Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Методы измерения трития 21
ГЛАВА 2. Пространственно-временные распределения трития в атмосферных осадках на территории СССР и России 23
2.1. Временное распределение трития в атмосферных осадках на территории СССР и России 24
2.2. Пространственное распределение трития в атмосферных осадках на территории СССР 30
2.3. Методика выявления локальных источников трития 37
2.4. Выпадения трития с атмосферными осадками на территории СССР и России 45
ГЛАВА 3. Распределение трития в речных водах СССР и России 47
3.1. Временное распределение трития в речных водах СССР и России... 48
3.2. Пространственное распределение трития в речных водах СССР и России 50
3.3. Выпадение трития и его сток с территории СССР в 1978-1989 гг 53
ГЛАВА 4. Распределение трития в морях СССР и России 58
4.1. Пространственное распределение и баланс трития в Черном море ... 64
4.2. Оценка скорости вертикального водообмена в Черном море по данным о распределении трития 68
4.3. Пространственное распределение и запас трития в Каспийском море в 1975-1985 гг 70
4.4. Распределение и баланс трития в Балтийском море в 1972—1980 гг... 75
4.5. Содержание (распределение) трития в северных морях 79
4.5.1. Белое море 81
4.5.2. Баренцево море 87
4.5.3 Карское море 88
4.5.4. Сток трития в арктические моря России (Белое, Баренцево, Карское, Восточно-Сибирское, Чукотское моря, море Лаптевых) в 1978-2000 гг 90
ГЛАВА 5. Тритии в природных водах после аварии на чернобыльской АЭС 94
5.1. Концентрации трития в атмосферных осадках 94
5.2. Тритий в реках бассейна Киевского водохранилища в 1986 г 95
5.3. Содержание трития в малых реках Белоруссии и РСФСР в 1986 г... 96
5.4. Распределение трития в водохранилищах Днепровского каскада в 1986 г 97
5.5. Запас трития в Черном море в 1986 г 99
ГЛАВА 6. Содержание трития в природных водах в окрестностях опасных объектов (РОО) 101
6.1. Содержание трития на акватории РТП «Атомфлот» в августе-сентябре 1998 г 102
6.2. Содержание трития в районе расположения Нововоронежской атомной станции 103
6.3. Содержание трития в природных водах вблизи ПО «Маяк» 107
Заключение 1 111
Список литературы 113
- Временное распределение трития в атмосферных осадках на территории СССР и России
- Пространственное распределение трития в речных водах СССР и России
- Пространственное распределение и баланс трития в Черном море
- Распределение трития в водохранилищах Днепровского каскада в 1986 г
Введение к работе
Тритий – радиоактивный изотоп водорода, существует в составе воды (НТО, Т2О, ДТО), в виде газа (Т2, НТ, ДТ), а также в составе любых органических и неорганических соединений (содержащих водород), в том числе в составе соединений, образующих биологические ткани, где он замещает атомы обычного водорода, и имеет следующие основные характеристики:
Входя в молекулу воды, тритий является идеальной меткой при изучении процессов обмена между стратосферой и тропосферой, при исследовании переноса влагонесущих воздушных масс и круговорота воды в природе.
Особое место трития в радиологических исследованиях обусловлено как необходимостью контроля за радиоактивным загрязнением окружающей среды, так и возможностью прослеживания с его помощью траекторий переноса загрязненных вод, экспериментальной проверки теоретических моделей прогноза радиоактивного загрязнения акваторий и территорий с потенциальными источниками радиоактивных инцидентов (АЭС, береговых баз и ремонтных предприятий для обслуживания атомного флота, предприятий топливного цикла и хранилищ радиоактивных отходов разного уровня опасности).
В настоящее время в окружающей среде присутствует тритий как естественного, так и искусственного происхождения.
В природных условиях тритий образуется, в основном, в атмосфере в результате взаимодействия нейтронов и протонов космического излучения с ядрами азота, кислорода, водорода и аргона, а также в литосфере и гидросфере при взаимодействии космических частиц с литием, дейтерием и бором. В докладе за 2000 г. Научного комитета ООН по действию атомной радиации общее количество естественного трития принимается равным ~ 1,31018 Бк. Около 99 % общего количества природного трития превращается в тритированную воду и участвует в глобальном круговороте воды со следующим распределением по средам в равновесном состоянии:
~ 66 % – трития содержится в океанах,
~ 27 % – на земной поверхности ив биосфере,
~ 7 % – в атмосфере.
Источниками искусственного (техногенного) трития стали испытания термоядерного оружия, а так же деятельность предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ).
Поступление искусственного трития в окружающую среду началось с пуска промышленных реакторов и радиохимических производств, предназначенных для наработки оружейного плутония в США. Затем, начиная с ноября 1952 г. (после первого термоядерного взрыва), в атмосферу Земли было введено количество трития более чем в 60–190 раз превысившее его естественный уровень. Рост количества трития на Земле обусловлен, в основном, проведением ядерных испытаний. При термоядерном взрыве тритий может выделяться в атмосферу либо как первоначально присутствующий компонент водородной бомбы, либо образовываться при ядерных реакциях взрыва.
Общее количество глобально введенного трития от проведенных ядерных испытаний составило ~1861018 Бк.
Источниками искусственного трития являются также выбросы ядерных реакторов, радиохимических заводов и предприятий по переработке облученного ядерного топлива (ОЯТ). Общее поступление искусственного трития в окружающую среду от объектов ЯТЦ составляет ~ 0,41018 Бк.
Основываясь на литературных данных, ниже приведено изменение во времени содержания трития в окружающей среде, обусловленное основными источниками.
Из приведенных выше данных можно заключить, что содержание трития в окружающей среде от объектов ЯТЦ примерно в 3 раза меньше, чем естественного трития, и примерно в 450 раз меньше искусственного трития, поступившего в биосферу при термоядерных испытаниях.
Наблюдения за содержанием трития в природных средах проводятся уже многие годы, начиная с первых испытаний ядерного оружия. По предложению МАГАТЭ/ВМО, наблюдения за содержанием трития в атмосферных осадках ведутся в 65 странах мира.
В настоящее время внимание к определению содержания трития в природных водах не ослабевает в связи с тем, что в окружающую среду поступает значительное количество трития при мирном использовании ядерной энергии. Получение энергии на термоядерных реакторах (в будущем) может также привести к значительному накоплению трития в биосфере, поскольку предполагается, что термоядерный реактор будет выделять трития в 104–105 раз больше, по сравнению с АЭС при эквивалентной мощности, и, что к 2100 г. равновесное содержание трития в атмосфере и биосфере Земли составит ~ 2,51022 Бк. В то же время, требования к чистоте окружающей среды становятся все более строгими. Уровни вмешательства для трития в питьевой воде по НРБ-99 и ОСПОРБ-99, составляющие 7700 Бк/л, примерно в 10 раз более жесткие, по сравнению с НРБ-96 и примерно в 50 раз более жестокие, по сравнению с НРБ-86/87.
Первые определения содержания трития в СССР были выполнены в 1956–1957 гг. в институте нефти АН СССР при исследовании движения подземных вод на месторождениях Грозненского нефтеносного района, при оценке возраста ледников, водообмена оз. Байкал, изучении динамики трития в атмосферных осадках в Москве в 1962–1963 гг., в грунтовых водах бассейна Москва реки и др. на ограниченных территориях и в отдельных районах.
Созданная в рамках общегосударственной службы наблюдений и контроля за состоянием загрязнения природной среды, с непосредственным участием автора, система контроля за содержанием трития в атмосферных осадках и поверхностных водах суши была дополнена экспедиционным обследованием морей, омывающих территорию страны. Действующая система обеспечила получение информации о степени загрязнения природных вод тритием и позволила на основе накопленных с 1970 г. экспериментальных данных установить основные особенности и закономерности распределения и миграции трития в природных водах на территории СССР и России, источником которого были атмосферные ядерные взрывы, обусловившие глобальное загрязнение тритием природной среды.
Предпосылки и актуальность работы. В отличие от других радионуклидов, тритий поступает в окружающую среду, минуя очистные барьеры, с жидкими стоками в виде тритиевой воды (НТО, Т2О) и с газообразными выбросами в атмосферу. Инкорпорированный тритий эффективно включается в состав биологической ткани, вызывая мутагенные нарушения за счет, как бета-излучения, так и нарушения молекулярных связей, вызванных заменой изотопа водорода нейтральным гелием, образующимся в результате распада трития.
Поскольку токсичность трития в составе воды (НТО) намного токсичнее трития в газовой фазе (НТ) – до 400 раз, то весь тритий, поступающий в окружающую среду, можно считать в виде НТО.
Наряду с радиоуглеродом, криптоном-85, йодом-129 тритий отнесен НК ДАР ООН к числу наиболее радиологически значимых в глобальном масштабе долгоживущих радионуклидов в ядерно-энергетическом цикле.
Физико-химическими формами трития являются все соединения, характерные для водорода, из которых наибольшее значение имеет окись трития (НТО). Основные пути поступления трития в организм – это вдыхание его с воздухом, поглощение с водой или пищей и через кожу, т.е. тритий практически полностью поглощается и равномерно распределяется по всем органам и тканям. Таким образом, критическим органом для трития является все тело.
Актуальность получения систематической информации о содержании трития в природных водах, выявление закономерностей распределения и миграции трития и разработки на этой основе методов прогноза загрязнения тритием природных вод обуславливаются, в первую очередь, довольно высоким (и увеличивающимся в результате работы ЯТЦ) содержанием его в биосфере в результате совокупности действия природных и антропогенных источников, исключительно высокой скоростью включения трития в биологические процессы, потенциальной радиационной опасностью для природы и человека, в первую очередь с позиций генетических последствий. Среднее значение относительной биологической эффективности (ОБЭ) окиси трития (НТО) в 2–3 раза выше, по сравнению с гамма-излучателями (радий-226, кобальт-60, цезий-137).
Глобальный масштаб загрязнения окружающей среды и санитарно-гигиеническая значимость трития требуют исследования распределения и поведения трития в природных водах с целью обеспечения радиационной безопасности человека и сохранения природных ресурсов.
В связи с тем, что в окрестностях радиационно-опасных объектов (РОО) нельзя исключить увеличений концентраций трития в природных водах, необходимо было провести специальные обследования вблизи РОО.
Цель и задачи. С целью получения сведений о степени загрязнения тритием природных вод на территории СССР в системе Госкомгидромета СССР с непосредственным участием автора (в 1970 г.) была организована сеть станций по отбору проб атмосферных осадков и речных вод и лабораторный анализ на содержание трития в водных объектах. Кроме того, с 1972 г. автором проводится обследование морей, омывающих территорию Советского Союза и России и ряда рек. Эти данные необходимы для решения следующих задач:
изучить пространственно-временные закономерности распределения и миграции трития в атмосферных осадках и речных водах на территории СССР (России);
изучить закономерности распределения трития во внутриматериковых и окраинных морях СССР (России) и оценить вклад балансовых составляющих запасов трития в этих морях;
оценить влияние аварии на Чернобыльской АЭС на содержание трития в природных водах СССР (России);
определить степень воздействия радиационно-опасных объектов (РОО) на содержание трития природных вод в районах их расположения.
Объект исследования – результаты многолетнего (1970–2006 гг.) мониторинга трития в природных водах на территории СССР (России) и в омывающих морях.
Предмет исследования – выявление и исследование пространственно-временных закономерностей распределения и миграции трития в природных водах СССР (России), омывающих морях, после аварии на ЧАЭС и в районах расположения радиационно-опасных объектов.
Фактический материал. В работе использованы результаты многолетнего (1970–2006 гг.) мониторинга трития в природных водах, включая морские бассейны, на территории СССР (России), специализированных обследований после аварии на ЧАЭС, специализированных обследований в ряде районов расположения РОО.
Научная новизна работы
На основе результатов натурных исследований по мониторингу трития в природных водах СССР и России за период 1970–2006 гг.:
Выявлена устойчивость распределения концентраций трития в атмосферных осадках и на этой основе получены аналитические зависимости, описывающие пространственно-временные закономерности распределения трития в атмосферных осадках и речных водах на территории СССР от глобального источника, позволяющие рассчитывать среднегодовые концентрации трития в атмосферных осадках в любом пункте территории СССР и России (в пределах 250–1350 в.д.; 350–700 с.ш.) с ошибкой не более 30 % по измерениям концентраций трития в каком-либо одном пункте;
Рассчитаны выпадения глобального трития на территорию СССР и России и оценен коэффициент стока трития с речными водами в омывающие моря;
На основе полученных аналитических зависимостей пространственного распределения глобального трития в атмосферных осадках (на примере Москвы) показана возможность выявления локальных источников трития и оценки их вклада в наблюдаемую концентрацию трития в атмосферных осадках;
Предложена методика расчета запаса техногенного трития в море и на этой основе определены запасы и балансовые составляющие запасов трития в Азовском, Черном, Каспийском, Балтийском, Белом, Баренцевом и Карском морях. Различия в величинах запасов, рассчитанных по предлагаемой методике, с величинами запасов, полученных на основе экспериментальных данных, не превышают 20 %;
На основе балансовых расчетов показано, что Азовское (в 1960–1961 гг. и в 1965–1984 гг.) и Балтийское (в 1979–1982 гг.) моря явились одним из источников поступления трития в атмосферу;
Выявлено влияние речных вод на распределение концентраций трития в поверхностных водах Черного, Каспийского, Белого и Карского морей, а для Черного моря – также влияние притока вод из Мраморного моря;
Оценено содержание трития в водных объектах на территории СССР и России, подвергшихся влиянию аварии на ЧАЭС;
Оценена степень загрязнения тритием природных вод в районах расположения ряда радиационно-опасных объектов: РТП «Атомфлот», НВ АЭС; ПО «Маяк».
Выносятся на защиту следующие положения:
Выявленные пространственно-временные закономерности распределения трития в атмосферных осадках и речных водах на территории СССР (России).
Методика расчета запаса и балансовых составляющих запасов трития во внутриматериковых и окраинных морях СССР (России).
Степень воздействия аварии на Чернобыльской АЭС на содержание трития в природных водах на территории СССР.
Степень воздействия радиационно-опасных объектов на содержание трития в природных водах в районах их расположения.
Практическая значимость работы. В рамках общегосударственной службы наблюдения и контроля за состоянием загрязнения природной среды, с непосредственным участием автора, создана система («тритиевая сеть») контроля за содержанием трития в атмосферных осадках и поверхностных водах. В результате работы этой сети получены обширные экспериментальные данные (с 1970 г.) о степени загрязнения тритием природных вод на территории СССР и России; рассчитаны выпадения трития с атмосферными осадками и оценен его сток в окружающие моря. На основе натурных исследований определены запасы трития в Каспийском, Азовском, Черном, Балтийском, Белом, Баренцевом и Карском морях в различные периоды времени. Предложена методика расчета баланса и балансовых составляющих поступления трития в моря и на этой основе оценены запасы и балансовые составляющие запасов трития в Азовском, Черном, Каспийском, Белом и Балтийском морях. Установлено, что основным путем поступления глобального трития в моря является молекулярный обмен с атмосферой и показано, что Азовское (в 1960–1961 гг. и в 1965–1984 гг.) и Балтийское (в 1979–1982 гг.) моря явились одним из источников трития для атмосферы. Оценена среднемноголетняя скорость вертикального водообмена в Черном море на горизонте 200 м. Оценено влияние аварии на ЧАЭС на содержание трития в природных водах. Натурными исследованиями установлено, что содержание трития в природных водах в близи некоторых РОО (РТП «Атомфлот»; НВ АЭС; ПО «Маяк») на ограниченных территориях значительно повышены по сравнению с глобальным фоном. Данные о содержание трития в атмосферных осадках (по 18 пунктам) общегосударственной системы контроля, до распада СССР, ежегодно направлялись в МАГАТЭ/ВМО и входили в качестве составной части в сводки данных, собранных международной сетью станций. Сведения о содержании трития в природных водах России регулярно представляются для составления Ежегодников: «Радиационная обстановка на территории России и сопредельных государств».
Достоверность положений и выводов диссертационной работы обоснована тем, что все они получены на основе экспериментальных данных. Измерения содержания трития проводились по сертифицированным методикам (включая, ISO-9698:1989/Е/ – Water quality – Determination of tritium activity concentration – Liquid scintillation counting method'). Достоверность экспериментальных результатов измерений трития в природных водах подтверждена интеркалибровкой: Sixth Intercomparison of low-lowel tritium measurements in water (TRIC 2000), Vienna, 2001; межлабораторными сличениями в области измерений активности радионуклидов (интеркалибрация), Государственная корпорация по атомной энергии «Росатом», С.-П., 2008.
Личный вклад автора
Проведены исследования и установлены (на основе экспериментальных данных) закономерности распределения глобального трития в природных водах СССР и оценена степень их загрязнения тритием.
Предложена методика выявления локальных источников трития на фоне его глобального распределения и оценки их вклада в суммарную концентрацию.
Проведены расчеты выпадения трития с атмосферными осадками на территорию СССР и оценен его сток в окружающие моря.
Предложена методика расчета балансовых составляющих техногенного трития и оценены его запасы в Азовском, Черном, Каспийском, Балтийском, Белом, Баренцевом и Карском морях. Проведены натурные обследования указанных морей в различные периоды времени.
Оценен сток трития с водосборных площадей рек, впадающих в Арктические моря России.
Оценено влияние аварии на Чернобыльской АЭС на содержание трития в природных водах.
Проведены (в соавторстве) натурные исследования содержания трития в ряде районов расположения радиационно-опасных объектов (ПО «Маяк»; РТП «Атомфлот»; НВ АЭС).
Апробация. Основные результаты работы докладывались на:
Международном симпозиуме «Метеорологические аспекты радиоактивного загрязнения атмосферы», (г. Тбилиси, 1973 г.).
Заседаниях Координационного научно-технического совещания стран – членов СЭВ по радиоактивным отходам и дезактивации (КНТС-3, г. Москва, 1975 г.) и (г. Братислава, 1979 г.);
Всесоюзном совещании в Радиевом институте им. Хлопина (г. Ленинград, 1976 г.).
IV и VI Межреспубликанских семинарах по радиационной безопасности АН СССР (СРБ АН-IV, г. Славско, 1979 г.) и (СРБ АН-VI, г. Одесса, 1983 г.).
Всесоюзном симпозиуме «Изотопы в гидросфере» (г. Таллин, 1981 г.).
Научно-техническом совете стран – членов СЭВ (НТС-3) по проблеме «Обеспечение радиационной безопасности при эксплуатации АЭС» (г. Вильнюс, 1982 г.).
International symposium on environmental contamination following a major nuclear accident (16–20 october 1989, Vienna).
Международный научный семинар ЯО СССР «Атомная энергетика на море, безопасность и экология» (г. Мурманск, 24–28 сентября 1990 г.).
I Всесоюзная конференция «Радиационные аспекты Чернобыльской аварии» (г. Обнинск, 1988 г.).
International Conference on Environmental Radioactivity in the Arctic and Antarctic (Kirkenes, Norway 23–27 august, 1993).
The Third International Conference on Environmental Radioactivity in the Arctic (Tromso, June 1–5, 1997).
The 4th International Conference on Environmental Radioactivity in Arctic (Edinburgh, Scotcand, 20–23 September, 1999).
The 5 th International Conference on Environmental Radioactivity in Arctic and Antarctic (St.-Peterburg, Russia, 16–20 June, 2002).
Научной конференции (по результатам исследований в области гидрометеорологии и мониторинга загрязнения природной среды в государствах – участниках СНГ, посвященная 10-летию образования Международного совета по гидрометеорологии) (г. Санкт-Петербург, 23–26 апреля 2002 г.).
The International Conference on Radioecology and Environmental Radioactivity (Bergen, Norway 15–20 June, 2008).
Международной конференции «Международное сотрудничество по ликвидации ядерного наследия атомного флота СССР», Москва, 16–18 апреля 2008 г.
Публикации по теме диссертации. По полученным в ходе исследования результатам опубликовано 49 научных работ, из них 22 в ведущих рецензируемых журналах, определенных ВАК РФ; 1 коллективная монография; 27 статей в других российских и иностранных изданиях.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, 6 глав и заключения.
Общий объем 128 стр., в том числе 40 рис., 31 таблица. Список литературы содержит 165 источников.
Временное распределение трития в атмосферных осадках на территории СССР и России
Вторая глава посвящена выявлению и исследованию закономерностей распределения глобального трития в атмосферных осадках на территории СССР и России. На основе анализа большого массива экспериментальных данных, полученных за период 1972-1982 гг., установлена устойчивость пространственного распределения среднегодовых концентраций глобального трития в атмосферных осадках над территорией СССР (несмотря на почти ежегодные инжекции трпгия в Северном полушарии в рассматриваемый период времени), и на этой основе предложены аналитические выражения, позволяющие определять (с ошибкой не более 30 %) среднегодовые концентрации в любом пункте на территории СССР в пределах 25—130 в.д., 35—70 с.ш. по измерениям концентраций трития в каком-либо одном пункте. Показано, что в атмосферных осадках с изменением географической долготы места сбора осадков в пределах 25—130 в.д. наблюдается линейное увеличение, а в пределах 130-160 в.д. -линейное уменьшение среднегодовых концентраций трития. Широтное изменение среднегодовых концентраций трития в пределах СССР не монотонное, а имеет максимум в поясе широт 52 -56 с.ш.
На основе полученных аналитических зависимостей показана возможность (на примере Москвы) выявления локальных источников трития на фоне глобального его распределения. Статистическая обработка результатов измерений среднемесячных концентраций трития в осадках Москвы и в пунктах вокруг Москвы (Калинин, Рязань, Вологда, Горький)» показала, что в Москве, кроме глобального источника, существенно сказывается влияние локального источника (источников), действие которых обусловило приращение относительно глобального уровня концентраций трития в осадках Москвы до 50 % общей концентрации за период 1970—1982 гг. В третьей главе представлены данные о концентрациях трития в основных реках СССР и России и исследуются закономерности распределения глобального трития в речных водах на территории Советского Союза и России.
Найдено, что среднегодовые концентрации глобального трития в речных водах определяются, главным образом, его концентрациями в атмосферных осадках над водосборной площадью реки. В речных водах наблюдаются сезонные вариации концентраций трития, хотя и менее значительные, чем для осадков, и в насюящее время максимум концентраций трития для большинства рек СССР и России (особенно северных рек) приходится на меженный - зимний период. Для рек юга ETC в сезонном ходе концентраций наблюдается два максимума: один - обусловленный подземным питанием, другой - максимумом концентраций трития в атмосферных осадках в весенне-летний период.
Установлены закономерности пространственного распределения глобального трития в речных водах. Показано, что, как и для осадков, в речных водах наблюдается линейное изменение концентраций трития с изменением долготы места отбора проб. Максимум концентраций практически совпадает с пространственным максимумом концентраций трития в атмосферных осадках. Получены аналитические выражения для распределения концентраций глобального трития в речных водах в зависимости от географического местоположения реки. Рассчитан сток трития в моря, омывающие территорию страны. Показано, что около 70 % -трития, выпавшего с атмосферными осадками на территорию СССР и России, стекает в моря Северного-Ледовитого океана. Расчеты показали, что среднее значение коэффициента стока трития в целом по СССР за период 1978-1982 гг. оказалось равным 0,47±0,07 и превышало на 25 % коэффициент водного стока. В четвертой главе представлены данные о степени загрязнения тритием морей, омывающих территорию СССР и России. Показано, что наиболее загрязненными являются замкнутые моря и моря с ограниченным водообменом. На примере Азовского моря предложена методика расчета баланса и балансовых составляющих запасов техногенного трития в море. Значения рассчитанных концентраций трития в воде Азовского моря в пределах ошибок измерения совпадают с экспериментальными результатами, полученными нами в 1973 и 1984 гг. На основе предложенной методики проведена оценка запасов трития и его балансовых составляющих в Азовском, Черном, Каспийском, Балтийском и Белом морях. Сравнение рассчитанных запасов трития на основе балансовых составляющих с запасами, определенными на основе экспериментальных результатов для указанных морей показывает, что различие между этими величинами не превышает 20 %. На основе балансовых расчетов показано, что .Азовское (в 1960-1961 гг. и в 1965-1984 гг.) и Балтийское (в 1979-1982 гг.) моря являются одним из источников трития для атмосферы, т.е. поток трития через границу вода - атмосфера (в сторону ач мосферы) превышает встречный поток. Выявлено влияние речных вод на распределение концентраций трития в поверхносшых водах Черного, Каспийского, Белого, Баренцевого и Карского морей, а дня Черного моря, также влияние притока вод из Мраморного моря. На основе экспериментальных данных о вертикальном профиле концентраций трития в Черном море, с помощью ящичной модели, оценена среднемноголетняя скорость вертикального движения воды на горизонте 200 м, которая составила примерно 2500 км3/год. В пяюй главе рассматривается влияние аварии на ЧАЭС на содержание трития в природных водах. Установлено, что в среднем по территории СССР и России концентрация трития в атмосферных осадках в мае 1986 г. возросла примерно в 2 раза по сравнению с маем 1985 г. В отдельных же пунктах, например, Калининграде, Лепеле, Севастополе концентрация трития в атмосферных осадках в мае 1986 г. превышала соответствующие значения 1985 г. в три раза; во Львове, Перми - в 4 раза; Скултэ, Батуми, Астрахани - в 5 раз. Но уже в июне 1986 г. концентрации трития в атмосферных осадках во всех пунктах наблюдения стали такими же, как и до аварии. Отсюда делается вывод, что основное посгупление трития в окружающую среду было кратковременным и произошло в момент аварии и сразу же после нее (за время испарения воды из систем реактора и возгонки трития из технологических и конструкционных материалов). В дальнейшем тритий быстро распространился на большие расстояния. Это подтверждается и распределением трития в мае 1986 г. в водохранилищах Днепровского каскада. В шестой главе приведены сведения о содержании трития в природных водах в районах расположения некоторых РОО: Ремонтно-технологического предприятия «Атомфлот», Нововоронежской АЭС, ПО «Маяк».
Пространственное распределение трития в речных водах СССР и России
По различным гидрологическим характеристикам (солёности, температуре и др.) Белое море может быть условно разделено на три части [Добровольский А. Д..., 1965]: воронку, горло, бассейн.- Точки отбора проб и результаты анализа содержания и распределения трития в Белом море приведены на рис. 29, на котором видно, что концентрации трития в воде Белого моря в 1974 г. были распределены в соответствии с гидрологическим разделением водных масс моря. Так, самые высокие значения концентраций трития, равные - 6-9 кБк/м, наблюдались в Двинском, Онежском, Кандалакшском и Мезенском .заливах, куда поступает основная массафечных вод (до 215 км3/год) с концентрациями трития в 2-3 раза превышавшими его1 концентрации в поверхностных водах моря [Романов В.В., 1983]. Большой речной сток обусловливает также повышенные значения концентрация трития собственно в бассейне Белого моря. По результатам измерений в 1974 г. различия концентраций трития в поверхностной воде бассейна1 Белого моря и в самом глубоком месте (около 280"м) не превышали 30 %. Это обусловлено, по-видимому, как отмечается в работе [Добровольский А.Д..., 1965], малыми глубинами Беломорской котловины (бассейна Белого моря) небольшим объемом ее глубоководной части, интенсивным водообменом, обусловленным вертикальной циркуляцией вод в котловинеБелого моря. По мере продвижения к выходу из бассейна Белого моря концентрации трития умень 83
шаются и уже в горле составляют величину порядка 5 кБк/м , а в воронке - при-мерно2 кБк/м . Как видно на рис. 29, невыходе из воронки (разрез мыс Святой Нос - мыс Канин Нос) концентрации трития уже примерно-равны его концентрациям в поверхностных водах Баренцева моря. Это обусловлено большим притоком воды из Баренцева1 моря в этом районе с низкими значениями концентраций (порядка 1 кБк/м3).
Повторное обследование-акватории собственно бассейна-Белого моря было проведено нами летом 1985 г. Схема отбора проб и распределение концентраций тритиЯіВ водной массе бассейна Белого моряшриведена также на рис. 29,? на котором видно, что, хотя концентрации трития различны в отдельных точках по акватории- бассейна, вертикальное распределение- в каждой точке сравнительно однородно. Считая, что объемьгводных масс с тремя профилями, приведенными на рис. 29; одинаковы, можно оценить запас трития в бассейне Белого моря, при-няв объем вод бассейна равным 2/3 (примерно ЗбОО км:) объема вод Белого моря. Рассчитанный таким образом запас трития» в бассейне Белого моря составил примерно 9,5-1015Бк»по состоянию на лето 1985 г. Отметим; что запас-трития-в 1974 г. в бассейне Белого моря составил примерно 26-1015Бк. Таким образом, вследствие самоочищения бассейна Белого моря, обусловленного водообменом с Баренцевым морем через, горло и воронку ифаспадом, запас трития в бассейне Белого/моря за Ы" лет уменьшился примерное Зфаза.
Проведем оценку прихода, и расхода трития (для» бассейна Белого моря) по составляющим баланса за рассматриваемый-период 1974-1985 гг. (аналогично выражениям (11) и (12)) С этой целью запишем уравнение баланса трития для бассейна Белого моря: где О = VC, V — соответствующая составляющая водного баланса и С - концентрация трития в ней. Поскольку концентрация трития в водах составляющих баланса (в водах бассейна Белого моря, Баренцева моря и смешанной воде в горле Белого моря) за рассматриваемый период неизвестны, проведем их оценку. Из эксперименталь 84 ных данных, полученных нами [Вакуловский СМ..., 1987], известно, что кон-центрации трития в Баренцевом море составляли 1,7±0,3 кБк/м в 1974 г. и 0,65±0,06 кБк/м3 в 1978 г.; в бассейне Белого моря - 7,12±0,74 и 2,64±0,36 кБк/м3 в 1974 и 1985 гг. соответственно. (По данным работы [Романов В.В., 1983], концентрация трития в Баренцевом море в 1978-1979 гг. cocтaвлялav 1,2 кБк/м3, а в Белом море 6,7 кБк/м в 1978 г. и 5,8 кБк/м в 1979 г.). Считая, что концентрации трития в бассейне Белого моря и в воде, поступающей из Баренцева моря, изменяются со временем по экспоненциальному закону где а = 0,273 год"1 для вод, поступающих в бассейн1 Белого моря, из Баренцева моря, и а = 0,096 год" для вод бассейна Белого моря; Скосл, Бар. = 0,12кБк/м, CK0LM басе Бел - 0,24 кБк/м ), рассчитаем концентрации трития для рассматриваемого периода времени. Результаты расчетов и экспериментальные данные о концентрациях трития в водных составляющих (кроме концентраций трития в воде, поступающей из горла в бассейн Белого моря) приведены в табл. 17. Другие данные, принятые при расчетах, следующие: - Vp — речной сток, равный 215 км 7год; - количество осадков Voc и испарения Vuc в»соответствии с работой [Роман-кевич Е.А., 1982] равны соответственно 46 км /год и 12 км /год; - /= 0,75 - относительная влажность вблизи водной поверхности над бассейном Белого моря. Для оценки количества воды Баренцева моря, поступающей в бассейн Белого моря, рассмотрим идеализированную схему водообмена между бассейном Белого моря и Баренцевым морем, т.е. будем считать, что этот водообмен осуществляется по изолированным каналам.
Пространственное распределение и баланс трития в Черном море
Предположение о поступлениитритиявїокружающуюісреду (атмосферу) в момент аварии и сразу же после нее подтверждается и результатами измерений концентраций; трития в Днепропетровском! лимане 13-14 мая? и 24-27 июня 1986-г/. Из; табл.23 видно,, что; за период: с 14 мая; по, 27 июня 1986г. концентрации; трития в Днепропетровском лимане уменьшилось почти--на порядок (с 40 до 4,6 Бк/л). Это обусловлено, по-видимому,, прекращением интенсивного поступления трития из атмосферы и разбавлением воды Днепровского лимана черноморскими водами с низкими концентрациями трития. Следует отметить, что под воздействием глобального источника трития фоновые концентрации его в устьевой части реки Днепр не должны превышать (3,7- -5,6) Бк/л что подтверждается долговременными измерениями концентраций трития в реке Днепр и устьях рек Буга и Дуная как до, так и после аварии. Из данных табл. 23 видно так же, что суммарный запас трития в водохранилищах Днепровского каскада (на время обследования) составлял около 1440 ТБк. Запас глобального трития оценивается в 555 ТБк. в Черном море в 1986 г.: 1 - июнь; 2 - июль; 3 - август; 4 - октябрь. Для определения загрязнения вод Черного моря тритием были отобраны пробы воды по акватории моря. Схема отбора проб приведена на рис. 36. Отбор проб проводился в июне-августе 1986 г. в основном до горизонта 100 м, а в октябре 1986 г. - во всей толще водной массы. Среднее значение концентраций и послойный запас трития в Черном море в октябре 1986 г. (в сравнении с 1977 г.) приведено в табл. 24 [Никитин А.И..., 1988]. результате аварии на ЧАЭС с водами реки- Днепр; (по результатам измерений концентраций трития? в водохранилищах Днепровского каскада в мае .1986 г.) составило величину примерно 1440 ТБк: Поступление тритияша акваторию моря вследствие молекулярного обмена; и, с атмосферными; осадками, а; также материковым1 стоком? оценивалось, по результатам; измерений концентраций. трития-в майских осадках Одессы, Севастополя. Батуми, атак же по измерениям концентраций .трития в воде реки Дунай (Измаил, Килия; Решф и. составило примерно 3700 ТБк.,Такимк образом; суммарное поступление трития в Черное море составило примерно 5140 ТБк. , . ; Сопоставляя поступление трития в Черное море в мае 1986 г., равное; 5140 ТБк, с запасом трития в июле-октябреТ986 г. в Черном море в;слое воды 0-50 м (табл. .24), видим, что это поступление составляло около; 7% приращения запаса, а по отношению кобщему запасу трития,в Черном море — около 1%, что меньше точности определения запаса трития, в Черном море в= октябре 1986 г., . равной 15%. Таким образом, поступление трития в. Черное море в результате аварии на ЧАЭС практически не сказалось на его концентрациях в водах моря. Это подтверждается и остальными данными табл. 24, из которых видно, что как суммарный, так и послойные запасы трития в море! (в пределах ошибок определения) за период 1977-1986 гг. практически не изменились. Созданная система наблюдений на гидрологических станциях и постах позволяла отслеживать пространственно-временные тренды содержания трития в природных водах СССР и России в целом. За период наблюдений концентрации радионуклида в основном соответствовали ожидаемым от глобального источника. В связи с тем, что в окрестностях радиационно-опасных объектов (РОО) нельзя было исключить локальных увеличений концентраций трития в природных водах [Носов А.В..., 2001; Носов А.В..., 1995; Куликов Н.В..., 1996; ДельвинН.Н..., 1976; ЧеботинаМ.Я..., 1990], в НПО «Тайфун» проводились специальные обследования в близи ряда РОО. Выполненные нами предварительные определения содержания трития в природных водах в окрестностях некоторых РОО (табл. 25) действительно показали повышенное содержание трития. Нами было проведено более детальное исследование природных вод в районах расположения некоторых РОО (напр., Ремонтно-технологического предприятия атомного флота РТП «Атомфлот», Нововоронежской АЭС, производственного объединения «Маяк»]. В августе-сентябре 1998 г. были выполнены работы по определению содержания трития как в сбрасываемых в Кольский залив технологических водах, так и на водной акватории РТП « Атомфлот» [Monitoring., 2000; Nikitin A.I..., 1999; NikitinA.1..., 1999]. Результаты этих определений приведены в табл. 26, а схема расположения точек отбора проб - на рис. 37. Содержание трития в водах акватории РТП «Атомфлот» и сбрасываемых технологических водах в августе - сентябре 1998 г. (1130-1840) Бк/л. В сбрасываемых в Кольский залив технологических водах 05.09.1998 г. содержание трития составляло (740-1780) Бк/л. Из данных табл. 26 и рис. 37 видно, что содержание трития в воде акватории предприятия, в основном, не отличалось от уровня, обусловленного глобальными источниками, в то время, как в сбрасываемых технологических водах концентрации радионуклидов были примерно в 200 раз выше.
В 2001-2002 гг., в рамках Программы работ по исследованию отдельных последствий утечки радиоактивных отходов из ХЖО-2 (хранилище жидких радиоактивных отходов №2) НВ АЭС, определялось содержание трития в поверхностных и подземных водах в районе НВ АЭС в зоне влияния утечки РАО из ХЖО-2 [Анализ..., 2003]. Схема расположения точек отбора проб приведена нарис. 38.
Распределение трития в водохранилищах Днепровского каскада в 1986 г
Исследования проб воды, отобранных на территории Челябинской области, на содержание в них трития, выполненное ГУ НПО «Тайфун» в 1998— 2000 гг. показали, что в природных водах области (реках, озерах, колодцах, системах питьевого водоснабжения), в особенности вблизи ПО «Маяк» [Исследование..., 2002], наблюдалось повышенное содержание этого радионуклида по сравнению с его глобальным уровнем для данного,региона (например, в р. Теча более двух порядков).
В 2000-2005 гг. продолжались работы по определению содержания трития в среднемесячных атмосферных осадках в ряде пунктов в районе расположения ПО «Маяк»: Челябинск, Аргаяш, Новогорный, Касли; Верхний Уфалей, Бродо-каламак, а также в ряде пунктов на реках Теча и Караболка. Результаты этих определений приведены в табл. 29-31. Из приведенных в табл. 29 и рис. 40 данных видно, что источником трития для атмосферььв Челябинской области является район расположения ПО «Маяк», наибольшие концентрации трития наблюдаются в ближайшем к ПО «Маяк» пункте Новогорный, расположенного в 5 км от оз. Карачай, в котором концентрации трития в 1993 г. достигали 3,1 МБк/л [Sources contribution..., 1997].
В табл. 30 приведены результаты.определения содержания трития в неко-торых водных объектах (по разовым отборам) Челябинской области в 1998— 1999 гг. Из приведенных данных видно, что концентрация?трития в р. Теча превышали региональный фон (единицы Бк/л) примерно на два порядка величины. Повышение концентрации трития наблюдались и в других водных объектах, включая питьевые воды, табл. 30. Основываясь на данных табл. 30 в 2003 г. началось регулярное определение содержания трития в водах реки Теча и реки Караболка. Результаты этих определений приведены в табл. 31. (в пунктах Муслюмово и Новый мост пробы отбирались ежемесячно. Из данных табл. 31 видно, что верхняя граница диапазона концентраций трития в реке Теча (пункты Муслюмово и Новый мост) в 2005 г. возросла в 3 раза по сравнению с 2003 г. и до 200 раз превышала глобальный уровень для данного региона. На основании экспериментальных исследований сформулированы основные результаты работы: 1. На основании полученного экспериментального материала о концентрациях трития в атмосферных осадках, реках и морях сделан вывод о том, что концентрации трития в природных водах на территории СССР (России) за период 1970-2007 гг. были ниже уровней, установленных действующими нормативами радиационной безопасности. 2. Установлена устойчивость пространственного распределения среднегодовых концентраций трития, обусловленных глобальным источником, в атмосферных осадках и показано, что меридиональное распределение среднегодовых концентраций глобального трития в атмосферных осадках хорошо аппроксимируется линейной зависимостью. Широтное распределение среднегодовых концентраций глобального трития аппроксимируется экспоненциальной зависимостью, на которую накладывается максимум в поясе широт 52-5б с.ш. 3. Показано, что среднегодовые концентрации трития, обусловленные глобальным источником, в речных водах определяются, главным образом, его концентрациями в атмосферных осадках над водосборной площадью реки. Около 70 % трития, выпавшего с атмосферными осадками на территорию СССР (России), стекает в моря Северного Ледовитого океана. 4. Предложена методика расчета баланса и балансовых составляющих трития в морях и на этой основе проведена оценка запасов трития и его балансовых составляющих в Азовском, Черном, Каспийском, Балтийском и Белом морях. Установлено, что основным путем поступления «глобального» трития в моря является молекулярный обмен между водной поверхностью моря и атмосферой. На основе этих расчетов показано, что Азовское (в 1960-1961 гг. и в 1965-1984 гг.) и Балтийское (в 1979-1982 гг.) моря стали источниками трития для прилегающей атмосферы. 5. Экспериментальные результаты определения содержания трития в природных водах после аварии на Чернобыльской АЭС показали, что основное его поступление в окружающую среду было кратковременным и произошло в первый месяц после аварии. В среднем по территории СССР концентрация трития в мае 1986 г. возросла примерно в 2 раза по сравнению с маем 1985 г.; в отдельных пунктах - до 5 раз. Но уже в июне 1986 г. уровни концентраций трития в атмосферных осадках стали такими же, как и до аварии. Установлено, что концентрации трития в водных системах были более чем на 3 порядка ниже ДКБ и радиологической опасности не представляли. 6. На основе натурных исследований установлено, что в окрестностях обследованных радиационно-опасных объектах (РТП «Атомфлот», НВ АЭС, ПО «Маяк») концентрации трития в природных водах на ограниченных территориях значительно повышены, по сравнению с глобальным фоном, но не превышали уровень вмешательства (УВвода), установленный НРБ-99. Максимальные концентрации трития в атмосферных осадках (до 50 раз выше глобального уровня (единицы - Бк/л)), наблюдались в ближайшем к ПО «Маяк» пункте Новогорный; в реках (до 200 раз выше глобального уровня) — в р. Теча в пунктах Асановский мост, Новый мост, Муслюмово.
