Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Основные радионуклиды и источники их поступления в водные контуры АЭС и газовые выбросы 7
1.1 Общие сведения об основных типах реакторов 7
1.2 Причины и источники поступления радионуклидов в водяные контуры реакторов
1.3 Газовые выбросы радионуклидов в атмосферу 14
1.4 Анализ нормативных требований документов, регламентирующих радиационную безопасность
1.5 Технологии спецводоочистки и спецгазоочистки 19
Выводы к главе 1 22
Глава 2 Радиометрические средства контроля газовых и жидких сред 23
2.1 Радиометры жидких сред 23
2.2 Основные методы и средства контроля содержания радиоактивных газов в воздухе
Выводы к главе 2 45
Глава 3 Выбор детекторов для регистрации бета-излучающих нуклидов в воде и воздухе 46
3.1 Определение материалов детектора 46
3.2 Методы снижения сорбции и определение геометрии измерений активности бета-излучающих нуклидов в воде и газах .
Выводы к главе 3 57
Глава 4 Методы и средства для оперативного контроля низких активностей гамма-излучающих нуклидов в водных средах 58
4.1 Требования к материалам детекторов 58
4.2 Методы повышения чувствительности блоков детектирования при различных геометриях измерений .
4.3 Методы снижения влияния растворенных радиоактивных газов
Выводы к главе 4 64
Глава 5 Средства контроля установок спецочистки воды и уста новок подавления активности газовых выбросов 67
5.1 Контроль установок спецочистки воды. 67
5.2 Контроль качества очистки газов УПАК 73
Выводы к главе5 78
Глава 6 Экспериментальное исследование разработанных средств радиометрического контроля 79
6.1 Исследование спектрального состава газоаэрозольных выбросов Волгодонской АЭС
6.2 Блоки детектирования на основе пленочиоых сцинтилляторов.
Выводы к главе 6 100
Заключение 101
Список литературы
- Анализ нормативных требований документов, регламентирующих радиационную безопасность
- Основные методы и средства контроля содержания радиоактивных газов в воздухе
- Методы снижения сорбции и определение геометрии измерений активности бета-излучающих нуклидов в воде и газах
- Методы повышения чувствительности блоков детектирования при различных геометриях измерений
Введение к работе
Среди широкого спектра задач по контролю за радиационной обстановкой АЭС важную роль играет радиационный контроль за состоянием систем спецводо- и газоочистки. Качество работы этих систем определяет, в конечном итоге, степень радиационного воздействия АЭС на окружающую среду и человека.
Очистка воды осуществляется, как правило, химическим осаждением радионуклидов на ионообменных смолах и фильтрах, очистка газовых сред — комбинированным методом — фильтрацией в радиохроматографических колоннах и выдержкой в камерах.
Применение на АЭС современных систем очистки воды и газоаэрозольных смесей привело к значительному снижению уровней контролируемых активностей, что вызывает необходимость применения устройств детектирования с минимально измеряемой активностью не более 1*103 Бк/м3 как для воды, так и для воздушных смесей.
Основной нормативный документ, регламентирующий требования к радиационной безопасности АЭС, СП АС-03 [1] определяет инертные радиоактивные газы (аргон, криптон, ксенон), а также радионуклиды 131I, 60Со, 134Cs, Cs как основные. Таким образом можно сузить задачу радиометрического контроля систем спецочистки до определения активностей именно этих нуклидов.
Одним из способов, позволяющих контролировать качество очистки соответствующих сред системами спецводо- и газоочистки, и управлять работой этих систем, является оперативный контроль суммарной активности радионуклидов в среде после очистки. Задачами, требующими решения при проведении оперативного контроля с требуемой чувствительностью, являются существенная зависимость нижнего порога измерений от внешнего гамма-фона, сорбция на блоках детектирования, зависимость чувствительности от мутности и цветности водных сред при контроле низких активностей бета-излучающих нуклидов.
На сегодняшний день проведение измерений на уровне низких активностей выполняется только в лабораторных условиях и требует достаточно долгого времени, от трех до десяти часов, что не позволяет оперативно отслеживать качество очистки сбросов и выбросов.
Целью настоящей работы являлось снижение минимально детектируемой объемной активности бета и гамма - излучающих нуклидов в технологических и сбросных водах АЭС, инертных радиоактивных газов в воздухе устройствами детектирования и обоснование методов радиометрического контроля спе-цочистных сооружений АЭС с реакторными установками типа ВВЭР-1000 и РБМК-1000.
В ходе работы были исследованы и отобраны различные материалы детекторов; подобраны противосорбционные покрытия; решена задача корректировки чувствительности водных радиометров от мутности и цветности сред; проведены исследования спектрального состава газо-аэрозольных выбросов в различных режимах работы реактора типа ВВЭР-1000; определены требования к размещению блоков и устройств детектирования, предназначенных для контроля устройств спецочистки; составлены методики проведения радиационного контроля систем спецочистки воды и газов на АЭС; созданы макеты радиометров, проведены лабораторные испытания и испытания на АЭС.
Контроль за активностью нуклидов, находящихся в аэрозольной фазе, не являлась целью настоящей работы и в дальнейшем рассматриваться не будет.
Работа выполнялась в НИЦ «СНИИП» в период с 1997 по 2003 годы в отделении 1900. Автор выражает благодарность всем сотрудникам Центра за поддержку и помощь в проведении исследований. Отдельная благодарность сотрудникам отделов радиационной безопасности Курской и Ростовской АЭС за участие в подготовке экспериментальной базы.
Анализ нормативных требований документов, регламентирующих радиационную безопасность
Радиоактивные выбросы АЭС в атмосферу могут включать: инертные радиоактивные газы — ксенон, криптон, аргон; радиоактивные аэрозоли (дисперсную систему, состоящую из твердых или жидких частиц, распределенных в воздушной среде, которые могут переносить практически любые радионуклиды); радионуклиды, распределенные между газовой и аэрозольной фазами (йод и тритий). Опыт эксплуатации показывает, что основной вклад в активность газовых выбросов вносят нуклиды — продукты деления 133Хе, 135Хе, Кг, Кг, Кг, а также Аг активационного происхождения [1, 57, 60-62, 66-70].
Как и в случае водных сбросов, формирование радионуклидного состава газоаэрозольных выбросов в значительной степени определяется технологической схемой АЭС. На АЭС соблюдается принцип раздельной вентиляции помещений зон свободного и контролируемого доступа. Радиоактивные выбросы формируются системами вентиляции помещений, находящимися в зоне контролируемого доступа и технологическими сдувками с оборудования и надводных пространств, в частности баков «грязного» конденсата, бассейнов выдержки и т.п. Технологические и вентиляционные выбросы, прежде чем они поступают в атмосферу, подвергаются очистке. Для очистки технологиче ских выбросов, объем которых невелик (10—70 м /ч для АЭС с ВВЭР и 300— 500 м /ч для АЭС с РБМК), применяются специальные системы газоочистки. Воздух из вентиляционных систем, поддерживающих температурный режим оборудования и технологических помещений, выбросы которого составляют сотни тысяч м3/ч, подвергается очистке от радиоактивных аэрозолей. Распространены два метода снижения активности газоаэрозольных выбросов, основанные на временной задержке газов перед выбросом в трубу, в результате чего происходит распад короткоживущих нуклидов. Для этого газы прокачивают через специальные емкости (газгольдеры выдержки) или пропускают через радиохроматографическую систему, основной элемент которой - адсорбер. Время "очистки" газа газгольдером выдержки зависят от периода полураспада основных радионуклидов и не превышает обычно нескольких часов. При использовании хроматографической системы время задержки во много раз больше и для разных газов существенно различается. Например, при рабочем объеме адсорбера 20 м3 хроматографический фронт ксенона проходит адсорбер при нормальном режиме за 42 суток, а криптона - за 3,5 суток [72]. В ра-диохроматографической системе проходит также улавливание аэрозолей на самоочищающемся фильтре и, вследствие достаточно большого объема активированного угля в адсорбере, практически полная адсорбция в нем радиоактивного йода. После газгольдеров выдержки дополнительно ставят аэрозольные фильтры, в частности фильтры из ткани ФПП с коэффициентом улавливания 99,99% и угольные йодные фильтры, работающие по принципу хроматографической колонны. Для улавливания радиоактивного йода используется фильтр СФМ-И.
Основополагающими законами и нормативными документами, регламентирующими радиационную безопасность АЭС, на сегодняшний день являются: Федеральные законы "Об использования атомной энергии" [7] и "О радиационной безопасности населения" [8]; Общие положения обеспечения безопасности атомных станций ОПБ-88/97 [9]; Санитарные правила проектирования и эксплуатации атомных станций СПАС-03[1]; Нормы радиационной безопасности НРБ-99 [10]; Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности ОСПОРБ-99[11]; Правила радиационной безопасности при эксплуатации атомных станций ПРБАС-99[12]
Федеральные законы определяют правовую основу и принципы регулирования отношений, возникающих при использовании атомной энергии. Нормативные документы устанавливают требования к защите населения и персонала, а также предотвращению загрязнения окружающей среды. Требования сводятся к ограничению мощности амбиентной дозы, ограничению газоаэрозольных выбросов и жидких сбросов, осуществлению контроля по содержанию определенных радионуклидов в природных средах и т.д. Базовым документом, определяющим нормы радиационной безопасности, является НРБ-99. Основные принципы безопасности, реализуемые при проектировании атомных станций и систем, обеспечивающих радиационную безопасность при эксплуатации, и, в частности, систем радиационного контроля, изложены в нормативных документах. Эти принципы определяют радиационную безопасность при эксплуатации АЭС, включая аварии, и при выводе АЭС из эксплуатации. В соответствии с этими документами, в составе комплекса оборудования АЭС должна быть предусмотрена система радиационного контроля, которая должна обеспечивать измерение значений контролируемых параметров, характеризующих радиационное состояние на АЭС и в окружающей среде в определенном объеме при всех режимах работы АЭС, а также при проектных и запроектных авариях.
Основные методы и средства контроля содержания радиоактивных газов в воздухе
Приборы и установки, применяемые для измерения суммарной объёмной активности нуклидов в водной среде, используют два основных метода измерений: метод прямых измерений и методы измерения с предварительным концентрированием пробы [13, 26, 40, 48,71].
При измерениях с предварительным концентрированием пробы наиболее распространены методы с предварительным выпариванием на подложку (приборы типа УМФ-2000, см. рисунок 2.1), перевод водной пробы в аэрозольную фазу и прокачивание че рез фильтр (аэрозольный генератор), сорбция из водной среды на ионооб менные смолы или ткани. Измерение активности концентрированной пробы
Среди приборов, используемых в России для контроля низких активностей бета-излучающих нуклидов методом концентрирования проб, наиболее известны: радиометры "ИВП-2", "КРВП-ЗАБ", предназначенные для контроля проб воды посредством осаждения на тканевый сорбент, натянутый на рамку, приводимую в движение электромотором, и находящуюся в контакте с контролируемой водной средой в течение 30 минут; измерение активности проводится с помощью счётчика Гейгера-Мюллера; радиометр "Ясень-П", предназначенный для автоматического контроля вод на водопроводных станциях; прокачка контролируемой воды осуществляется через кассету с фильтром в течение 60 минут с дальнейшим измерением активности торцевым счётчиком Гейгера-Мюллера. Эти приборы имеют пороговую чувствительность около 3.7 10 Бк/м по 90Sr-90Y, но им присущ ряд существенных недостатков: а) для приборов, использующих метод выпаривания — дополнитель ная погрешность за счет потерь активности при выпаривании и погло щении в слое солевого осадка; б) для метода, использующего тканевый сорбент — погрешности за счет влияния кислотности, солевого состава, изотопного состава; в) большое энергопотребление и длительное время измерений.
Следовательно, приборы и установки, работающие на основе метода предварительной концентрации пробы, могут быть использованы только в лабораторных условиях и для контроля проб с известным изотопным и солевым составом.
Более высокой чувствительностью обладают приборы, использующие для концентрирования метод перевода водной пробы в аэрозольную фазу (аэрозольные генераторы). В аэрозольных генераторах сухой остаток потоком горячего воздуха осаждается на фильтрующую ленту или на электростатический фильтр. Пороговая чувствительность приборов, использующих этот метод составляет величину порядка 1 10" Бк/м3.
Недостатком использования аэрозольных генераторов является высокая токсичность радиоактивных аэрозолей и, следовательно, повышение радиационной опасности для персонала, высокое энергопотребление и малая экспрессность измерений, а также требование малого содержания солевого осадка.
За рубежом ряд фирм (HERFURTH, FAG, OSTERREICHISCHES FORSCHUNGSZENTRUM S. G.m.b.H., BERTOLD & FRIESEHE и т. д.) выпускают приборы для измерения объёмной активности жидких сред на основе "прямых" методов измерения с использованием проточных газоразрядных счетчиков с большой чувствительной поверхностью[14-17]. Общей характеристикой всех проточных газоразрядных счётчиков является большая площадь чувствительной поверхности (от 100 до 1200 см2), высокие фоновые значения, зависимость от внешнего гамма-фона и пороговая чувствительность, не превышающая 5 105 Бк/м3 по
Газоразрядный пропорциональный счетчик для регистрации альфа-, бета-, гамма-излучения CONTAMAT FHT 11Ш фирмы FAG (Германия).— это образец нового семейства детекторов с развитой поверхностью, площадью 100 и 160 см2. Размеры и чувствительность приборов этого семейства соответствуют требованиям GERMAN HEALTH PHYSICS REGULATION, стандартам DIN и IE С.
Чувствительность повышена примерно на 20 процентов посредством применения гексагональных решеток. В добавление ко всему, новый бутановый счетчик снабжен газовым резервуаром, который обеспечивает увеличение времени работы без замены газа.
В детекторах обоих типов (с площадью 100 и 160 см2 ) возможно использование в качестве газа бутана, метана, аргон-метана, ксенона и т.д. Минимально детектируемая активность приборов на основе этих счетчиков указана в табл. 2.1
Методы снижения сорбции и определение геометрии измерений активности бета-излучающих нуклидов в воде и газах
Как было установлено в предыдущей главе, для оперативного контроля низких активностей бета-излучающих радионуклидов наиболее подходят детекторы с максимально возможной чувствительной поверхностью. Этим требованиям удовлетворяют пленочные детекторы с развитой поверхностью [28]. Структурно радиометры с применением таких детекторов выглядят аналогично представленному на рис.3.1.
Собственно детектирующих материал — пленка или пластины — размещается в чувствительном объеме детектора, в который закачивается (заливается) проба-вода или воздух. Взаимодействие бета частиц с материалом детектора вызывает появления световых фотонов, т.е. сцинтилляцию. Светосбор происходит или через контролируемую среду, или через торцы пластин -сцинтилляторов. Основными трудностями, с которыми сталкивается исследователь, применяющий этот метод, является существенная зависимость чувствительности от сорбции на чувствительную поверхность детектора и, в случае осуществления светосбора через контролируемую среду, зависимость от мутности и цветности пробы.
В Научно-исследовательском физико-химическом институте им. Л.Я. Карпова разработаны и запатентованы пленочный и пористый пластмассовые сцинтилляторы с повышенной радиационной стойкостью.
Пленочный сцинтиллятор. Их используют в детекторах для регистрации альфа-частиц, электронов, гамма-квантов и в других устройствах, в которых применяется явление сцинтилляции. Пленочный пластмассовый сцинтиллятор состоит из полимерной основы из флуоресцирующего полимера группы поли-/7-ксилиленов, активирующей флуоресцирующую добавку — органический люминофор с квантовым выходом флуоресценции не ниже 0,35, молярный коэффициент экстинкции которого на длине волны, соответствующей максимуму интенсивности в спектре флуоресценции основы, не ниже 5000 л моль -см" \ Полимерная основа дополнительно содержит вторичную флуоресцирующую добавку, в качестве которой использован органический люминофор с квантовым выходом флуоресценции не ниже 0,5, молярный коэффициент экстинкции которого на длине волны, соответствующей максимуму интенсивности в спектре флуоресценции активирующей добавки, не ниже 10 000 л-моль"1 см 1. Техническим результатом является улучшение основных сцинтилляционных (энергетический выход, быстродействие) и эксплуатационных (температурный диапазон длительной работоспособности, устойчивость к растворителям, долговременная стабильность) характеристик.
Пористый пластмассовый сцинтиллятор относится к области создания материалов для сцинтилляционной техники, а именно к радиационно-стойким пластмассовым сцинтилляторам (ПМС). ПМС может быть использован в атомной промышленности, ядерной физике, в физике и химии высоких энергий. Задачей изобретения является создание ПМС, обладающего способностью сохранять световыход выше 90% от его начального значения после поглощения дозы ионизирующего излучения, многократно превосходящей аналогичную величину для известных ПМС. Поставленная задача решается тем, что ПМС изготовляется микропористым. Чтобы микропористый ПМС обладал приемлемой прозрачностью к свету собственной люминесценции, он выполняется с объемной пористостью 0,025 0,5, а поры и каналы — со средним диаметром d из интервала, определяемого соотношением 10"3 d X (A/L)1/3, где /, — толщина сцинтиллятора, X — длина волны испускаемого сцинтилляционными добавками света. Техническим результатом является получение ПМС с параметром радиационной стойкости, в несколько раз превосходящим аналогичный показатель для сплошного ПМС при близких начальных значениях световыхода.
Методы и средства контроля с помощью толстых пластин-сцинтилляторов полного внутреннего отражения детально описаны в работе [29]. Не вдаваясь в подробности, отмечу, что данный метод является очень перспективным для контроля сыпучих проб, но не позволяет контролировать суммарную объемную активность жидкостей и газов ниже 10 Бк/л и весьма чувствителен к температурным колебаниям. Так же труднорешаема задача снижения сорбции и последующей дезактивации. Учитывая вышеперечисленные сложности, для исследований был выбран метод контроля суммарной объемной активности с помощью пленочных сцинтилляторов на основе фосфата стронция [30], разработанных в СНИИПе группой ученых под руководством Ю.П.Федоровского.
Методы повышения чувствительности блоков детектирования при различных геометриях измерений
Для снижения влияния растворенных радиоактивных газов на показания радиометров, измеряющих суммарную активность гамма-излучающих нуклидов в воде весьма интересен метод отбора проб на волокнистые сорбенты [38]. Концентрированная таким образом проба может быть в дальнейшем измерена и основываясь на этих измерениях можно определить поправочный коэффициент для погружных и проточных радиометров.
Сорбенты предназначены для концентрирования и/или обогащения различных элементов и соединений из растворов. Сорбенты работают своей поверхностью, чем больше отношение поверхности сорбента к его объему, тем выше его качество. Как правило, сорбенты требуют определенного времени для своей пропитки водным раствором, несмотря на малый диаметр гранул, из которых они состоят. Это не дает возможности использовать их в оперативных методах.
Волокнистые сорбенты имеют преимущество перед другими сорбентами в том отношении, что динамическое равновесие в них устанавливается крайне быстро, практически сразу после начала прохождения контролируемой воды. Волокнистые сорбенты представляют собой ткань, на которую привиты соответствующие функциональные группы. Нити ткани настолько тонкие, что времени на их пропитку практически не требуется. Достаточно сорбент пропитать водой перед началом работы.
Волокнистые сорбенты специально разрабатывались для быстрого установления динамического равновесия, что позволяет использовать их для концентрирования или обогащения в полевых условиях непосредственно на месте проведения измерений без подготовки пробы.
Следует отметить, что при измерении загрязненности воды радиоактивными нуклидами имеют дело с мизерной массой вещества. Например, масса радиоактивного 137Cs, имеющего период полураспада 30 лет, активностью 1 Бк составляет всего 3-Ю 13 г, а масса 239Ри, имеющего период полураспада 24 тысячи лет, 4-Ю"10 г. Для удержания такой массы вещества требуется очень незначительное количество сорбента для анализа одной пробы воды, что допускает его однократное применение без необходимости регенерации. Это позволяет также пропускать через него значительный объем воды, не достигая насыщения.
Волокнистые сорбенты выпускают для удержания анионов (аниониты), катионов (катиониты) и комплексные сорбенты, предназначенные для удержания соответствующих отдельных элементов или группы элементов или соединений. Стоимость сорбентов невысокая.
Например, для концентрации нуклидов цезия разработан и промышленно выпускается сорбент на основе модифицированного привитого сополимера целлюлозы и полиакрилонитрила, содержащего тиоамидные группы с введенным смешанным ферроциаиидным комплексом. Сорбент изготовлен в виде нетканого полотна, из которого нарезаются диски необходимого размера. Толщина полотна 4—8 мм в сухом состоянии, 3—5 мм во влажном. При необходимости сорбент можно спрессовать толщиной до 0,5 мм. Сорбент обладает следующими свойствами: высокой селективностью к ионам цезия; высокой гидрофильностью, что обеспечивает быстрое установление динамического равновесия и позволяет проводить экспрессный анализ водной пробы с высокой степенью извлечения цезия.
Концентрирование цезия на сорбенте производится в динамических условиях путем пропускания водной пробы через сорбционное устройство.
По утверждению разработчиков сорбента при использовании соответствующей методики извлечения цезия из водной пробы и методики измерения содержания цезия на сорбенте можно измерять активность ,37Cs в водной сре де от 10 Бк/л, а верхний предел ограничивается ионообменной емкостью сорбента и составляет величину 3 мг-экв. цезия на 1 г массы сухого сорбента.
Таким образом, метод оперативен, недорог и не требует сложной и дорогостоящей измерительной аппаратуры.
Выводы
При определении точек контроля систем спецводоочистки сбросных и трапных вод АЭС рекомендуется размещать блоки детектирования в контрольных колодцах за пределами реакторного контура, перед слиянием сбросных линий в сбросной канал.
Не рекомендуется проведение измерений во врезках в трубопровод в маш-залах АЭС с реакторами типа РБМК, так как невозможно избавиться от влияния переменного внешнего фона.
Для обеспечения независимости показаний от напора воды на АЭС с реакторами ВВЭР-1000 следует исключить контроль в во врезках в вертикальные участки трубопровода. При невозможности использования новых врезок, детекторы следует размещать во внутренних углах трубопровода со свинцовой защитой извне.
