Введение к работе
Разработка изоляционных и радиотехнических материалов с заданными свойствами является актуальной научной проблемой. Важное значение приобретают вопросы контроля электрофизических свойств диэлектриков, широко использующихся в различных областях науки и техники в качестве изоляторов, компонентов МДП-структур, запоминающих устройств с большим быстродействием, активных элементов лазеров и т.д.
Материалы с водородными связями (слюды, тальк) широко используются в технике в качестве высококачественной электрической изоляции, которая может обеспечить длительную эксплуатацию в экстремальных условиях (высокие напряженности поля, высокие частоты и температуры, действие ультразвука). Исследование диэлектрической релаксации в кристаллах с протонной проводимостью необходимо для разработки новых эффективных типов изоляции и получения диэлектрических материалов для электроники и оптоэлектроники (например, электретов). Требования к качеству диэлектриков обусловливает необходимость изучения наиболее простых в химическом и структурном отношении кристаллов. Хорошей моделью для изучения процессов переноса заряда в водородсодержащих кристаллах служит кристаллический лед, в котором релаксация протонов по водородным связям проявляется как миграция ионизационных (ОН", Н30+) и ориентационных (L и D) дефектов структуры.
Актуальность темы. Изучение кристаллов с водородными связями шло по двум направлениям. С одной стороны исследовались кристаллы льда, с другой - ионные кристаллы, содержащие воду и радикалы ОРГ. Идеи Бьеррума, который впервые установил природу дефектов кристаллической структуры льда, были использованы Жаккаром и Хубманом, создавшими феноменологическую теорию электропроводности льда. Исследования М.П. Тонконогова с сотрудниками выявили идентичность механизмов электропереноса во всех кристаллах с водородными связями, что позволило соединить оба направления исследования и выделить кристаллы с водородными связями в отдельную группу материалов, электрофизические свойства которых обусловливаются протонной релаксацией. Существенно, что процесс релаксации протонов носит квантовый характер из-за тунпелирования. Экспериментально закономерности протонной релаксации и электропроводности были исследованы на образцах чистого и легированного льда. Разработана феноменологическая теория термостимулированных токов, характеризующая возможность возникновения злектретного состояния льда при азотных температурах и позволяющая анализировать обширный экспериментальный материал, установить типы и параметры релаксаторов. Все эти исследования не раскрывали протонной релаксации на молекулярном уровне, не позволяли с помощью единой теории объяснить, а тем более рассчитать спектры термостимулированных токов и тангенса угла диэлектрических потерь. Имеющиеся теории нуждаются в обобщении,
поэтому акггуально аналитическое исследование протонной релаксации, чтобы обеспечить теоретическое описание на молекулярном уровне электрофизических процессов в группе кристаллов с водородными связями. В качестве модельного кристалла был выбран гексагональный лед, для которого имеются все необходимые экспериментальные данные.
Целью диссертации является аналитическое исследование механизма протонной релаксации на молекулярном уровне и расчет спектров тангенса угла диэлектрических потерь и термостимулированных токов в кристаллах с водородными связями. Для достижения этой цели необходимо решить следующие задачи.
1. Построить физическую и математическую модели протонной
релаксации в кристаллах с водородными связями.
2. Найти аналитическое решение кинетического уравнения протонной
релаксации и получить формулы для вычисления tg5 в функции частоты и
температуры.
3. Исследовать термостимулированные токи деполяризации в
кристаллах с водородными связями.
-
Исследовать формирование электретного состояния, обусловленного релаксацией протонов в кристаллах с водородными связями.
-
Разработать компьютерно методику сравнения экспериментальных и теоретических спектров tg и термостимулированных токов.
Научная новизна. Разработана теория протонной релаксации, с помощью которой на молекулярном уровне выполнены расчеты тангенса угла диэлектрических потерь и термостимулированных токов деполяризации в кристаллах с водородными связями, а также доказано, что кристаллы с водородными связями могут быть использованы для получения электретов.
Практическая значимость работы. Аналитическое исследование протонной релаксации является научной основой метода диэлектрической спектроскопии кристаллов с водородными связями. Разработанные в диссертации методы расчета могут быть использованы для анализа электрофизических свойств сложных структур с водородными связями, например кристаллогидратов и гидрослюд и применены в изоляционной технике, электронике и оптоэлектронике.
Достоверность результатов работы обеспечивается строгостью математических расчетов и достаточно хорошей сопоставимостью с экспериментом.
На защиту выносятся следующие основные вопросы и положения.
-
Теория диэлектрической релаксации в кристаллах с водородными связями.
-
Расчет на молекулярном уровне спектров диэлектрических потерь и термостимулированных токов в кристаллах с водородными связями.
3. Исследование кинетики разрушения электретного заряда при
нагревании и механизм формирования электретного состояния.
4. Методика сопоставления результатов аналитического исследования с
экспериментом.
Личный вклад автора состоит в:
- разработке физической и математической моделей протонной
релаксации в кристаллах с водородными связями;
разработке физической и математической модели термоэлектрета на основе кристаллов с водородными связями;
аналитическом решении кинетического уравнения;
анализе полученных результатов, их обсуждении;
- разработке методики сопоставления с экспериментом и расчете
спектров tgS, ТСТ.
Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на:
четвертой Казахстанской научной конференции по физике твердого тела (Караганда, КарГУ им. Е.А. Букетова, 1996);
Международной научной конференции «Научно-технический прогресс
- основа развития рыночной экономики» (Караганда, КарГТУ, 1997);
- Международной научной конференции «Хаос и структуры в
нелинейных системах. Теория и эксперимент» (Караганда, КарГУ им. Е.А.
Букетова, 1997);
- Международной научно-технической конференции по физике твердых
диэлектриков «Диэлектрики-97» (Санкт-Петербург, СПбГТУ, 1997).
- Международной научной конференции «Современные достижения
физики и фундаментальное физическое образование (Алматы, КазГУ им.
Аль-Фараби, 1999)
Публикации. По теме диссертации опубликовано 13 работ, список которых приведен в конце автореферата.
Связь темы с планами научных работ. Диссертация выполнялась в соответствии с планом научно-исследовательских работ по программе фундаментальных исследований «Физические процессы в неравновесных твердотельных системах и научные основы модификации их свойств» (шифр 0197РК00496).
Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Работа изложена на 132 страницах, содержит 17 рисунков. Список использованной литературы включает 149 наименований.