Введение к работе
Актуальность проблемы. Возрастающая потребность в аминах, для народного хозяйства делает весьма актуальной проблему рационального и экономичного расходования всех видов ресурсов. В связи с этим большое значение приобретают исследования, направленные на поиск новых высокопроизводительных катализаторов синтеза аминов.
Известно, что модифицированием скелетного никелевого катализатора, широко применяемого в промышленности, добавками различных металлов можно значительно повысить его активность и стабильность. Б качестве такой добавки нами выбран магний. Лромотирующее влияние металлов П группы Периодической системы отмечено многими исследователями при гидрировании различных органических соединений. Некоторые из таких систем хорошо изучены. Исследование каталитических свойств скелетного никеля, модифицированного магнием, при восстановлении ароматических нитросоединений ранее не проводилось.
Работа выполнялась в соответствии с программой, утвержденной ГКНТ СМ СССР по проблеме 0,10.11, задание 06.01 "Развить теоретические основы гетерогенного и гомогенного катализа, изучить механизм действия и природу активных центров основных групп катализаторов".
Цель работы. Разработка нового высокоэффективного катализатора и исследование его свойств при восстановлении ароматических нитросоединений в жидкой фазе.
Для решения поставленной дели необходимо было решить следую-, щие задачи :
-
разработать способ получения скелетного никелевого катализатора, модифицированного магнием;
-
исследовать структуру, дисперсность и другие характеристики кі - «g катализаторов;
-
исследовать адсорбционные свойства ні - Mg-катализаторов по отношению х водороду;
-
) исследовать свойства Яї - Kg-катализаторов при восстанов- , лении нитробензола и п-нитродиэтиланилина ( ИНДА. ).
-
) провести испытания Hi - Kg- катализаторов при восстановлении ІЩЦА в опытно-прошшлённых условиях (ДХЗТОС ).
Научная новизна. Разработаны скелетные никель-магниевые катализаторы для процесса восстановления нитробензола и п-нитродиэгиланилина. Оптимальный катализатор получен из сплава 2WM -3#Hg - 7СІЇІЦ , активность которого в зависимости от условий проведения процесса возрастает от,3 до 8 раз по сравнению с не-модифицированнш,скелетным никелем."
Научная новизна проведенных исследований подтверждена выдачей авторских свидетельств СССР - "Способ получения анилина", Р 1558895 и "Способ получения п-аминодиэтиланилина", Р 1589589.
Практическая ценность. Разработанный нами скелетный никелевый катализатор, модифицированный магнием, позволяет восстанавливать с высокой скоростью не только нигробензол и п-нитродиэтил-, анилин, но и другие промышленно важные нитросоединения (4,4'-ди-нитродифениловый эфир ). ,.,'-'-..-, .'
Проведены укрупненные лабораторные испытания Ki - Mg- катализатора на Долгопрудненском химическом заводе тонкого органического синтеза (ДХЗТОС, Моск. обл. )при восстановлении ПНДА. Продукт реакции используется в производстве реактивов для цветной фотографии. Установлено, что применение разработанного нами высокоэффективного никель-магниевого катализатора позволяет решить важную экономическую и экологическую проблему промышленного, синтеза органических соединений : снизить себестоимость производства красителя за счет сокращения расхода катализатора в 8-Ю раз и уменьшить загрязнение окружающей среды отходами отработанного катализатора.
Апробация работы. Основные результаты работы доложены на УП Всесоюзной конференции по каталитическим реакциям в_жидкой фазе
(Алма-Ата, 1988 ),УП Всесоюзном Совещании по физико-химическому анализу ( Фрунзе, 1988),на конференциях молодых ученых и специалистов КазГУ( Алма-Ата, І987-1990), ИХН КазССР (Алма-Ата, 1987), I Всесоюзной школе "Научно-технические проблемы катализа" ( Новосибирск, 1989), УІ Всесоюзной, конференции по физической химии (ЇЛосква, 1990).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 13 печатных работ, в том числе получено 2 авторских свидетельства СССР.
Вклад автора. Основные результаты, изложенные в диссертации, получены автором лично, испытание катализатора при восстановлении ПНДА на ДХЗТОС выполнено при его непосредственном участии.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения, выводов, списка использованной литературы, включающего 185 наименований,и 4 приложений. Работа изложена на 135 страницах машинописного текста, включает 13 таблиц и 32 рисунка.