамидальными рассеивателя-ми [59], ФК с инвертированными пирамидальными рассеивателями [60], а также ФК, состоящие из массивов отверстий в материале [61-63], и др.

Кроме этого, отметим еще одно очень важное направление исследований в этой области: применение ФК для модификации теплового излучения в термофотовольтаике [2,12]. В этом случае спектр излучателя должен попадать в диапазон чувствительности фотовольтаической ячейки в инфракрасной (ИК) области спектра, что приводит к увеличению эффективности работы фотовольтаических ячеек [64]. Помимо использования эффектов, связанных с зонной структурой ФК, в литературе рассматриваются и другие способы увеличения эффективности термофотовольтаических систем. Среди них отметим эффект взаимодействия ближнего поля плазмонов с излучателями [65,66], использование метаматериалов с отрицательным показателем преломления [67,68], резонансные эффекты в ФК в сочетании с межподзонными переходами в системе квантовых ям [69]. Сама по себе фотовольтаическая ячейка может быть сделана в виде ФК, что позволяет добиться большей эффективности преобразования солнечной энергии по сравнению с неструктурированной ячейкой благодаря большему поглощению излучения в ФК [70], а также искривленной области рп-перехода [71].

Недавно было предложено использовать ФК в качестве источника видимого света [12,72-74]. Подавление излучения в ИК в таких источниках может повысить их эффективность по сравнению с обычными лампами накаливания, которые излучают в основном в ИК диапазоне (около 95%). До сих пор в литературе лишь теоретически рассматривались некоторые геометрические конфигурации ФК, потенциально пригодные для этой цели [19,74], однако отсутствует последовательное исследование возможности реализации ФК с высокой селективностью излучательной способности в видимом диапазоне.

Нашей задачей было исследование зависимости спектров поглоща-тельной и излучательной способности металлических ФК от их геометрических свойств и установление условий, при которых поглощательная и излучательная способность обладают высокой селективностью в видимом диапазоне длин волн электромагнитного излучения. Мы последова тельно анализируем широкий круг возможных трехмерных геометрических конфигураций ФК (ФК типа „поленницы", инверсные опалы, прямые опалы), и подробно рассматриваем формирование спектров поглощатель-ной/излучательной способности в них. Также в главе изложен разработанный нами метод учета неупорядоченности ФК и проведен анализ влияния неупорядоченности на спектры ФК. Полученные результаты подкреплены экспериментальным исследованием спектра поглощения монослоя воль-фрамого ФК.

Согласно второму закону Кирхгоффа о тепловом излучении, при условии термодинамического равновесия излучательная способность тела равна его коэффициенту поглощения [54]. Таким образом, применяя этот закон, излучательную способность произвольной структуры можно получить без непосредственного вычисления излучения структуры, а лишь вычисляя коэффициент поглощения излучения, падающего на структуру извне. Существует несколько способов прямого моделирование излучения из ФК. Во-первых, излучательная способность ФК может быть получена в рамках стохастической Ланжевеновской электродинамики [75, 76] Во-вторых, в случае слабо поглощающего ФК, можно воспользоваться разложением полей внутри него по собственным модам [77]. В обоих случаях, чтобы доказать адекватность предложенных моделей излучения ФК в условиях термодинамического равновесия, действие второго закона Кирхгоффа было продемонстрировано путем сравнения результатов прямого моделирования с результатами для коэффициента поглощения.

В данной главе для вычисления коэффициента поглощения в зависимости от длины волны излучения (спектра поглощения) ФК мы применяем методы, изложенные в первой главе.

В частности, мы используем метод FDTD [22], усовершенствованный нами для эффективного расчета свойств многослойных ФК (см. раздел 1.4 в главе 1). Специально для этой цели была создана программа на основе написанной нами параллельной библиотеки Electromagnetic Template Library (EMTL) [42], реализующая этот метод. Использование FDTD для моделирования фотонно-кристаллических структур при решении поставленной задачи дает ряд преимуществ. Этот метод позволяет с высокой эффективностью проводить моделирование как периодических двух- и трехмерных структур, так и квази-периодических структур, включающих в себя большое количество случайным образом разупорядоченных элементарных ячеек. Чтобы обеспечить возможность моделирования больших систем, программа поддерживает параллельные вычисления на суперкомпьютерах. Параллелизация осуществлена с помощью разбиения вычислительной ячейки на домены. Программа демонстрирует практически линейную масштабируемость с увеличением числа используемых процессоров [42]. Моделирование поглощающих материалов осуществляется с помощью подгонки экспериментальных данных для комплексной диэлектрической проницаемости в зависимости от частоты некоторым количеством членов разложения в форме Друде-Лоренца [22] или модифицированного разложения Лоренца [78]. FDTD позволяет моделировать рассеиватели произвольной Формы, однако при этом, в отдельных случаях, требуется использовать специальные методики для описания тонких деталей структуры [43].

Исследование излучательной способности ФК типа опала

Отметим также, что модификация спонтанного излучения в электролюминесцентных микрополостях была экспериментально исследована в ряде недавних работ различных научных групп (см. например [98-101]).

Для электролюминесцентных систем следствия, вытекающие из золотого правила Ферми, не ограничиваются изменениями темпа спонтанного излучения экситонов (излучательной рекомбинации). Полную эффективность органических светодиодах определяют три основных фактора [102,103]:

Локальная плотность фотонных состояний прямо влияет на последние два фактора [104], в то время как эффективность генерации экситонов в первом приближении можно считать не зависящей от нее (об условиях применимости такого приближения будет сказано ниже). С помощью принципа соответствия между классической моделью излучения электрического диполя и квантовой моделью спонтанного излучения в атомах и молекулах (см., например [49,105,106]), теоретически и экспериментально было исследовано влияние микрополости на темп излучательной рекомбинации и эффективность спонтанного излучения в тведрых телах [107,108]. Этот теоретический подход был в дальнейшем использован различными научными группами для описания электролюминесценции в органических све-тодиодах [109-114]. Было показано, что эффективность излучения в органических светодиодах с плоской микрополостью не может превышать 20% [13,14].

Органический светодиод преобразует ток зарядов в фотоны видимого света. Поэтому его полная эффективность определяется „полезной" долей инжектированных пар электрон-дырка, приводящих в испусканию прибором фотона. Как было сказано выше, процесс электролюминесценции можно условно разделить на несколько шагов, каждый из которых характеризуется своей эффективностью. Тогда полная эффективность — это произведение эффективностей всех этапов [102]. Ниже рассмотрим каждый из этих шагов подробно.

Начнем с общего случая электролюминесцентной системы, в которой есть лишь один тип экситонов (триплетные или синглетные эксито-ны). Уравнение эволюции объемной концентрации экситонов ne(r,t) имеет вид [94,115]: fl = №t)-!f-AWr,()], (4.2) В уравнении (4.2) G — это темп генерации экситонов электрической накачкой, а множитель е возникает из спиновой статистики и учитывает долю экситонов рассматриваемого типа (j и j для синглетных и три-плетных экситонов соответственно). Второе слагаемое в правой части (4.2) описывает распад экситонов. Распад характеризуется эффективным временем жизни экситонов те или темпом Г = —. Темп распада Г — это вероятность мономолекулярного распада экситона в единицу времени. В общем случае она складывается из вероятностей двух процессов (каналов) распада - радиационного T ade или излучательной рекомбинации (с испусканием фотона) и нерадиационного T rade (тепловая, или фононная, релаксация) [114]:

Поскольку, как уже было сказано выше, темп спонтанного излучения зависит от оптического окружения источника, в уравнение (4.3) входит явная зависимость темпа излучательной рекомбинации T ade от положения экситона в светодиоде г. Последнее слагаемое в правой части уравнения (4.2) описывает процессы аннигиляции экситонов за счет взаимодействия их между собой, а также тушение экситонов поляронами [116,117]. Кроме этого, в уравнении (4.2) мы отбрасываем слагаемое, ответственное за диффузию экситонов [118]. Такое предположение связано с тем, что в данной работе рассматриваются маломолекулярные органические светоди-оды [14], в которых генерация экситонов происходит в узкой области, по сравнению с толщиной всего устройства, из-за чего процессами диффузии можно пренебречь.

Аналитическое решение уравнения (4.2) можно получить, если предположить, что электролюминесцентная система работает при достаточно слабой накачке. В этом случае процессами аннигиляции экситонов можно пренебречь, что приведет к упрощению вида уравнения эволюции экситонов: T G( - gf (4.4)

Решая (4.4), мы получаем простое выражение для концентрации экситонов в установившемся режиме: ne(r) = eG(r)r;(r). (4.5)

Уравнение (4.5) дает зависимость концентрации экситонов от профиля генерации G(r) и эффективного времени жизни т . Построение профиля генерации экситонов G(r) в многослойной органической люминесцентной системе - крайне сложная задача. Этот профиль зависит как от физических параметров транспорта зарядов в различных органических материалов, так и свойств интерфейсов между ними [119, 120]. Описание этого профиля не входит в нашу задачу, поэтому мы ограничимся интегральной величиной поверхностной концетрации экситонов, распадающихся в единицу времени на единице площади (размерность см

Влияние поверхностных плазмон-поляритонов, возникающих на металлическом катоде, на эффективность выхода излучения из светодиода

В случае, когда поверхность серебра граничит с вакуумом, в середине видимого диапазона (на длине волны 550 нм) длина пробега равна 140 мкм, глубина проникновения в металл (вакуум) 22 нм (326 нм). Глубина проникновения в металл приблизительно соответствует величине скин-слоя металла, в то время как глубина проникновения в вакуум — порядка длины волны излучения (Рисунок 4.15).

Обратимся теперь непосредственно к вычислению потерь, связанных с поверхностными плазмонами, при взаимодействии вертикально и горизонтально ориентированного диполя в вакууме 7 = 1 в 80 нм над поверхностью серебра. Взаимодействие между диполем и поверхностной плазмонной модой возможно только в случае ненулевого перекрытия ближнего

Слева: Потери на возбуждение поверхностной плазмонной моды для вертикально и горизонтально ориентированного диполя. Схема структуры, для которой произведен расчет, изображена на иллюстрации (Рисунок 4.13). Справа: Влияние плазменной частоты на долю потерь излучения диполя, связанную с возбуждением поверхностной плазмонной моды (см. текст). поля диполя и поля плазмонной моды. Поле поверхностной плазмонной моды обладает ТМ-поляризацией (см. выше). Эванесцентные волны, входящие в разложение поля вертикально ориентированного диполя полностью ТМ-поляризованы, в то время как в случае горизонтального диполя доля ТМ-поляризованных волн — 25%, ТЕ-поляризованных — 75% [14].

На заданной частоте поглощение излучения диполя в металле может быть получено путем вычисления потока через границу вакуум-металл (из среды 2 в среду 1, см. Рисунок 4.13). Этот поток может быть представлен в виде интеграла по волновому вектору в плоскости XY кт (см., напр. [90]) от спектральной плотности мощности P(kT,z) при z = 0: Pabs= J P(kT,z = 0)kTdkT (4.39)

Таким образом, доля поглощения есть r]abs = Pabs/P, где Р — полная излученная диполем мощность (ср. с фактором Перселла выше).

Потери вертикального и горизонтального диполя в зависимости от длины волны (в рамках видимого диапазона) изображены на иллюстрации (Рисунок 4.16) слева.

Излучение вертикального диполя сильно поглощается поверхностными плазмонами в металле, в отличие от случая горизонтального диполя, за счет сильного перекрытия поля диполя и поля поверхностной плазмонной моды. Именно с этим поглощением связаны большие потери излучения на плазмонные моды в органическом светодиоде.

Чтобы исключить потери на возбуждение поверхностных плазменных мод, казалось бы, можно заменить материал катода на более подходящий: использовать вместо металла типа серебра или алюминия такой материал, для которого условия существования плазмонов (см. (4.34, 4.35)) не выполняются в видимом диапазоне. На иллюстрации (Рисунок 4.16, справа) приведено сравнение потерь на возбуждение поверхностных плазмонов в серебре и некотором искусственном металле с ujpi = 4.84 х 1015 рад/сек. Эта плазменная частота выбрана так, что граница дисперсии поверхностной плазмонной моды проходит в середине видимого диапазона (на длине волны 550 нм). Как видно из графика, при А 550 нм происходит резкий рост доли поглощения излучения диполя в металле, связанный с появлением канала потерь на возбуждение поверхностных плазмонов. При длине волны меньше пороговой, напротив, потери практически равны нулю.

Однако материалы с подходящими оптическими свойствами (напр., оксид индия-олова, который используется в качестве анода в органических светодиодах, см. выше), обладают большой работой выхода. Большая величина работы выхода катода приводит к плохим характеристикам транспорта зарядов сквозь светодиод (см. диаграмму (Рисунок 4.2), а также обзор [13]). Это обстоятельство является существенным препятствием для использования их в качестве катода. С другой стороны, работа выхода слоев серебра и алюминия с нанесенными на них со стороны органического слоя тончайшими (порядка 1-5 нм) слоями фторида лития или магния [13] оптимальна для светодиода. Таким образом, с потерями на возбуждение поверхностных плазмонов приходится бороться другими методами, например, нанесением структуры на поверхность катода.

Эффективность излучения органического светодиода с двумерной фотонно-кристаллической структурой на катоде

В этом разделе численно анализируется влияние двумерной фотонно-кристаллической структуры на катоде на эффективность излучения вертикально ориентированного диполя. Структура представляет собой упорядоченные в квадратную решетку с периодом а на катоде цилиндрические отверстия в металле глубиной h и диаметром d (см. Рисунок 4.17).

Излучение происходит в тонком слое на расстоянии 80 нм от поверхности катода. Выбор этого расстояния обусловлен оптимальной эффективностью излучения рассматриваемого здесь светодиода в случае плоских границ раздела слоев.

Для начала рассчитаем эффективность излучения вертикальных и горизонтальных диполей в неструктурированном светодиоде (Рисунок 4.1). Результат изображен на иллюстрации (Рисунок 4.18, слева).

В то время как горизонтальные диполи имеют преимущественно ТЕ-поляризацию (см. предыдущий раздел), и поэтому слабо взаимодействуют с плазмон-поляритонами, эффективность излучения полностью ТМ-поляризованных вертикальных диполей существенно падает при А 550 нм, когда глубина проникновения поля SPP-моды в диэлектрик становит 119 Эффективность излучения плоского светодиода (слева); глубина проникновения поля SPP-мод в органический слой (справа). ся больше расстояния от металла до источника (см. Рисунок 4.18). Таким образом, эффективность излучения светодиода существенно падает из-за взаимодействия SPP-мод на катоде с вертикальными диполями. Поэтому далее основное внимание уделено влиянию наноструктуры на катоде на эффективность излучения вертикальных источников.

Прежде чем мы перейдем к изложению результатов расчетов, необходимо сделать одно замечание. В используемой модели (см. параграф 4.2.1) рассматривается участок светодиода с конечным поперечным размером L, погруженный в PML. Для корректного описания взаимодействия точечного источника с металлической поверхностью катода необходимо, чтобы этот размер был больше, чем длина пробега SPP-мод вдоль интерфейса металл-диэлектрик. Зависимость длины пробега SPP-мод от длины волны в видимом диапазоне была расчитана с помощью выражения 4.36 (см. Рисунок 4.19). Из этого рисунка следует, что длина пробега приблизительно равна 5 мкм при длине волны 700 нм.