Введение к работе
Актуальность проблеми. Разработка способов преобразования химической энергии в другие виды энергии и создание химических способов запасений энергии в энергоемких веществах -два активных развивающихся направления современной химии (химическая энергетика). Первое ыесто среди энергетических веществ отводится водороду и (иди) моиоокиси углерода - (химический эквивалент водорода), экологически чистых, легко транспортируемых и способных хранить запасенную энергию сколь угодно долго. Так как водород в свободном состоянии в природе не зсгречается, то на его производство должна затрачиваться энергия. На блияайаую перспективу в качестве основных рассматриваются возобновляемые и атомные источники энергии, поэтому проблема в целом рассматривается как атоыно-зодородкая энергетика и её задача - компенсировать дисбаланс между добычей природного газа и потребностью в нем многих химических и других производств.
Работа выполнена' по "Програшів биосферных экологических
«
исследований АН СССР до 2015 года". г
Сероводород является одним из компонентов природного газа, молярная концентрация которого достигает в перспективных неоторондениях 25%. Вместе с двуокись» углерода сероводород составляет так назиласшв "кислые" компоненти природного газа, которые могут удаляться из него различными ыетодаии.
Гетерогенный процесс переработки "кислых" компонентов природного газа под действием излучения направлен для реае-ния экологических'проблем газолерерабагквавщей проммхіеішос-ти и отличается простотой технологии а цевяооть» получаемых продуктов (серы а синтез-газа). Кольям проімуцествои талого
- /} „
процесса является независимость выхода серы от содеркания ct роводорода в смеси, т.к. она, в основной, получаемся в резулі. таїв непрямого действия излучения па сероводород. Легкость разделения продуктов (конденсация паров в твердую фазу) обеспечивает технологичность процесса.
Цель и задачи работы. Целью настоящей работы является изучение кинетики и иеханизма образования продуктов при разложении fhS к шесей на его основа, стлиулированное излучением высоких, анергий. В соответствии .с поставленной целью круг вопросов, составивших задачу исследования был определен сведущим образом: .
-
Изучение кинетики накопления водорода при разложении сероводорода, адсорбированного на !Сг0з в зависимости от удельной поверхности, от степени заполнения и от температуры.
-
Исследование влияния акцепторов электронов и атонов водорода на скорость образования молекулярного водорода при разложении сероводорода, адсорбированного на Л1гОз
2. ВНР-исследование скорости образования процеяуточных локализованных заряженных частиц и их взаимодействие с адсорбировавши. . сероводородом.
^. Выявление ыеханизиа передачи анергии от поверхности к адсорбированный молекулам сероводорода и определение пара-цвтроз физико-химической стадии процесса.
5. Изучение закономерностей образования молекулярного водорода Ъ СИСЇЄ1Ш DOi +HiS .
Научная новизна. Впервые с использованием совокупности 4U31S4BCKUX (ЭПР- U ПК-СПйКТрОСКОПИЯ) И ХИШІЧЄСКИХ (ЗЛ8КТ-
ронныа ц радикальные акцепторы) методов исследования прове-
дено систематическое изучение разложения сероводорода в адсорбированном состоянии.
Экспериментально найдено, что при радиолизв сероводорода, адсорбированного на JhOj длина выхода свободных носителей заряда составляет 45 +_ 15 А.
2. Предложен и экспериментально подтвержден способ ра-диационно-хииичзской переработки "кислых" компонентов природного газа, позволяющий перерабатывать их з серу и синтез-газ.
Практическая ценность заключается в достижении в ряде случаев выходов продуктов реакции (водород, монооксид углерода, сера и др.), равного 10 шлек/100 зВ и выше, что служат обязательным условием возможности осуществления- рздиациоино-химического варианта атомно-водородной энергетики (с экономической точки зрения).
Совокупность научных результатов, полученных г работе позволила сформулировать хишіко-технологические принципи ра-диодитических процессов разлоквния сероводорода и смесей эго с двуокисью углерода (получение синтез-газа и серн). '
Защищаете положения:
- выявление кинетических закономерностей образования молеку
лярного водорода из сероводорода, адсорбированного на
при различных условиях проведения процесса;
установление ыеханпэыа разложения сероводорода в адсорбиро-ванноы состоянии;
найдены кинетические закономерности образования сэры, ыоно-оксида углерода, кислорода и кэрбоиялсульфидэ.
Апробация работы. Осцовнио результата диссертационной работы продета мяли ев ка Всесоюзной кон^ервцщш во теороэтт-
-б -
ской и прикладной радиационной химии (Обнинск 1984, 1990),
Всесоюзных совещаниях и семинарах по воздействию ионизирую
щею излучения и света на гетерогенные системы (Кемерово,
1986, Юриала 1987, Баку 1988), К Международном конгрессе по
Энергии и Экологии (Майами, США, 1989), Международном конг
рессе по энергии и Охране окружающей среди (Баку 1991 ').
Публикации: По материалам диссертации опубликовано:
статей - 4 « тезисов докладов &.
Структура и обаем работа: Диссертация состоит из введе
ния, 4-х глав, заключения, выводов и списка цитированной ли
тературы, включающего 120 наименований отечественных и зару
бежных авторов, содержит 20 рисунков, 12 таблиц. Работа из
ложена на страницах машинописного текста.