Содержание к диссертации
Введение
1 Литературный обзор 15
1.1 Динамическая дифракция нейтронов на совершенных кристаллах 15
1.1.1 Общие вопросы 15
1.1.2 Теория динамической дифракции 17
1.1.3 Экспериментальные методики 34
1.2 Многократное малоугловое рассеяние нейтронов 43
1.2.1 Общие вопросы 43
1.2.2 Двухкристальная методика экспериментального наблюдения малоуглового рассеяния нейтронов 45
1.2.3 Теория многократного рассеяния нейтронов при независимости актов рассеяния 50
1.2.4 Учет корреляционных эффектов в многократном малоугловом рассеянии нейтронов 51
2 Наблюдение эффекта аномального пропускания нейтронов на совершенном кристалле Ge в геометрии Брэгга 55
2.1 Введение 55
2.2 Методика экспериментов 56
2.3 Экспериментальные результаты и их обсуждение 59
2.4 Заключение 61
3 Межчастичная интерференция нейтронов при многократном малоугловом рассеянии на плотноупакованной поли дисперсной системе 62
3.1 Введение 62
3.2 Расчет линии многократного малоуглового рассеяния нейтронов с учетом влияния корреляционных эффектов 64
3.2.1 Теория 64
3.2.2 Вычислительная методика 65
3.3 Влияние пространственной концентрации рассеивающих центров на кривую многократного малоуглового рассеяния ней тронов 68
3.3.1 Методика проведения эксперимента 68
3.3.2 Результаты и их обсуждение 70
3.4 Влияние корреляционных эффектов на толщинные зависимости кривых многократного малоуглового рассеяния нейтронов 72
3.5 Заключение 74
Размещение Универсального Нейтронного Дифрактометра на наклонном канале реактора ПИК 75
4.1 Введение 75
4.2 Блок двойного монохроматора УНД 76
4.3 Механическое устройство монохроматора и формирование пучка 83
4.4 Фильтрация реакторного излучения 84
4.5 Компоновка прибора на НЭК 86
4.6 Особенности при работе с совершенными Ge и Si 87
4.7 Возможные направления исследований 88
4.8 Заключение 90
Экспериментальные приложения и методики 91
5.1 Методика использования тонких щелей в экспериментах на нейтронных пучках 91
5.2 Методика определения относительной эффективности детекторов двухкристального спектрометра 96
5.3 Двухкристальный преобразователь спектра 99
5.4 Спектрометрические пары на единой монокристальной основе в опытах по малоугловому рассеянию нейтронов 99
5.4.1 Введение 99
5.4.2 Трчхкристальный спектрометр для малоугловых опытов 101
5.4.3 Процедура проведения малоугловых опытов 104
5.4.4 Использование геометрии Лауэ-Лауэ 106
5.4.5 Заключение 110
5.5 Заключение 111
6 Выводы 112
7 Общее заключение
- Многократное малоугловое рассеяние нейтронов
- Экспериментальные результаты и их обсуждение
- Влияние пространственной концентрации рассеивающих центров на кривую многократного малоуглового рассеяния ней тронов
- Фильтрация реакторного излучения
Введение к работе
Актуальность проблемы исследования
В начале ХХ-го столетия Эвальдом [1] и Дарвиным [2] были заложены основы динамической теории дифракционного рассеяния рентгеновых лучей идеальной кристаллической решеткой. В последствии появилась более строгая теория Эвальда-Лауэ-Захариасена [3, 4], в которой вместо точечных резонаторов вводится непрерывная распределенная электронная плотность. Позднее, когда актуальной стала задача построения теории рассеяния рентгеновских лучей в реальных кристаллах, Пеннингом и Полде-ром [5] и независимо Като [6] была рассмотрена эта задача для слабодеформированных кристаллов с использованием модифицированной теории Лауэ-Захариасена.
Следует отметить, что такое общее явление как дифракция, возможно не только для рентгеновских лучей, но и для любых других видов излучения (нейтроны, электроны и др.) с длиной волны соизмеримой с параметром кристаллической решетки. В послевоенные годы, в связи с пуском ядерных реакторов появились технические возможности, позволяющие проводить эксперименты по дифракционному рассеянию нейтронов. Первые результаты были опубликованы Ноулесом [7] в 1956 году. В дальнейшем эти работы проводились в Массачусетском технологическом институте (США), в котором группой Шалла были выполнены первые эксперименты по дифракционному рассеянию нейтронов в идеальных кристаллах. В Европе такие задачи решаются на реакторах HFR в Гренобле (Франция), в Юлихе и Россендорфе (Германия). С конца 60-х годов эксперименты по нейтронной оптике идеальных кристаллов проводят в ИАЭ им. Курчатова и, несколько позднее, на реакторе МИФИ.
В настоящее время нейтрон-дифракционные методики занимают прочные позиции в ряду ядерно-физических методов исследований вещества. В большинстве экспериментов с применением указанных методов используются в том или ином виде щели, то есть ограничения размеров пучка нейтронов в пространстве. Зачастую это диктуется схемой проведения эксперимента. Однако и в тех опытах, где использование щелей не требуются непосредственно, их применяют для улучшения коллимации пучка нейтронов, тем самым увеличивая угловое разрешение экспериментальных методик. До сегодняшнего дня, в силу низкой (~ 1014 нейтрон/см2сек) интенсивности потоков на доступных исследовательских реакторах использовались щели шириной до 100 мкм. Однако появление высокопоточных (несколько единиц на 1015 нейтрон/см2сек) реакторов делает возможными более узкие щели. Проведение экспериментов с узкими щелями требует наличия методов контроля за шириной щели.
В оптике идеальных кристаллов хорошо известен эффект аномального пропускания (ЭАП) проникающего излучения. Для рентгеновых лучей ЭАП известен как эффект Борманна [8], а для нейтронов — как нейтронооптический эффект Кагана-Афанасьева [9]. До настоящего момента ЭАП наблюдался по пику на кривой пропускания. Однако
для кристалла с малым поглощением такое наблюдение не представляется возможным, так как в такой схеме величина ЭАП меньше или порядка экспериментальной погрешности.
Другим ядерно-физическим методом исследования вещества с использованием нейтронов теплового спектра является малоугловое рассеяния нейтронов (МУРН) [10, 11]. Наиболее надежные результаты можно получить для монодисперсных систем в условиях однократного рассеяния. Однако, среди твердотельных образцов таковые встречаются крайне редко. Кроме того, исследования толстых образцов (например, в задачах по неразрушающему контролю) приводят к необходимости работать в условиях многократного рассеяния. При этом имеются экспериментальные данные [12], говорящие о неприменимости приближения независимых актов рассеяния [13] к задаче МУРН на объектах с высокой концентрацией неоднородностей. Исходя из вышесказанного отчетливо видна необходимость построения метода извлечения информации из спектров многократного МУРН на плотноупакованных системах.
Реактор ПИК (ПИЯФ НИЦ КИ, Гатчина) представляет собой прибор коллективного пользования не только российского, но и международного значения. Условием плодотворной работы такого исследовательского комплекса важно формирование парка установок. Одним из компонентов канального обеспечения реактора ПИК являются наклонные экспериментальные каналы (НЭК), собранные в зале наклонных каналов, при этом оси НЭКов составляют угол 60 с горизонтом. И, в отличие от зала горизонтальных экспериментальных каналов и нейтроноводного зала, комплектацию парка установок которого можно считать практически состоявшейся, парк установок на НЭК не вполне сформирован. Поэтому интерес представляет возможность размещения приборов, рассчитанных на горизонтальное положение нейтронного пучка (а это большинство нейтрон-дифракционных установок), в зале наклонных каналов.
Цель работы
Целью работы являлось: 1) наблюдение эффекта аномального пропускания нейтронов на слабопоглощающем кристалле германия в схеме двухкристального нейтронного спектрометра; 2) разработка методов расчета спектров многократного малоуглового рассеяния нейтронов на плотноупакованных гетероразмерных объектах; 3) совершенствование и развитие новых экспериментальных методов нейтрон-дифракционных исследований.
Для достижения вышеуказанных целей потребовалось решение следующих задач:
получение теоретической оценки влияния эффекта аномального пропускания нейтронов на кривые пропускания, отражения и их сумму в эксперименте на двухкри-стальном спектрометре при использовании слабопоглощающих кристаллов Ge:
разработка метода определения относительной эффективности детекторов двухкристального спектрометра;
экспериментальное наблюдение эффекта аномального пропускания нейтронов на слабопоглощающем кристалле Ge в эксперименте на двухкристальном спектрометре:
разработка алгоритма численного моделирования пространственного расположения рассеивающих центров в плотноупакованной полидисперсной среде и создание реалистической численной модели образца, используемого в экспериментах:
разработка алгоритма численного моделирования кривой МУРН на численной модели образца:
разработка двухкристального блока монохроматизации с использованием антипараллельной схемы и расчет параметров пучка на выходе:
разработка и создание щели, пригодной для создания пучков нейтронов с апертурой в диапазоне 0-500 мкм:
разработка метода установления ширины щели, не требующего изменения либо демонтажа спектрометрической схемы:
изготовление спектрометрических пар на единой монокристаллической базе и проведение численных экспериментов с их применением.
Научная новизна результатов
В схеме двухкристального спектрометра впервые наблюдался эффект аномального пропускания нейтронов на слабопоглощающем кристалле. Впервые предложено использовать величину эффекта аномального пропускания нейтронов для определения относительной эффективности детекторов двухкристального спектрометра.
Впервые получены количественные данные о влиянии корреляции в пространственном расположении рассеивающих центров на спектры многократного малоуглового рассеяния нейтронов. Сравнение с результатами экспериментов по многократному МУРН на мерных порошках А1 в схеме двухкристального спектрометра показало совпадение расчетных и опытных данных. Впервые получена оценка ошибки в определении средних размеров рассеивателеи, полученных при использовании теории независимых актов рассеяния.
Впервые предложена и теоретически обоснована схема размещения дифрактометров горизонтальной компановки на наклонных каналах реактора ПИК.
Впервые предложено и теоретически обосновано применение двухкристальной схемы, вырезанной на единой кристаллической базе для исследования малоуглового рассеяния нейтронов.
На защиту выносятся следующие основные положения и результаты
Экспериментальное наблюдение эффекта аномального пропускания нейтронов на слабопоглощающем кристалле Ge в эксперименте на двухкристальном спектрометре.
Алгоритм численного моделирования пространственного расположения рассеивающих центров в плотноупакованной полидисперсной среде и создание реалистической численной модели образца, используемого в экспериментах. Алгоритм расчета кривых МУРН на плотноупакованной полидисперсной среде. Зависимость полуширины линии многократного МУРН в зависимости от пространственной концентрации рассеивающих центров с учетом влияния корреляционных эффектов.
Конструкция блока двойной монохроматизации и поворота пучка для размещения дифрактометров горизонтальной компоновки на наклонных каналах реактора ПИК.
Конструкция и метод применения щели, пригодной для создания пучков нейтронов с апертурой в диапазоне 0-500 мкм.
Метод определения относительной эффективности детекторов двухкристально-го спектрометра, основанный на использовании величины эффекта аномального пропускания нейтронов.
Схема применения спектрометрических пар на монокристальной основе в опытах по малоугловому рассеянию нейтронов.
Научно-практическая ценность
До настоящего времени считалось невозможным прямое экспериментальное наблюдение эффекта аномального пропускания при дифракционном рассеянии нейтронов на совершенных монокристаллах Ge. В данной работе описана методика, позволяющая проводить такое наблюдение и приведены экспериментальные данные, подтверждающие успешность применения упомянутой методики. Также приводится развитый в процессе проведения данных опытов метод определения относительной эффективности детекторов двухкристального спектрометра, не требующий демонтажа спектрометрической схемы, который может применяться в различных экспериментах на двухкристальном спектрометре.
Метод малоуглового рассеяния проникающих излучений применяется для исследования объектов, имеющих надатомные размеры, таких, как структурные и магнитные неоднородности в твердых телах, коллоидные частицы и взвеси и тому подобное. Исследование крупномасштабных неоднородностей в последнее время активно ведется с помощью метода ультрамалоуглового рассеяния нейтронов, основанного на использовании двухкристального спектрометра. Наиболее надежные результаты можно получить
при исследовании монодисперсных систем. А условие применимости модели независимых актов рассеяния дополнительно требует достаточно разреженных систем рассеивающих центров. К сожалению, с подобными системами приходится сталкиваться только при изучении некоторых биологических объектов, в то время как твердотельные образцы монодисперсны лишь в исключительных случаях. Более того, для значительной части твердотельных образцов не выполняются условия однократного рассеяния, что, очевидно, приводит к многократности рассеяния — данное обстоятельство усугубляется особой значимостью именно неразрушающих методов изучения объектов (например промышленных изделий), когда становится невозможным расчленение образцов. Исходя из сказанного становится ясно видна необходимость развития метода извлечения информации из спектров многократного малоуглового рассеяния нейтронов на плотно-упакованных полидисперсных средах. Как будет показано в данной работе, для получения корректной информации о рассеивающей системе из спектров ММУРН необходимы методы обработки спектров, обеспечивающие учет интерференционных эффектов в рассеянии нейтронов, которые также изложены в данной работе.
В малоугловых экспериментах, проводимых в схеме Уоррена, значительную трудность представляет долговременная стабилизация параллельного положения спектрометрической пары. До настоящего времени применялись различные методы пассивной (например термостатирование установки, виброзащита и т.д.) и активной (основанной на явлении преломления нейтронов различными материалами) стабилизации параллельного положения кристаллов спектрометрической пары. В данной работе предложена и теоретически обоснована методика с использованием спектрометрической пары, вырезанной на единой монокристаллической базе. Показано, что применяя таковую конструкцию, возможно проводить измерения как полного (метод Уоррена) так и дифференциального (метод двухкристального спектрометра) сечения малоуглового рассеяния нейтронов, что по нашему мнению, найдет применение в различных экспериментах по МУРН, а также практическое применение в работах по неразрушающему контролю материалов и промышленных изделий.
Апробация работы
Результаты диссертации докладывались на семинарах ИТЭФ, МИФИ, на 4, 7, 10, и 11-й Московской Международной школе физики ИТЭФ; Научных сессиях МИФИ 2002, 2004, 2005, 2006, 2009; Второй, Четвертой, Пятой, Шестой и Седьмой национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (РСНЭ-99, Москва 1999; РСНЭ-03, Москва 2003; РСНЭ-05, Москва 2005; РСНЭ-07, Москва 2007, РСНЭ-НБИК-09, Москва 2009; РСНЭ-НБИКС-11, Москва 2011); XVII, XVIII, XX, XXI, XXII Совещаниях по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (РНИКС-17, Гатчина 2002; РНИКС-18, Заречный 2004; РНИКС-20, Гатчина 2008; РНИКС-21, Москва
2010; РНИКС-22, Гатчина 2012), Совещании по использованию рассеяния нейтронов и синхротронного излучения в конденсированных средах (РНСИ-КС-2014, Старый Петергоф, 2014), 45, 47 и 48-й Школах ПИЯФ по физике конденсированного состояния (ФКС-2011, Зеленогорск 2011; ФКС-2013, Зеленогорск 2013; ФКС-2014, Зеленогорск 2014).
Публикации Список работ, опубликованных по теме диссертации, приведен в разделе 4.
Объем и структура диссертации
Многократное малоугловое рассеяние нейтронов
Упругое рассеяние излучения кристаллом во многом определяется величиной объема, в котором рассеяние происходит строго когерентно, т.е. объемом, где кристалл представляет собой трехмерную идеальную дифракционную решетку. По этому принципу можно условно разделить кристаллы на поликристаллы, совершенные («идеальные») и промежуточный случай — мозаичные кристаллы. В поликристаллах идеальная решетка атомов реализуется лишь внутри блоков с характерным линейным размером порядка Ю-5 — Ю-4 см. Дифракционные свойства таких кристаллов описываются кинематической теорией дифракции [55], [63], в которой пренебрегается ослаблением падающей волны за счет возбуждения рассеянных волн из-за малости блока мозаики. Эта кинематическая (геометрическая) дифракционная теория применима до тех пор, пока ослабление падающего пучка в одном мозаичном блоке мало. Напротив, для описания дифракционных процессов в совершенных кристаллах, в которых существуют большие (несколько мм ) области строго периодически расположенных атомов, ядра которых рассеивают когерентно, необходимо применять динамическую теорию, в которой предполагается существенна интерференция нейтронных волн внутри кристалла. Хотя положения дифракционного максимума хорошо описываются обеими теориями, но величина интенсивности и эффекты интерференции для совершенных кристаллов описываются только динамической теорией. Теория, описывающая дифракционные свойства кристаллов в промежуточной области (между моно- и поликристаллом — когда размеры области совершенства структуры сравнимы по порядку величины с размерами самого кристалла, достигая сантиметровых размеров), в полном объеме отсутствует, однако многие вопросы дифракции в этой области размеров кристаллитов рассматриваются в монографии Кривоглаза [63].
Основные уравнения теории динамической дифракции написаны в общем виде, когда число парциальных плоских волн, образующееся в объеме кристалла, не ограничено, более того, все узлы обратной решетки, т.е. все системы атомарных плоскостей, могут давать вклад в отражение или создавать другие рефлексы. Однако реально теоретически хорошо считается лишь двухволновое приближение, когда в рассмотрение принимаются два пучка: отраженный и прямо прошедший. Это связано с тем обстоятельством, что большинство экспериментальных явлений могут быть объяснены в рамках теории двухлучевого приближения, поэтому именно оно принято при написании основных уравнений, сформулированных для случая падения плоской волны на совершенный кристалл. Поглощение нейтронов в веществе обычно мало, поэтому внутри кристалла существуют две волны, близкие по амплитуде, приводящие к характерным интерференционным эффектам. Влияние поглощения несколько изменяет эту картину и требует отдельного рассмотрения, особенно в случае резонансного поглощения нейтронов.
В связи с развитием полупроводниковой технологии появились необходимые для опытов на нейтронных пучках большие ( 10 см ) высокосовершенные кристаллы Si, Ge, GaAs, InSb, CdS, что сделало возможным наблюдение эффектов, описываемых динамической теорией рассеяния нейтронов [13] [62]. Существенное различие между динамическими теориями дифракции рентгеновских лучей и нейтронов обусловлено сильно локализованным взаимодействием между нейтроном и ядром, задаваемым в форме ферми-евского точечного псевдопотенциала. При этом тепловые нейтроны (0.001— 0.01 эВ) рассеиваются на ядерном потенциале с нулевым орбитальным моментом. Рентгеновские лучи рассеиваются на атомных электронах, протяженность распределения которых имеет порядок длины волны излучения, что приводит к появлению сильной угловой зависимости амплитуды рассе яния даже на отдельном атоме (атомный формфактор). В случае ядерного рассеяния тепловых нейтронов формфактор равен единице, поскольку их длина волны на пять порядков величины превосходит размер ядер. Наличие у нейтрона магнитного момента приводит к его взаимодействию с магнитными моментами атомов. Это взаимодействие по величине близко к ядерному, и также обладает угловой зависимостью, характерной для X-лучей. Присутствие у электрически нейтральной частицы распределенного заряда (формфактора) обуславливает ее электростатическое взаимодействие с электронами атома, однако n-е взаимодействие весьма невелико, и обычно его влиянием можно пренебречь. Относительно слабое поглощение и малость амплитуды рассеяния ядрами приводят к тому, что динамические эффекты при дифракции нейтронов проявляются при значительных ( нескольких мм) толщинах кристаллов, в то время как в большинстве рентгеновских опытов используются более тонкие ( 103 мкм) образцы.
Учитывая вышеизложенное перейдем к изложению динамической теории рассеяния нейтронов, результатов ее проверки и некоторых приложений. При этом мы будем ориентироваться на обзорные статьи Рауха и Пет-рачека [62], Бонзе и Рауха [64], монографию Пинскера [56], статьи Шалла [66, 67, 68], учебное пособие Ю.Г. Абова и Н.О.Елютина [69], обзор [18] Ю.Г. Абова и др., некоторые оригинальные публикации.
Экспериментальные результаты и их обсуждение
Малоугловое рассеяние различных частиц — 7_квантов) нейтронов и электронов — широко используемый метод для изучения мезоскопической структуры вещества. Использование малоуглового рассеяния ведет свое начало от работ Дебая [86, 87], фон Нардроффа [88] Цернике и Принса [89], Гинье [90], Порода [15]. Следует отметить обзоры Порая-Кошица [14], Декстера и Бимана [91], Скотта [92] и, особенно, монографию Свергуна и Фейгина [15].
Метод малоуглового рассеяния нейтронов (МУРН) успешно применяется для исследований объектов, имеющих надатомные размеры: структурных и магнитных неоднородностей в твердых телах, биологических макромолекул и т.п. Причем информативность малоугловых данных зависит от состава, формы, размеров и концентрации в образце исследуемых объектов. Наилучшие результаты получаются в случае монодисперсных разбавленных систем, когда размеры, состав и форма частиц-рассеивателей в образце идентичны, среднее расстояние между частицами много больше их характерного размера R и длина свободного пробега нейтрона / между актами взаимодействия велика по сравнению с толщиной L рассеивающего образца. При этом предполагается, что рассеяние является однократным, а вклад от многократного рассеяния учитывается как малая поправка по параметру L/1. В этом случае рассеяние происходит на отдельной независимой частице, а дифференциальное сечение содержит всю информацию о ней. К сожалению, с подобными системами приходится сталкиваться только при изучении некоторых биологических объектов, например, вирусы или белки, тогда как твердотельные образцы являются монодисперсными лишь в исключительных случаях. В неорганических материалах, как правило, реализуются распределения неоднородностей по размерам. Также в большинстве случаев выполнить условия L/1 1 непросто, так как изначально рассеивающая способность образца в отношении МУР неизвестна и приходится уменьшать его толщину до значений, когда эффект МУР становится весьма малым и этим гарантируется однократность рассеяния. Выполнить же на опыте обратное условие (L/ I 1) существенно проще, чаще всего оно выполняется автоматически. Кроме того, исследования толстых образцов (например, в задачах неразрушающего контроля конструкционных материалов и технологических изделий) приводят к необходимости работать в условиях многократного рассеяния. Все это и определило необходимость научиться извлекать информацию из данных по многократному рассеянию.
В [93, 91] была сделана попытка получения информации о рассеивающих системах, для которых преобладает многократное рассеяние. Для интерпретации экспериментальных результатов авторы использовали диффузионную модель, согласно которой величина общего угла рассеяния в (здесь и далее угол рассеяния в — проекция угла рассеяния на горизонтальную плоскость), при прохождении большого пути L / увеличивается так, что он становится в во, но вместе с тем рассеяние остается малоугловым, т.е. в С 1. В этом случае вероятность рассеяния нейтрона на угол в (Оо С в С 1) при прохождении пути L / описывается формулой:
Здесь во — характерный угол однократного рассеяния на частице, зависящий от R. Ширина кривой рассеяния (1.55), измеренная на половине ее высоты, и корень квадратный из толщины образца оказываются связанными линейным соотношением: В этом случае, когда неизвестен только один из параметров рассеивающей системы, например, размер гранулы в случае порошкового образца [91], подставив в (1.56) аналитические выражения для#о(Д) и 1{R), можно определить размер неоднородности. Таким образом, используя диффузионную модель можно найти только один из неизвестных параметров рассеивающей системы, что существенно ограничивает класс исследуемых объектов. Кроме того, диффузионная модель не вполне адекватно отвечает экспериментальным результатам: линейные экспериментальные зависимости, экстраполированные к малым толщинам образцов, отсекают на оси ординат ненулевой отрезок. В теоретической работе [17] проведено общее рассмотрение многократного рассеяния, и получено строгое аналитическое выражение для угловых распределений многократно рассеянного излучения. Было показано, что в случае рассеяния на компактных частицах ширина кривой рассеяния описывается выражением: uj(Ll 2) = DL1 2 +Т, где D = D(L), Т = T{L) — медленно меняющееся функции толщины образца. При этом показано, что из экспериментальных зависимостей ш(Ь ) можно определить одновременно два независимых параметра рассеивающей системы — например размер и концентрацию неоднородностей. Однако это теория построена только для случая "разбавленных" систем, когда расстояние между рассеивателями намного больше их размера.
Одним из методов экспериментального исследования малоуглового рассеяния нейтронов является двухкристальный нейтронный спектрометр, подробно описанный в разделе 1.1.3. Для этого в пространство между кристаллом-монохроматором и кристаллом-анализатором устанавливается образец, на структурных элементах которого и происходит малоугловое рассеяния нейтронов (МУРЫ).
Существенным обстоятельством является то, что в экспериментах по МУРЫ на двухкристальном спектрометре высокое угловое разрешение до стигается только в горизонтальной плоскости, т.е. точно фиксируется лишь горизонтальная составляющая углового отклонения нейтронов. Поэтому для определения полного отклонения требуется учет влияния вертикальной расходимости, т.е. введения коллимационных поправок, связанных с тем, что измеряемое распределение интенсивности представляет собой истинное распределение, проинтегрированное по вертикальным отклонениям. Процедуры их расчетов связаны с решением соответствующих уравнений Фредгольма 1-ого рода, для чего разработан целый ряд алгоритмов [15].
Влияние пространственной концентрации рассеивающих центров на кривую многократного малоуглового рассеяния ней тронов
Обсуждается возможность размещения универсального нейтронного дифрактометра, приспособленного для работы с совершенными кристаллами, на одном из наклонных каналов реактора ПИК. Предлагается использовать блок двойного монохроматора (БДМ) в вертикальной плоскости с установкой кристаллов в антипараллельной позиции с отражением при угле Брэгга, равном 15. Набор известных кристаллов-монохроматоров (PG, Si02, Si, Ge, Си, Pb) обеспечивает при этом полосы пропускания квазимо о нохроматических нейтронов в диапазоне от 1 до 1.8 А. Проведен расчет углового и энергетического распределения нейтронов после прохождения БДМ. Предложена схема и рассчитаны параметры блока фильтрации излучений. Определены принципы работы прибора в физическом зале (за пределами БДМ).
Высокопоточный реактор ПИК, строящийся в ПИЯФ им. Константинова, представляет собой установку коллективного использования и является основной базой будущих нейтронных исследований в Российской Федерации [118]. Одним из компонентов канального обеспечения реактора ПИК являются наклонные экспериментальные каналы (НЭК), собранные в зале наклонных каналов, при этом оси НЭКов составляют угол 6(F с горизонтом. И, в отличие от зала горизонтальных экспериментальных каналов и ней-троноводного зала, комплектацию парка установок которых можно считать практически состоявшейся, парк установок на НЭК не вполне сформирован. Цель работы — на примере универсального нейтронного дифрактометра (УНД) [94] показать возможность размещения приборов, рассчитанных на горизонтальное положение нейтронного пучка, в зале наклонных каналов.
Как известно дифракция и малоугловое рассеяние нейтронов являются наиболее распространенными методиками, использующиеся для изучения твцрдотельных объектов, и занимающие значительную часть экспериментальных ресурсов и объцма исследований, проводящихся на реакторах стационарного действия. Универсальный нейтронный дифрактометр (целостный рисунок прибора можно найти в [94]), сочетает в себе возможности монокристального дифрактометра, трцхкристального спектрометра и допускает оперирование с совершенными кристаллами (монтаж; двух-, трехкристальных схем), что позволяет проводить опыты в тепловом спектре нейтронов с секундным угловым разрешением. Подобные приборы не выпускаются серийно, и, из-за сложности методики, в мире существуют единицы подобных установок.
При проведении нейтронографических исследований используются приборы, приспособленные к работе с горизонтальными пучками нейтронов. Тем самым возникает задача поворота нейтронного пучка. В практике нейтрон-дифракционных исследований широко используются монохроматоры, основанные на двукратном отражении либо от совершенных кристаллов, либо от кристаллов, обладающих той или иной степенью мозаичности, в зави Рис. Схема устройства блока двойной монохроматизации и поворота нейтронного пучка. 1 — пучок нейтронов, 2 — первый кристалл, 3 — второй кристалл, 4 — гониометрические головки, 5 — регулировочные винты. симости от необходимого углового и энергетического разрешения. Логичным выходом является совмещение поворота пучка и его монохроматизации в одном устройстве.
Для реализации этого необходимо использовать антипараллельную установку кристаллов-монохроматоров (рис. 4.1) с межплоскостными рас о _ стояниями 3 А, и максимальной отражающей способностью. Для каждого отражения будет необходим угол Брэгга 9в = 15, что дацт широкий выбор кристаллов и отражений. Использование двойного отражения позволяет получить рефлекс вблизи предполагаемого максимума спектра тепловых нейтронов [118] реактора ПИК, порядка 1.2 А. Например, для популярного из-за отсутствия второго порядка отражения монохроматора Ge (111) это А 1.7 А. Отметим, что попытка воспользоваться однократным отражением заставит использовать угол Брэгга в 30, что, например где С(А) — энергетический спектр нейтронного пучка на выходе из коллиматора, R((fi, 0) — коэффициент дифракционного отражения кристаллов для нейтрона с длиной волны А при его падении под углом (р относительно угла Брэгга 9 в-, Р{@) — угловой спектр нейтронного пучка на выходе из коллиматора. Так как в (4.1) угол 6 отсчитывается от среднего направления пучка, соответствующего нейтронам с длиной волны Ап, определяемой правилом Вульфф-Брэгга для угла 15 — 2 isin#i5 = Ап, то аргумент функции R сдвинут на Абв = 15 — #g, т.е. на разность брэгговских углов при длинах волн Ап и А.
Энергетический спектр нейтронов после двукратного отражения от совершенных кристаллов в антипараллельной позиции. где Да — угловая расходимость коллимированного пучка. Тогда для получения энергетического спектра нейтронов после двойного монохроматора необходимо проинтегрировать выражение (4.1) по всему угловому диапазону:
Заметим, что в случае использования совершенных кристаллов область полного брэгговского отражения много уже угловой расходимости коллимированного пучка, поэтому можно считать, что Р{9) = 1. В случае мозаичного кристалла для коэффициента динамического отражения воспользуемся зависимостью [119]:
Угловой спектр нейтронов после двукратного отражения от совершенных кристаллов в антипараллелвной позиции. где t — толщина кристалла, Vg = VFg — компонента разложения потенциала для вектора обратной решетки используемого отражения д, приччм т (4.6) где Ь — когерентная амплитуда рассеяния, т — масса нейтрона и Fg — структурный фактор. Выражение (4.6) подразумевает, что поглощение отсутствует и кристалл одноатомный. Функция W{9) представляет собой функцию распределения поворота блоков мозаики от положения, когда вектор обратной решетки нормален к поверхности кристалла: среднеквадратичный разброс ориентации блоков мозаики. Таким образом, подставляя (4.7) в (4.5), а (4.5) в (4.4) и принимая для среднеквадратичного разброса ориентации блоков мозаики г] = 2(У получим зависимость, данную на рис. 4.2. Расчцт проводился для кристалла Ge (111) толщиной 10 мм.
Фильтрация реакторного излучения
В представленной работе предлагается, воспользовавшись причмом из интерферометрии, усовершенствовать двухкристальную методику, позволяющую в плоскости рассеяния работать с угловым разрешением Ю-5 рад ( 2") и изучать ультрамалоугловое рассеяние в диапазоне векторов рассеяния: 3 1(Г3 q 3 1(Г5 А"1.
Предлагаемая комбинация спектрометрической пары на единой монокристаллической базе и кристалла-анализатора, в случае всех кристаллов, вырезанных по геометрии Брэгга, позволяет совместить измерение Т,$ — полного макроскопического сечения МУРН серии образцов, снимая техническую сложность удержания параллельной позиции, и получение полного углового распределения рассеянных нейтронов, вплоть до асимптотики, что подтверждается данными численного моделирования. При этом возможно проведение серийных измерений, при естественном ограничении на размеры образцов геометрией вырезанных пар. Кроме того, описанную спектрометрическую пару, можно использовать в качестве разрезного монохроматора и (или) анализатора в классической схеме двухкристального спектрометра.
Для пары Лауэ-Лауэ показана возможность реализации методики Уоррена в геометрии Лауэ-Лауэ, преимуществом которой является одновременное измерение интенсивности нейтронов как прошедших через образец, так свободного пучка. Пара Брэгг-Лауэ представляется перспективной для дальнейшего изучения в силу того, в ней совмещается большая отражающая способность первого кристалла с малой толщиной (т.е. малым поглощением нейтронов) второго, что позволяет увеличить измеряемую интенсивность. Прибор позволяет применять различные методики измерения и получения информации, без особых технических сложностей, что в сочетании с достаточно интенсивным пучком нейтронов позволит перейти к экспрессным серийным измерениям МУР.
Все это дает возможность использовать предлагаемый прибор в качестве двухкристального спектрометра в диапазоне длин волн нейтронов порядка
В заключение следует сказать, что разработанная методика, при еч, успешной опытной реализации, является хорошим примером использования фундаментальных научных знаний: динамической дифракции и малоуглового рассеяния нейтронов, к задачам практического материаловедения.
Развиты, теоретически обоснованы и экспериментально проверены различные методики, возможные к применению в экспериментах на двухкристаль-ном нейтронном спектрометре. Применение описанных методов, по нашему мнению, позволит в определенной степени оптимизировать широкий круг опытов по рассеянию тепловых нейтронов.
Использование схемы эксперимента с одновременной регистрацией интенсивности прошедшего и отраженного пучков позволила впервые зафиксировать эффект аномального пропускания при дифракции нейтронов в геометрии Брэгга на слабопоглощающем кристалле Ge с совпадением теоретических и опытных результатов. Полученные результаты возможно использовать при описании экспериментов на двухкристальных дифракто-метрах.
Проведенное теоретическое и экспериментальное исследование ММУРН при факторах заполнения ц 9 % и кратностях рассеяния N 5 — 10 показало наличие эффектов МЧИ. Получено, что в диапазоне Г] 40% — 60% эффект МЧИ оказывает значительное влияние на линию ММУРН, изменяя ее ширину в 2 — 3 раза.
Теоретические результаты данной работы показывают возможность численного моделирования спектров ММУРН для плотных полидисперсных образцов, что открывает дорогу для широкого применения микроскопических расчетов при решении соответствующих материаловедческих задач. Сравнение с результатами экспериментов по многократному МУРН на мерных порошках А1 в схеме двухкристального спектрометра показало совпадение расчетных и опытных данных. Впервые получена оценка ошибки в определении средних размеров рассеивателей, полученных при использовании теории независимых актов рассеяния.
Предлагаемая комбинация спектрометрической пары на единой моно 112 кристаллической базе и кристалла-анализатора, в случае всех кристаллов, вырезанных по геометрии Брэгга, позволяет совместить измерение полного макроскопического сечения МУРЫ серии образцов, снимая техническую сложность удержания параллельной позиции, и получение полного углового распределения рассеянных нейтронов, вплоть до асимптотики, что подтверждается данными численного моделирования. Кроме того, описанную спектрометрическую пару, можно использовать в качестве разрезного монохроматора и (или) анализатора в классической схеме двухкристально-го спектрометра. Данная схема позволяет достигать углового разрешения Ю-5 рад ( 2") и изучать ультрамалоугловое рассеяние в диапазоне векторов рассеяния: 3 10 3 q 3 10 5 А-1.
Для пары Лауэ-Лауэ показана возможность реализации методики Уоррена в геометрии Лауэ-Лауэ, преимуществом которой является одновременное измерение интенсивности нейтронов как прошедших через образец, так свободного пучка. Пара Брэгг-Лауэ представляется перспективной для дальнейшего изучения в силу того, в ней совмещается большая отражающая способность первого кристалла с малой толщиной (т.е. малым поглощением нейтронов) второго, что позволяет увеличить измеряемую интенсивность.
Впервые предложена и теоретически обоснована схема размещения ди-фрактометров горизонтальной компановки на наклонных каналах реактора ПИК.
Возможный круг использования двойного монохроматора с поворотом нейтронного пучка не ограничивается случаем нейтронного дифрактомет-ра. Конструкция допускает тиражирование для различных типов установок, общими свойствами которых являлось бы использование нейтронов теплового спектра и монтаж;, ориентированный на горизонтальное направление пучка. Круг тематик, которые доступны к исследованиям на такого рода установках достаточно широк и включает в себя как материаловед-ческие задачи, так и фундаментальные исследования.