Атомная динамика жидкого калияиз анализа данных по рассеяниюмедленных нейтронов Савостин, Вадим Валентинович

Введение к работе

Актуальность теми исследования. Расплавы щелочных металлов уже в течении многих лет вызывают устойчивый интерес исследователей. В настоящее время наиболее полно изучена атомная динамика таких' щелочных металлов, как рубидий, натрии, цезий, литий, но фактически не исследован калий. Вместе с тем физические свойства жидкого калия на микроуровне представляют несомненный интерес, в основе которого лежат и чисто научные, и практические причины. Актуальность работы обусловлена следующими обстоятельствами:

Во-первых, расплав калия представляет собой пример простой жидкости, что расширяет возможности экспериментального изучения физики жидкого состояния. Полученная качественно новая фундаментальная информация необходима для развития и проверки расчетно-теоретичесшх методов и модельных представлений, применяемых при описании термодинамических и транспортных свойств жидкостей.

Во-вторых, щелочные металлы широко используются в качестве теплоносителей ядерных энергетических установок (ЯЭУ) и тепловых труб, что обусловливает необходимость исследования свойств її особенностей этих металлов при разработке технологии подготовки теплоносителя и очистки его от примесей. Однако традиционная технология имеет дело с макросвойствами расплавов, опираясь главным образом на феноменологический подход. Очевидно, что дальнейший прогресс и в прикладной области, и в теории жидкого состояния невозможен беч детального изучения микроструктуры жидкости, движения ее атомов.

Цель работы состояла в получении систематических данных по атомной
динамике жидкого калия методом неупругого рассеяния медленных нейтронов.
Для этого требовалось: У

1. Используя двойной цремяпролетный спектрометр ДИН-2ПИ, получить абсолютные дважды-дифференциальные сечения (ДДС) рассеяния медленных нейіронов жидким калием.

2. Модернизировать программный комплекс SLOWN по оПра'члм: /штих неІп|чліно-;шнамического эксперимента применительно к веществам, миьткссчен^ч рассеяния которых содержат как некогерентную, так и мггрентную егч.'тлнллчиг.щ (,пя калия ст., ~ 0.27 б, а, = 1.69 0 111).

3. Из экспериментальных ДДС выделить фундаментальную характеристику вещества - спектр частот (СЧ) колебаний атомов - и проследить его температурную зависимость.

4. На основе СЧ получить ряд микродинамических характеристик жидкого металла. Осуществить переход к макроскопическим (термодинамическим) параметрам расплава.

5. Проанализировать область квазиупругого рассеяния ДДС и получить данные о механизме самодиффуэии в расплаве калия.

6. На основе анализа составляющей неупругого когерентного рассеяния ДДС ответить на вопрос, существуют ли в жидком калии коллективные возбуждения, и, если существуют, оценить параметры коллективных возбуждений и характеристики релаксационных процессов в жидком калии.

Научная новизна работы.

1. Впервые экспериментально получены' абсолютные ДДС рассеяния медленных нейтронов на жидком калии при температурах 340,440,550 К (температура плавления калия Т_ы - 336.7 К).

2. Для жидкого калия впервые проведен комплексный анализ некогерентной и когерентной составляющих полного ДДС рассеяния.

3. В обозначенном интервале температур впервые получен СЧ колебаний атомов жидкого калия, который хорошо согласуется с СЧ, рассчитанным методом молекулярной динамики (МД) при 340 К, н заметно отличается от расчетного СЧ для твердого к&чия вблизи точки плаатения.

4. На основе СЧ рассчитан ряд других микродинамических характеристик жидкого металла: автокорреляционная скоростная функция, среднеквадратичное смещение атомов как функция времени и среднеквадратичная амплитуда колебаний атомов, средняя силовая постоянная межчастичного потенциала и среднеквадратичная сила, действующая на атом жидкого калия в силовом поле соседей, а также макроскопическая величина - параметр Грюнайзена.

Анализ температурных зависимостей этих величин позволяет сделать вывод о том, что в исследованном интервале температур жидкий калий является слабо "ангармонической" жидкостью.

5. Температурная зависимость СЧ описана аналитически и на ее основе определена изохорная теплоемкость расплава калия. Установлено, что при расчете теплоемкости в области температур, удаленных от точки плаїшсния на 250 - 300 К, наряду с учетом ангармонических эффектов, проявляющихся в температурной деформации СЧ, необходимо принимать во внимаїгие диффузионную подпижность атомов жидкого металла.

6. Из ДДС квазиупругого рассеяния для жидкого калия впервые получена зависимость полуширины (ширины на полувысоте) естественной линии закона некогерентного квазиупругого рассеяния (ЗНКУР) от квадрата передачи волнового вектора Нейтрона, которая проанализирована в рамках ряда простейших моделей диффузии в жидкости и теории взаимодействующих мод (ТВМ).

Сделан вывод, что при температурах, не слишком близких к точке плавления (440, 550 К), процесс самодиффузии в расплаве калия имеет безактивационный характер и может быть описан с помощью ТВМ. С приближением к тройной точке (340 К) усиливается вклад акшвашюнного механизма диффузии, и в диффузионном поведении расплава появляются черты квазикристалличности.

7. Из эксперименталыгых ДДС выделена составляющая Неупрутого когереіггаого
рассеяния и преобразована в динамический структурный фактор.

Установлено, что в расплаве калия существуют распространяющиеся коллективные моды, которые можно наблюдать экспериментально до передач волнового вектора нейтрона Q = 1.2 — 1.25 А"¹, что соответствует длинам волн порядка межатомных расстояний.

Для коллективных мод жидкого калия впервые построен участок дисперсионной кривой. Показано, что средняя энергия коллективных мод уменьшается с ростом температуры.

8. Релаксационные процессы в жидком калии впервые рассмотрены с точки .
зрения критерия немарковости для случаев некогерентного и когерентного рассеяния
медленных нейтронов: проанализировано влияние эффектов статистической
памяти на релаксацию флуктуации апотности жидкого металла. Показано, что
рассеяние медтенных нейтронов позволяет прямо зарегистрировать и непосредственно
наблюдать немарковские релаксационные процессы в жидкости.

Практическая значимость проведенного исследования определяется возможностью применения полученных результатов в современной ядерной и тепловой энергетике, а также проблемами физики жидкого состояния.

1. Вопросам качества теплоносителей ЯЭУ и тепловых труб придается в настоящее время большое значение. В этой связи полученная фундаментальная физическая информашія по атомной динамике жидкого калия может послужить научной базой для обоснования и оптимизации технологии жидкометалличесюк теплоносителей.

2. Сегодня совершенно очевидно, что дальнейший прогресс в области технологии теплоносителей связан с изучением тонких эффектов в многокомпонентных растворах, поведение которых в значительной степени определяется наличием примесей. Информашія о динамических свойствах расплава калия на микроуровне является отправной точкой для исследования, например, такой примесной системы как калий - кислород, которая имеет важное значение с точки зрения технологии.

3. Данные о структурных и динамических свойствах расплавов щелочных
металлов позволяют проверить адекватность и способствуют развитию
существующих теоретических представлений физики жидкости и углублению
нашего понимания особенностей жидкого состояния вещества.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на Рабочем совещании по исследованиям конденсированных сред на реакторе ИБР-2 (Дубна, 1990), на Межотраслевой конференции "Теплофизика-91" (Обнинск, 1991). на Международной школе-семинаре "Кинетическая теория процессов переноса при испарении и конденсации" (Минск, 1991), на VII Всесоюзной школе молодых ученых и специалистов "Современные проблемы теплофизики" (Новосибирск, 1992), на XI (Гатчина, 1991), XII (Екатеринбург, 1993) и XIII (Санкт-Петербург, 1995) Совещаниях по использованию рассеяния нейтронов в физике твердого тела, на семинаре Лаборатории нейтронной физики им. И.М. Франка (ОИЯИ, Дубна, 1995), на III Конференции по жидкому состоянию (Норвич, Англия, 1996), на I Европейской конференции по рассеянию нейтронов (Интерлакен, Швейцария, 1996).

Публикации. Основное содержание диссерташш опубликовано в 11 работах.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти їлав и заключения, содержит 126 страниц, 37 рисунков, 4 таблицы и список литературы из 122 наименований.