Введение к работе
Актуальность работы. Метиляроизвсдшіе Фенола широко применяются в различных, отраслях промышленности. Они являются сырьем для производства крезолформальдегидннх смол, термопластиков, высокотемпературных смазочных масел, знтиоксидантов и ядохимикатов, а тагане фармацевтических препаратов. В частности, современные промышлешшэ методы синтеза триметилгидрохинона - полупродукта производства витамина Е - основаны на окислешш 2,3,5- или 2,3,6-триметилфенолов (ТИФ) с последующим гидрированием продуктов реакции. В СНГ, несмотря на возрастающую потребность в витамине Е, производство триметилгидрохинона, а также необходимых для его синтеза триметилфено-лов отсутствует.
Удобным методом-синтеза метилфенолов является гетерогенно-ка-талитическоэ алкилпроваїше фенола метанолом. В литературе достаточно полно освещены вопросы злкилирования фенола и крезолов метанолом, но сведения, касающиеся получения 2,3,5-ТМФ этим методом крайне ограничены. Практически отсутствует информация по'закономерностям алкилирования 3,5-ксиленола метанолом в присутствгаї гетерогенных катализаторов, взаимосвязи срока службы и активности каталитических систем. Нет сведений по схемам химических превращений, кинетическим моделям, описывающим образование и расходование наблюдаемых компонентов в реакции синтеза 2,3,5-ТМФ из 3,5-ксиленола и метанола.
Актуальность темы определяется необходимостью детального исследования закономерностей реакции метилирования 3,5-ксиленола в присутствии эффективных гетерогенных катализаторов для моделирования и оптимнзацю} процесса получения 2,3,5-ТМФ при разработке технологии производства 2,3,5-ТМФ - полупродукта синтеза витамина Е.
Работа проводилась в соответствии с планом научно-исследова-вательской работы ИНК АН ?Б по заданию АН РВ и Совета Министров Республики Башкортостан, тема 24/АН РБ, раздел 7.
Цель раооты. Изучение основных закономерностей образования метилированных фенолов в реакщш алкилирования 3,5-ксиленола метанолом на 7-А103 и fe-cr катализаторах, выоор эффективной и стаСильной каталитической системы. Построение кинетических моделей реакции метилирования 3,5-ксиленола.' Определение оптимальных режимов работа реактора синтеза 2,3,5-триметилф9НСчяа для выоранных каталитических систем.
Научная новизна. Впервые проведено детальное экспериментальное исследование закономерностей реакции алкилирования 3,5-ксиленола метанолом в условиях гетерогенного катализа. Установлено, что селективное получение 2,3,5-ТЫФ на т-Л1203 возможно при использовании эквимолярнои смеси метанола и 3,5-ДМФ; увеличение температуры или времени контакта повышает конверсию сырья при неизменной селективности реакции по целевому продукту. Железо-хромовые катализаторы существенно превосходят ч-Иго3 по селективности орто-ыетилирова-ния . 3,&-ксшшнола; увеличение температуры, времени контакта или 'содержания метанола,в сырье оказывают одинаковое влияние на селективность образования ^,3,5-ЇМФ.
Впервые предложены схемы химических превращений для двух каталитических систем, описываодие образование полиметилфенолов в реакциях о- и С-алкилирования и диспропорционирования; разработаны кинетические модели и определены их параметры. Практическая ценность. Выбраны эффективные и стабильные при длительной эксплуатации катализаторы метилирования 3,5-ксиленола. В результате моделирования и оптимизации'процесса синтеза 2,3,5-триме-тилфонола в реакторе с неподвижным слоем катализатора <у-А1г03 или fe-№) определены оптимальные режимные параметры ведения процесса при его огштно-промыщлвшюй реализации.
Приведенные в работе мэсс-сгшктральные и хроматографические характеристики продуктов реакции могут оыть использованы иоследо-
вателями, работающими с полиметилфенолами и полиметиланизолэми. Апробация работы. Основные результаты работы доложены и обсуждены на Межотраслевом семинаре по теории и практике хроматографии (Уфа, 1991), Республиканской научно-технической конференции "Поиск биологически активных соединении и полупродуктов для их синтеза" (Уфа, 1992), Международной конференции "Химрэактор 12** (Ярославль. 1994). Публикации. По теме диссертации опубликовано 3 статьи и тезисн 3 докладов на конференциях.
Структура и объем работы. диссертация состоит из введения, 3 глав, основных выводов и рекомендаций и содержит 169 страниц машинописного текста, в том числе 27 рисунков, 56 таблиц, библиографию,из 16S наименований.