Введение к работе
з
Актуальность темы. Углеродные адсорбенты (УА) представляют собой
олекулярные сита, обладающие способностью к сорбции и разделению
азличных индивидуальных химических веществ и их смесей. Благодаря
гим свойствам углеродные адсорбенты находят применение в различных
имических и технологических процессах (синтез химических продуктов), в
едицине (очистка биологических объектов) и других отраслях, а также
спользуются при решении экологических проблем (очистка воды, воздуха и
.д.). Вместе с тем, широкому внедрению в практику препятствует отсутствие
счерпывающей информации о структуре и сорбционных свойствах УА.
)бзор литературы показывает, что этой проблеме посвящено значительное
оличество работ с привлечением разнообразных исследовательских
іетодов, имеющих существенное ограничения в своих возможностях. При
спользовании химических и оптических методов происходит воздействие на
ібразец, в результате которого необратимо изменяются его структура и
войства. Поэтому необходимы методы широкой информативности и
кспрессности, не приводящие к негативному воздействию на образец.
)дним из таких методов является метод ядерного магнитного резонанса, в
іастности, в его импульсной модификации. В то же время, общеизвестно, что
ітот метод применяется для указанных целей ограниченно. В связи с этим,
гспользование данного метода в работе делает ее актуальной и эффективной,
юскольку с помощью метода ЯМР можно исследовать структуру адсорбента
і адсорбата, а также определять их физико-химические характеристики.
Цели и задачи исследования. Основной целью диссертационной работы
галялось исследование структуры и сорбционных свойств углеродных
адсорбентов на основе параметров ядерной магнитной релаксации.
В связи с этим в работе решались следующие задачи:
-
исследовать состояние активной поверхности углеродных адсорбентов і целью определения количества адсорбционных центров, играющи: важную роль в сорбционных процессах;
-
проанализировать изменение структуры и свойств УА при различны: физико-химических воздействиях;
-
установить взаимосвязь между параметрами ЯМР—релаксации структурными и сорбционными свойствами УА;
-
на основе импульсного метода ЯМР разработать способы определени термодинамических характеристик и дать анализ системы углеродны адсорбент—вода;
-
проанализировать изменение структуры и свойств на примере углеродны адсорбентов, полученных при различных технологических условия синтеза.
Научная новизна. Разработан и внедрен способ определения количеств адсорбционных центров в углеродных адсорбентах на основе импульсног метода ядерного магнитного резонанса. Установлена взаимосвязь межд параметрами ядерной магнитной релаксации и структурными сорбционными характеристиками УА. Дан анализ системы углеродны адсорбент—вода.
Практическая ценность работы. Показана возможность использована метода ЯМР для экспресс-контроля структурных и термодинамически характеристик системы углеродный адсорбент—вода. Разработанные метод могут использоваться как в практике НИР и в учебном процессе, так и теории и практике производства углеродных адсорбентов и материалов на v основе.
Основные положения, выносимые на зашиту, отражены в задач; работы.
Апробация работы. Результаты работы были представлены и обсужден на V, VI и VII Всероссийских конференциях "Структура и динамиї
элекулярных систем" (Йошкар-Ола, 1998-2000 гг.), Всероссийских ^дисциплинарных научных конференциях "Вавиловские чтения" Іошкар-Ола, 1998, 1999 гг.), ежегодных итоговых научных конференциях :арГТУ (Йошкар-Ола, 1999,2000 гг.)
По теме диссертации опубликовано 4 печатные работы и получен патент і изобретение.
Объекты и методы исследования.
Исследовались исходные и модифицированные образцы углеродных (сорбентов: 1) полученные из фурфурола—ФАС-1, ФАС-2, ФАС-3, ФАС-Н-> и торфа—СКТ-6А, а также 2) опытные образцы, полученные на кафедре :сохимии Архангельскою государственного университета углефикацией :рного щелока и гидролизного лигнина марок Карболин-1, Карболин-2, ЩГЛН-1—10, ЧЩН-34—46.
Для увлажнения образцов углеродных адсорбентов использовались ісьіщенньїе растворы солей кристаллогидратов, создающих постоянное іределенное значение относительной влажности воздуха над раствором, онтроль влагосодержания осуществлялся весовым методом по потере зссы образца при изотермической сушке при температуре 105 С (ГОСТ-539-54).
Дейтерирование образцов производилось избытком жидкой D20 с (держанием окиси дейтерия 99, 7 % при комнатной температуре в течение ток. Избыток D20 удалялся при сушке в сушильном шкафу при :мпературе 120С.
Термическая обработка образцов проводилась при температурах 20-)0 С в течение часа. Вода из образцов удалялась при откачивании с эмощью вакуумного насоса.
Параметры ядерной магнитной релаксации измерялись на импульсных :лаксометрах ЯМР с рабочей частотой 37 и 42 МГц. Для измерения времени шн-решеточной релаксации использовался "нуль-метод" (импульсная
б последовательность 180-Т-90-...), времени спин—спиновой релаксаций-метод Карра-Парселла (импульсная последовательность 90-т-180-2т-180-...),
Структура и объем диссертации.