Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Формирование вертикального распределения озона в пограничном слое атмосферы 9
1.1 Источники озона 9
1.2 Перенос озона из стратосферы 10
1.3 Фотохимическая генерация озона из газов предшественников в фоновых условиях 12
1.4 Фотохимическая генерация озона из газов предшественников в загрязненных условиях 17
1.5 Горизонтальный и вертикальный перенос озона
1.5.1 Горизонтальный перенос озона 20
1.5.2 Вертикальный перенос озона 22
1.6 Стоки озона в пограничном слое 23
1.6.1 Сток озона на малых газовых примесях 23
1.6.2 Сток озона на аэрозольных частицах 27
1.6.3 Осаждение озона и вымывание осадками 28
Глава 2 Использованные методы и подходы при изучении вертикальногораспределения озона в пограничном слое атмосферы 30
2.1 Экспериментальное определение вертикального распределения озона в пограничном слое атмосферы 30
2.1.1 Комплекс оборудования для самолета Ан-2 30
2.1.2 Методология организации полетов и район измерений 35
2.1.3 Вспомогательные измерения 38
2.1.4 Методика обработки данных самолетного зондирования 41
2.2 Статистические методы для выявления скрытых периодичностей 47
Глава 3. Вертикальное распределение озона в пограничном слое атмосферы 49
3.1 Оценка скорости переноса озона из стратосферы в приземный слой 49
3.2 Вертикальное распределение озона в пограничном слое атмосферы в разное время суток 67
3.3 Турбулентные потоки озона в пограничном слое атмосферы 75
3.4 Соотношение вклада фотохимической генерации озона и поступление его из стратосферы 77
Глава 4. Прогноз концентрации озона в приземном слое атмосферы 83
4.1 Сверхдолгосрочный прогноз на основе солнечной активности 83
4.2 Прогноз среднесуточных значений приземной концентрации озона 89
4.3 Прогноз суточного хода приземной концентрации озона 99
4.4 Оправдываемость прогноза приземной концентрации озона
4.4.1 Оправдываемость сверхдолгосрочного прогноза приземной концентрации озона 102
4.4.2 Оправдываемость прогнозирования среднесуточных значений приземной концентрации озона 103
4.4.3 Оправдываемость прогнозирования суточного хода
приземной концентрации озона 105
Заключение 109
Список литературы 111
- Фотохимическая генерация озона из газов предшественников в фоновых условиях
- Методология организации полетов и район измерений
- Соотношение вклада фотохимической генерации озона и поступление его из стратосферы
- Оправдываемость прогноза приземной концентрации озона
Введение к работе
Актуальность работы
Исследование тропосферного озона в настоящее время представляет значительный интерес с точки зрения его влияния не только на климат, но и на биосферу в целом. До 90% озона находится в стратосфере, где он играет положительную роль, защищая биосферу от жесткого ультрафиолетового излучения. Остальные 10% озона находятся в тропосфере, где он является четвертым по значимости парниковым газом. Озон играет ключевую роль в фотохимических реакциях, протекающих в тропосфере, особенно в нижней её части - пограничном слое, здесь он является вторичным загрязнителем воздуха, образуясь из газов-предшественников. Также в силу своей высокой реакционной способности озон определяет окислительный потенциал тропосферы. Кроме того, являясь сильно токсичным газом, озон оказывает отрицательное воздействие на биосферу, опасным свойством является его радиомиметический эффект, действующий на кровь подобно ионизирующему излучению. Все эти отрицательные свойства озона в тропосфере требуют детального исследования его пространственно-временной изменчивости и понимания механизмов его генерации и стоков в пограничном слое атмосферы.
Благодаря многочисленным теоретическим и экспериментальным результатам, полученным к настоящему времени, отдельные представления о закономерностях горизонтального и вертикального распределения, химической и фотохимической активности озона в атмосфере уже сформулированы в работах G.M.B. Dobson, A.W. Brewer, А.Х. Хргиана, S. Chapman, J. Fishman, W. Seiler, P.J. Cratzen, Н.Ф. Еланского, Г.П. Гущина, A.M. Звягинцева, И.К. Ларина и многих других отечественных и зарубежных исследователей.
Несмотря на значительное число исследований, направленных на изучение вертикального распределения озона в тропосфере, особенно в пограничном слое, у исследователей нет единой точки зрения о причинах, формирующих его изменчивость на разных временных масштабах. Результаты существующих исследований указывают на два основных источника озона в пограничном слое. Первый - это вертикальный перенос из стратосферы, где сосредоточено его основное количество. Второй - это фотохимическое образование озона непосредственно в пограничном слое атмосферы из газов-предшественников, поступающих с подстилающей поверхности. Задача определения баланса этих источников на различных временных периодах в пограничном слое является весьма актуальной.
Целью данной работы является изучение механизмов формирования вертикального распределения концентрации озона в пограничном слое атмосферы, определяющих его пространственно-временную изменчивость, а также разработка прогноза его концентрации для различных временных масштабов.
Для достижения поставленной цели было необходимо решить следующие задачи:
разработать комплекс измерительного оборудования для определения вертикального распределения озона;
провести самолетное зондирование суточной изменчивости вертикального распределения озона в пограничном слое атмосферы и свободной тропосфере;
оценить скорость переноса озона из свободной тропосферы в пограничный слой атмосферы;
рассчитать турбулентные потоки озона внутри пограничного слоя по данным самолетного зондирования;
сопоставить количество озона, поступившего из стратосферы и образовавшегося в тропосфере;
исследовать долговременные и короткопериодные изменения приземной концентрации озона с целью разработки методов прогноза его концентрации.
Основные положения, выносимые на защиту:
Вариации приземной концентрации озона с периодом от 3 до 6 лет обусловлены колебаниями интенсивности фотохимических процессов, находящихся в противофазе с приходящей УФ-радиацией. С периодами от 15 до 70 дней - создаются циркуляционными процессами, определяющими его поступление из стратосферы как первоисточника для фотохимической генерации.
В пограничном слое атмосферы в общем балансе озона его количество, образующееся в результате фотохимических процессов, превышает поступление из вышележащих слоев атмосферы (стратосферы) в среднем в 5 раз и может изменяться в диапазоне от 3 до 10 раз.
Разработанные статистические модели прогноза приземной концентрации озона позволяющие прогнозировать долгопериодные (межгодовые) изменения с 78% оправдываемостью, среднесуточные колебания - с 95%.
Научная новизна работы. В диссертационной работе:
Впервые проведено исследование суточной изменчивости вертикального распределения озона в пограничном слое атмосферы фонового района Западной Сибири при помощи специально разработанного измерительного комплекса на базе самолета Ан-2.
Впервые показано, что дневной максимум концентрации озона в фоновом районе Западной Сибири определяется процессами фотохимической генерации в пограничном слое атмосферы, а не его поступлением из свободной тропосферы.
Выполнен подробный статистический, спектральный и кросс-спектральный анализ приземной концентрации озона с общим содержанием озона и высотой тропопаузы (озонопаузы), что позволило определить основные параметры временной изменчивости приземной концентрации озона.
На основании статистической обработки данных разработаны методики прогноза приземной концентрации озона для многолетней и среднесуточной величины концентрации.
Указанные результаты диссертационных исследований в совокупности выносятся на защиту как решение актуальной научной задачи - выявление закономерностей динамики приземной концентрации озона и его вертикального распределения в пограничном слое атмосферы.
Научная и практическая значимость работы
Разработан комплекс оборудования, который может использоваться для проведения подобных исследований.
Разработаны статистические модели прогноза приземной концентрации озона для разных временных масштабов: для сверхдолгосрочных прогнозов среднегодовых значений на основании прогноза солнечной активности; для прогноза его среднесуточных значений с заблаговременностью до 2 суток.
Результаты диссертации были использованы при выполнении:
программы Президиума РАН № 4;
программы ОНЗ РАН № 5;
междисциплинарных интеграционных проектов СО РАН № 35, № 70 и №131;
грантов РФФИ № 11-05-00470, № 14-05-00526, № 14-05-00590, № 14-05-93108;
госконтрактов Минобрнауки № 14.604.21.0100, идентификационный номер RFMTFIBBB210290, № 14.613.21.0013, идентификационный номер RFMEFI61314X0013.
Обоснованность и достоверность результатов подтверждается методической проработкой регистрации и обработки экспериментальных данных; корректным учетом возможных методических и экспериментальных ошибок; статистической обеспеченностью экспериментальных данных, их повторяемостью и соответствием аналогичным результатам, полученным другими исследователями.
Апробация и публикации результатов работы
Результаты работы были апробированы в виде докладов на следующих научных конференциях: XVIII Рабочая группа «Аэрозоли Сибири» (Томск, 2011 г.), XVIII Международный симпозиум «Оптика атмосферы и океана. Физика атмосферы» (Иркутск, 2012 г.), Десятое сибирское совещание по климато-экологическому мониторингу (Томск, 2013 г.), Третье международное совещание-семинар, (Москва, ГМЦ, 2013 г.), XX Международный симпозиум «Оптика атмосферы и океана. Физика атмосферы» (Томск, 2014 г.), XXI Рабочая группа «Аэрозоли Сибири» (Томск, 2014 г.), Международная молодежная школа и конференция по вычислительно-информационным технологиям для наук об окружающей среде "CITES-2015" (Томск, 2015), European Research Course on Atmospheres (Grenoble, 2011),
Workshop "Tropospheric Ozone Changes" (Toulouse, 2011), European Aerosol Conference (Granada, 2012), EGU General Assembly (Vienna, 2013).
Результаты исследований изложены в 8 статьях и 11 тезисах докладов.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и двух приложений. В ней содержится 124 страницы текста (без приложений), 36 рисунков, 24 таблицы, 150 ссылок на литературные источники.
Личный вклад автора
Результаты, представленные в работе, получены самостоятельно или при непосредственном участии автора. Автором разработан измерительный комплекс на базе самолета Ан-2, проведены натурные самолетные эксперименты с применение созданного комплекса. Разработана и сформирована база данных по результатам проведенных натурных измерений вертикального распределения концентрации озона в пограничном слое атмосферы; Проведены статистические расчеты и спектральный анализ данных инструментальных наблюдений, полученных на TOR-станции за период с 1993 по 2014 г., что позволило разработать статистические модели прогноза приземной концентрации озона для различных временных масштабов.
Фотохимическая генерация озона из газов предшественников в фоновых условиях
Из данных приведенных таблице 1.1 следует, что усложнение моделей расчета не приводит к уменьшению неопределенности между составляющими баланса тропосферного озона. Поступление его из стратосферы составляет в среднем 10% от величины его фотохимической генерации, а величина осаждения на поверхность превышает величину поступления из стратосферы в среднем вдвое. Существующие оценки свидетельствуют о том, что основным источником озона в тропосфере является его фотохимическая генерация. Основным стоком также являются процессы фотодиссоциации, вторым по величине является осаждение на поверхность.
Распределение озона над территорией земного шара весьма неоднородно, это подтверждается рядом проведенных экспериментов и отражает, факт того, что на разных территориях преобладают разные факторы, влияющие на генерацию и сток озона. В фоновых районах основным источником озона являются процессы вертикального и горизонтально переноса, а в урбанизированных (загрязненных) -фотохимические процессы генерации озона [27]. Основная причина таких различий заключается в увеличении антропогенной нагрузки и увеличении концентрации газов-предшественников озона, таких как оксид углерода, углеводороды, метан, оксиды азота. Особенно это проявляется в больших городах при образовании фотохимического смога, с резким увеличением концентрации озона [28].
Сток озона также будет зависеть от района. В фоновых районах в основном будут преобладать процессы осаждения и вымывания осадками. В то же время для урбанизированных районов на первый план выйдут процессы озонолиза и разрушения озона на аэрозольных частицах.
Длительное время считалось, что основным источником озона в тропосфере является его поступление из стратосферы. Оценки величины потока озона из стратосферы проводятся при помощи моделей разной степени сложности. Стратосфера является постоянно действующим источником озона, исследование ее характеристик важно как с фундаментальной точки зрения, так и с практической. Генерация озона в стратосфере идет по циклу S. Chapman [1, 4]. Область основной генерации стратосферного озона расположена в верхней части тропической стратосферы, летом: 10 ю.ш. и 35 с.ш., зимой: между 38 ю.ш. и 12 с.ш. [29]. Основным механизмом поступления озона из экваториальной стратосферы является циркуляция Брюера-Добсона [3]. Циркуляция Брюера-Добсона состоит из трех основных частей. Первая часть это восходящее тропическое движение из тропосферы в стратосферу. Вторая - движение к полюсу в стратосфере. И третья часть, нисходящее движение в среднеширотной и высокоширотной стратосфере в обоих полушариях. Среднеширотный опускающийся воздух переносится обратно в тропосферу, а высокоширотный опускающийся воздух переносится в полярную нижнюю стратосферу, где и аккумулируется. Эта модель объясняет высокие концентрации озона в полярной стратосфере, при нахождении источника в тропиках [2, 30]. Циркуляция Брюера-Добсона, по одной из гипотез, контролируется торможением стратосферных волн. Возмущающие волны из тропосферы, попадая в стратосферу, диссипируют. При балансе термического ветра волны индуцируют движения направленные к полюсу и нисходящие движения в высокоширотной тропосфере [31]. Оценка параметров циркуляции Брюера-Добсона приведенная в работе [32] для восходящего потока составляет 0,4 см/с, для нисходящего - около 0,1 см/с.
Идея о турбулентном переносе озона из стратосферы в тропосферу, высказанная ещё в 1941 г. V.H. Regener [33], показала свою несостоятельность. Поскольку последующие исследования показали, что атмосфера в верхней части тропосферы - нижней стратосферы является ламинарной, а турбулентные зоны имеют небольшие размеры по горизонтали (сотни километров) и вертикали (сотни метров) и возникают в областях больших сдвигов ветра [34, 35]. Поэтому при наличии вертикального градиента озона должна наблюдаться молекулярная диффузия в направлении градиента этой разницы. По мнению Хргиана [3] озон, просочившейся через тропопаузу, затем должен уносится вниз, достигая ПСА где, по средствам турбулентной диффузии, он должен опускаться ниже до приземного слоя. Тогда распределение озона в атмосфере при отсутствии адвекции можно описать уравнением: где 03 - концентрация озона, D - коэффициент турбулентной диффузии; Q -мощность стока, выраженная г/(гс).
Перенос озона в складках тропопаузы был обнаружен еще в 60-х годах прошлого столетия по данным радиометрического анализа и обратным траекториям [36]. Суть этого явления заключается в том, что вокруг струйного течения имеется спиральная циркуляция, которая в своей нисходящей ветви, переносит из тропосферы в стратосферу водяной пар, аэрозоль и другие малые газовые составляющие воздуха [6, 37] . При этом направление переноса изменяется вдоль потока, что обеспечивает, как баланс количества движения, так и сохранение термобарических градиентов, определяющих существование самого струйного течения [38, 39].
Методология организации полетов и район измерений
На втором этапе происходит фильтрация рядов с целью сглаживания и уменьшения влияния шумов. Процедура сглаживания состоит из двух этапов: временного и пространственного. Суть временного сглаживания заключается в разбиении данных на отрезки продолжительностью 5 секунд и вычислении среднего значение, таким образом, формируется новый ряд, где отсчетам во времени приписывается вычисленное среднее значение. Усреднение по высоте происходит следующим образом. Данные полученные в ходе вылета делятся на три части: первая часть - это данные полученные при наборе высоты, вторая - при снижении в районе зондирования, и третья - данные горизонтального участка полета при возвращении в аэропорт вылета. Для вертикальных профилей была выбрана следующая сетка по высоте 2, 40, 100, 200 ... до 3000 м с шагом 100 м. Высоте 2 метра приписываются значения измеряемых величин, полученные на аэродроме при взлете, т.к. высота размещения датчиков относительно поверхности земли составляет 2 м. Высоте 40 м приписывается среднее значение параметров в интервале высот 30-50 м затем для высот кратным 100 м приписывается среднее значения интервала ±50 м от высоты. Дополнительно к среднему значению вычисляется среднеквадратическое отклонение. Данные, полученные при снижении самолета в районе зондирования, дополняются недостающими измерениями, проведенными на посту мониторинга Березоречка, в результате получается полноценный профиль. Данные полученные в горизонтальном полете от района зондирования до аэропорта вылета усредняются только по времени.
Пограничный слой атмосферы характеризуется повышенным уровнем турбулентности, что приводит к сильным флуктуациям регистрируемых величин. Поэтому, для исключения турбулентных флуктуации данные, полученные в ходе полета, дополнительно сглаживались. Для построения вертикального распределения измеряемых величин был использован кригинг-алгоритм точечного типа для линейных вариограмм с наклоном S = 1 и анизотропией А = 1, который продемонстрировал приемлемое сглаживание данных [83]. Пример исходных и сглаженных результатов приведен на рисунке 2.8 3500-.
Использование процедуры сглаживания позволяет получить профиль, который адекватно отражает общий характер исходного профиля полученного при проведении измерений и сохраняет большую часть особых точек, которые присутствовали в исходном профиле, что облегчает дальнейшую интерпретацию данных измерений.
На третьем этапе формируется итоговая база данных, в которой содержатся обработанные вертикальные профили метеорологических элементов и газового состава.
Вертикальные профили делятся на две группы: профили, полученные при наборе высоты и снижении. Базы данных, для этих групп формируются отдельно. Принцип формирования следующий: в первом столбце таблицы записывается высота относительно поверхности земли (значения высот соответствуют выбранной сетке), значения параметров, вычисленных для определенной высоты, находятся в строке соответствующей этой высоте. В случае отсутствия данных ставится маркер отсутствия данных. База данных дополняется данными аэрологического акустического или лидарного зондирования, в зависимости от того, какие вспомогательные измерения проводились. В качестве примера приведем фрагмент базы данных в таблице 2.5. Хранение базы данных осуществляется на сервере лаборатории. Собранные данные, позволяют в дальнейшем рассчитывать вертикальные профили потоков тепла, влаги, момента импульса и малых газовых примесей. Относительная влажность воздуха (датчик Vaisala), VPT - виртуальная потенциальная температура, U,V - составляющие скорости ветра, 03j - данные измерений озона прибором TEI Model 49, ОЗ - данные измерений озона прибором ОПТЭК 3.02П, ОЗ н.у.- концентрация озона приведенная к нормальным условиям, d -среднеквадратическое отклонение измеренного параметра. 2.2 Статистические методы для выявления скрытых периодичностей
Задачи исследования долговременной изменчивости концентрации озона в приземном слое и его кратковременных вариаций решались при помощи различных статистических методов корреляционного и спектрального анализа. Анализ измерений проводился как индивидуально, для каждого ряда, с целью выявления скрытых периодичностей, так и совместно для исследования совместной динамики.
В работе анализ наличия трендовых и гармонических составляющих в рядах измерений проводился с помощью аппарата автокорреляционных функций, который хорошо развит и активно применяется в настоящее время [88]. В общем случае автокорреляция означает корреляцию ряда с самим собой. Иными словами коэффициенты автокорреляции являются обычными коэффициентами линейной корреляции между временным рядом в данный момент времени и тем же временным рядом в последующий момент времени. Как отмечено в [88] максимальное время задержки для расчета автокорреляционной функции составляет 10% от длинны ряда измерений.
Оценка совместного поведения рядов измеряемых величин проводилась с применением кросскорреляционных функций. Кросскорреляционная функция показывает величину корреляции между рядами, при сдвиге одного ряда относительно другого, на определенное число шагов измерений. Оценка значимости корреляционных и кросскорреляционных функций проводилась с применением критериев Фишера и Зэт [89]. На графике автокорреляционной функции проявляются колебания с тем же периодом, с которым они существуют в ряде наблюдений - это свойство позволяет выявить периодичность, скрытую случайным шумом. Фазы их таковы, что все они достигают максимума при нулевом запаздывании. Недостатком корреляционных методов является то, что они не дают информацию о начальной фазе колебаний присутствующих в рядах измерений. Поэтому кросскорреляционная функция может зафиксировать только наличие среднего временного сдвига между рядами измерений, но не отражает его динамику во времени. Для более досконального изучения гармонических составляющих, присутствующих в рядах измерений использовались методы спектрального анализа Фурье [90, 91] и вейвлет-преобразования [92, 93]. Результатом проведения спектрального анализа является получение амплитудного и фазового спектра. Амплитудный спектр показывает гармонические составляющие присутствующие в рядах наблюдений, а фазовый спектр - начальные фазы этих составляющих [90, 92].
Помимо спектрального анализа, в работе также использовался кросс-спектральный анализ рядов, который позволяет получить совместные амплитудный и фазовый спектры, отражающие только те составляющие, которые есть в обоих исследуемых рядах. Совместный амплитудный спектр показывает наличие общих периодичностей присутствующих в обоих рядах, а фазовый - величину разности начальных фаз, для каждой составляющей присутствующей в обоих рядах. Используя совместный амплитудный и фазовый спектры можно рассчитать спектр когерентности, который является безразмерной мерой корреляции двух временных рядов, зависящий от частоты [91, 92].
В последующих главах выбранные методы будут рассмотрены подробнее. Глава З Вертикальное распределение озона в пограничном слое атмосферы Оценка скорости переноса озона из стратосферы в приземный слой Для дальнейшего анализа вертикального распределения озона в пограничном слое и установления основных закономерностей его изменчивости, необходимы оценки прямого поступления озона из стратосферы. В первую очередь, оценка постоянно действующей молекулярной диффузии, а не спонтанных интрузий в складках тропопаузы, и кроме того, необходимо выяснить, влияние стратосферы на фотохимические реакции в пограничном слое, за счет вариаций коротковолновой УФ радиации.
На рисунке 3.1 показана многолетняя динамика приземной концентрации озона (ПКО) и общего содержания озона (ОСО). Для построения графиков использовались данные TOR-станции по измерениям газового состава воздуха в районе Томска [87, 79] и результаты спутникового определения ОСО ( ftp://jwocky.gsfc.nasa.gov). Ранее в работе [94] было показано, что они хорошо коррелируют с прямыми измерениями ОСО, выполненными с помощью озонометра М-124.
Соотношение вклада фотохимической генерации озона и поступление его из стратосферы
Отличие заключается в том, что вертикальная скорость, рассчитываемая по формуле (3.37), в отличие от формулы (3.33), включает дополнительный член учитывающий влияние режима свободной конвекции. Конвективная составляющая скорости зависит от величины приземного потока тепла и масштаба вертикальной скорости, что следует из формул (3.38) и (3.37).
Оценка вертикальных профилей потоков озона была сделана на основе самолетных измерений, которые были проведены в 2013 году. Особенностью экспериментов 2013 года является проведение, параллельных вылетам, аэрологических наблюдений, которые предоставляют информацию о распределении скорости ветра необходимую для проведения расчетов. Результаты приведены в приложении 2.1. На рисунке 3.17 приведены вертикальные профили потоков озона в зимний период и весенний, когда наблюдается минимум концентрации озона и максимум, соответственно. 2000 1500
Вертикальное распределение потоков озона (/о3) полученные в 03.02.2013 г. (а) и 03.04.2013 г. (б). Рассмотрим вертикальные профили потоков озона, полученные в феврале 2013 года. Утренний вылет показал наличие незначительного нисходящего вертикального потока озона. Вылет, совершенный в 13 часов местного времени показал наличие значимого восходящего потока озона во всей толще пограничного слоя, что свидетельствует о превалировании фотохимической генерации озона, над стоком его на поверхность. Вечерний вылет, совершенный в 16:45 местного времени отразил наличие нисходящего потока, что свидетельствует о доминировании механизмов стока на поверхность, над фотохимической генерацией. Результаты расчетов потоков для апреля 2013 приведены на рисунке 3.176. Вертикальные профили потоков озона имеют схожую динамику с зимней, однако, являются более выраженными. Утренний профиль показывает активный сток внутри пограничного слоя. Профили, полученные 12:30 и 18:25 отражают интенсивное фотохимическое образование озона.
Анализ временной динамики вертикальных профилей озона, позволяет сделать вывод о том, что за формирование суточного максимума озона отвечают фотохимические процессы, протекающие внутри пограничного слоя. Данные приведенные в таблицах приложения 2.1 отражают факт того, что максимальная величина потока озона в пограничном слое расположена на высоте 200-600 м. Высота максимума потока зависит от периода года зимой она ниже порядка 200-300 м, максимум достигается летом 500-600 м. Величина максимума потока озона так же, зависит от сезона года и меняется от 1 в зимний период до 4.2 мкг/(м2с) в весенний период.
На основе данных самолетных измерений, были проведены оценки величины скорости поступления озона из вышележащих слоев атмосферы и его генерации в пограничном слое. Методика проведения оценки была следующей. Вначале рассчитывалась разность между профилями озона, полученных во время дневного и утреннего вылетов. Полученная разность отражает величину скорости генерации озона. Затем рассчитывалась разность межу профилями, полученными во время дневного и вечернего вылета, которая отражает величину стока озона. Полученные разностные профили складывались и интегрировались отдельно для пограничного слоя и свободной тропосферы. Для адекватной оценки, после проведения интегрирования, полученные величины делили на значение толщины слоя интегрирования, для получения значений в столбе толщиной 1 м. Полученные скорости генерации озона по самолетным данным сравнивались со скоростями, рассчитанными по данным TOR-станции для дней проведения полетов. Расчет скорости образования озона проводился аналогично методу, описанному выше, только исключались процедура интегрирования и нормировки на толщину слоя.
На основе анализа данных представленных в таблице 3.1 можно сделать вывод, что скорость поступления озона из вышележащих слоев в 3-10 раз ниже скорости генерации озона в пограничном слое. Средняя скорость поступления озона из свободной атмосферы составляет 1 мкг/(м ч), а скорость генерации в пограничном слое прядка 5 мкг/(м ч). Представленные в таблице данные, отражают тот факт, что основная часть озона в пограничном слое образуется посредством фотохимических реакций из газов предшественников и только 20% его содержания связано с поступлением из свободной атмосферы. Рассчитанные скорости генерации озона по самолетным данным в пограничном слое атмосферы хорошо согласуются со скоростями, рассчитанными по данным TOR-станции, для приземного слоя воздуха. В пограничном слое интенсивность фотохимического образования озона может быть больше, чем в приземном. Это хорошо согласуется с данными [122 -125], в которых показано, что максимум генерации озона зависит от высоты поступления газов-предшественников.
Оправдываемость прогноза приземной концентрации озона
Поскольку коэффициент детерминации R2 близок к единице, выбор числа гармоник при разложении в ряд Фурье является оптимальным. Исключением является январь, поскольку суточный ход в этом месяце практически отсутствует. Среднеквадратическая ошибка аппроксимации не превышает 1,1 мкг/м . Ранее в работе [140] были рассмотрены подходы к прогнозу среднесуточной концентрации и среднесуточной дисперсии приземной концентрации озона. Объединяя два этих подхода и используя формулу (4.4) был сделан прогноз для всего периода с 1993 по 2012 год.
Прогнозирование суточной динамики на основе статистического прогноза, к сожалению, не позволяет полностью воспроизвести амплитуду суточных колебаний приземной концентрации озона. Для улучшения прогноза необходимо разработать модель, которая, будет прогнозировать концентрацию приземного озона, опираясь на часовые измерения метеорологических параметров, суммарной солнечной радиации и газов предшественников. В качестве инструментов для разработки применялись множественная линейная регрессия и аппарат нейронных сетей (многослойный персептрон), в качестве альтернативной методики.
Для сравнения качества статистического прогноза проведем расчет суточного хода с применением метода множественной регрессии. В качестве предикторов были использованы температура воздуха, прямая суммарная солнечная радиация, относительная влажность воздуха, концентрация угарного газа и оксидов азота. Поскольку суточный ход приземной концентрации озона сильно зависит от периода года (сезона), и синоптических условий то расчет регрессионного прогноза проводился по следующему алгоритму. От даты прогноза отступали назад 15 дней, и по 14 дням рассчитывалась основная регрессионная модель. В день предшествующий прогнозу проводилась верификация, т.е. рассчитывался прогноз концентрации озона и сравнивался с измеренной концентрацией, в результате получались уточняющие коэффициенты. В день прогноза концентрация озона вначале прогнозировалась по данным основной модели, затем корректировалась по данным верификационного дня, в результате получался итоговый прогноз приземной концентрации озона. Результаты оценки качества прогнозов полученных разными методами будут представлены далее.
Оправдываемость прогноза приземной концентрации озона Для оценки оправдываемости прогнозов широко применяют ряд статистик, основные из которых приведены в таблице 4.8. Данный набор статистик позволяет достаточно разностороннее оценить качество разработанных моделей и получаемого прогноза.
Графики демонстрируют, что фактические измерения приземной концентрации озона были на большом участке значительно ниже прогнозированных. И, наоборот, в минимуме солнечной активности оказались выше. Анализ причин расхождений приведен в работе [139]. В таблице 4.9 приведены численные характеристики прогноза.
В целом, полученные значения для выбранных критериев, показывают хорошие согласие прогнозных значений с измеренными, если не забывать, что прогноз является сверхдолгосрочным. Среднеквадратическая ошибка прогноза составила величину порядка 12 мкг/м . Абсолютная ошибка прогноза (МАЕ) показывает, что прогнозируемые значения завышали величину концентрации в среднем на 9 мкг/м . Максимальная ошибка прогноза наблюдалась в 2003 году и составила 15 мкг/м .
Прогнозирование среднесуточных значений приземной концентрации озона, осуществлялось с применением метода множественной линейной регрессии (МЛР) и метода нейронных сетей (многослойный персептрон МСП). Частично ошибки прогнозирования рассматривались выше, здесь мы проведем более широкий анализ. Кроме среднесуточного значения, так же прогнозировалось среднеквадратическое отклонение, с целью дальнейшего использования его в статистическом прогнозе суточного хода озона. Результаты приведены в таблице 4.10.
Таким образом, при использовании множественной линейной регрессии и многослойного персептрона, величина среднеквадратической ошибки (RMSE) составила 13,5 и 10,6 мкг/м . Минимальная ошибка наблюдается в зимний период, а максимальная в летний, что впрочем, неудивительно. Коэффициент корреляции и индекс согласия показывают высокие значения. Абсолютная ошибка прогноза показывает, что разработанная модель дает завышенный прогноз концентрации озона в среднем на 11 и 7 мкг/м для множественной линейной регрессии и многослойного персептрона, соответственно.
Анализ данных приведенных в таблице 4.11 позволил сделать вывод, что многослойный персептрон справляется с задачей прогноза среднеквадратического отклонения лучше, чем метод линейной регрессии.