Введение к работе
Актуальность темы. Одной из глобальных проблем современности является охрана окружающей средн. Каталитические процессы глубокого окисления углеводородов применяются для эффективной очистки отходящих газов различных производств. Типичными вредными примесями, подлежащими удалению, являются парафиновые и ароматические углеводороды. Предсказание оптимальных параметров ведения процесса очистки и моделирование реакторов дожита вредных примесей невозможны без изучения кинетических закономерностей глубокого окисления. Тем не менее, если для полного окисления углеводородов на катализаторах на основе металлов платиновой группы получены надежный, полные и обоснованные кинетические модели,то для более дешевых и доступных оксидных катализаторов таких моделей, особенно в случае окисления смесей углеводородов, имеется крайне мало. Поэтому всестороннее кинетическое исследование глубокого окисления микропримесей углеводородов и их смесей на оксидном катализаторе представляется весьма актуальным как в практическом, так и в теоретическом аспектах.
С целью интенсификации процесса очистки атмосферы от вредных
выбросов предприятий возникает необходимость поиска новых
эффективных катализаторов. Несмотря на интенсивное развитое катализа
на цеолитах, окислительно-посстановителыые реакции, особенно
реакции глубокого окисления, на таких катализаторах изучены в
меньшей степени. ; '
Особый интерес представляют высококремшстыв цеолиты типа пентасила, модифицированные катионами переходных металлов. Для этих систем имеются данные по окислению лют. низших парафинов, поэтому изучение закономерностей глубокого окисления других углеводородов является весьма актуальним.
Цель работы. I. Изучение кинетики глубокого окисления микроприыесея бензола, изопентана и их смесей в воздухе на оксидном аяпмомеднохромовом каталізаторе. Установление кинетической модели процесса на данном катализаторе.
- г -
2. , Исследование каталитической активности металл-цеолитных
систем типа пентасила в зависимости от различных факторов и
получение данных о природе активнім центров в этих системах.
3. Изучение основных кинетических закономерностей глубокого
окисления бензоли и изопентана на цеолитных системах.
Научная новизна. Ї. Остановлена кинетическая модель глубокого окисления мшфоприме^ей бензола, изопентана и их смесей в воздухе на промышленном алхаюмеднохроыовом катализьторе ЖТ-І2-8. Показано, что кинетика глубокого окисления смесей этих углеводородов соответствует принципу простого взаимного влияния.
2. Получены денные о каталитической акгкииости ра&личкых ыедь-
и хром-содержащих цеолитных систем на осіюве пентасила в реакциях
глубокого окисления бензола и нзоаентана.
3. На основании полученных данных ИК-спектроскоіши
поверхностных соединений и результатов кинетических экспериментов
показано, что в иедь-цеолигных системах центрами, ответственными за
каталитическую активность в окислении бензола к изопентана, являются
локализованные в кяналах цеолита катионы Си"4 в координаты плоского
квадрата. В случае окисления бензола активны также катионы меди в
высокодисперсных кристаллитах СиО на внешней поверхности цеолита.
А. Получены кинетические данные для глубокого окисления бензола и изопентана в воздухе на медь-содержащем пентасиле с модулем 20.
Практическая ценность работы, Полученные данные по окислению углеводородов на промышленном алшоыеднохромовом катализаторе ИКТ-І2-8 переданы в СКГБ катализаторов (г.Новосибирск) для расчетов проектируемого реактора дохига микропримесей бензола и изопентана в воздухе.
Некоторые из исследованных цеолитных катализаторов могут быть рекомендованы для практического использования в установках очистки отходящих газов промышленных предприятий.
Апробация работы. Оснопныв результаты работы были доло*ены на конкурсе молодых ученых КОХ им.Н.Д.Зелинского РАН н 1994г. и на Ме^чународноЙ конференции "Токат-2" в Японии в 1994г.
Объем и структура диссертации. Диссертация изложена на f5 страницах машинописного текста, содержит {f таблиц и Z9 рисунков. Список цитируемой литературы включает 2.0Y наименований.