Введение к работе
Актуальность
Разработка и создпнио полых материалов с повышенными эксплуатационной характеристиками является одним из главнейших направлений научно-технического прогресса. Эффективное решение этой задачи возможно только на основе комплексних я систематических как теоретических, так и экспериментальных исследований, посвященных выявлению основополагающих принципов формирования межчастичного взаимодействия, строения веществ и их физико-химических свойств.
Наиболее широко применяемыми материалами в настоящее время
и, по-видимому, в ближайшей перспективе, остаются электронные
материалы (металлы и их сплавы, полупроводники). Существенно
расширяется диапазон применения металлов и полупроводников не
только в крісталлическом, но и б неупорядоченном (жидком и
аморфном) состоянии. .......
К настоящему времени накоплен довольно большой экспериментальный материал по широкому кругу физико-химических свойств металлов и сплавов, на основе квантово-механического метода' псевдопотэнциала разработаны основы микроскопической теории конденсированного металлического состояния. Многочисленные расчеты, проведенные отечественными и зарубокиыми учеными, продемонстрировали эффективность метода модельного псевдопотешдиала' и его перспективность для описания- свойств реальных металлов.
Однако многие важные задачи практического применения металлов не реализуются из-за того, что не решена проблема количественных расчетов в рамках микроскопической теорій даже для чистых металлов, ^нлвлен ряд факторов, влияющих на точность"вичислений, но не проведено систематического и комплексного иссле-довашія степени влияния этих факторов на примере расчета широкого круга свойств различных типов металлов и условий, при кото — рнх их учет пообходим.
Большинство практических расчетов проведено в ограниченном интервале температур либо для кристаллов при нуле Кельвина-.либо для расплавов вблизи температуры плавления; нет ясности о пределах применимости теории при високих температурах и чалых плотностях.
Сочетание квантовоіі (метод нсевдопотенциала) и статисти -ческой (метод корреляционных функций) теорий позволяет подойти к практической реализации давней идеи, высказанной в работах Я.И.Френкеля, С.П.Шубина, А.Ф.Иоффе и А.Р.Регеля о возможности и необходимости рассматривать конденсированное (жидкое и твер -дов) состояние вещества, не привлекая для описания межчастичного взаимодействия и структуры представления о трансляционной симметрии идеальной кристаллической решетки, для .осуществления этой идеи необходило, дальнейшее развитие метода псевдопотенциа-ла для достоверной и однозначной оценки мекчастичного взаимодействия, а также теоретических и экспериментальных методов определения структуры ближнего порядка.
Работа выполнялась в соответствии с координационным планом НИР АН СССР по направлению 2.26, проблема 2.26.1.3 "Изучение теории хздкого металлического состояния. Изучение свойств ве -ществ в различных агрегатных состояниях".
Цель работы
Теоретические й экспериментальные исследования для развития количественных методов прогнозирования металлов в конденсированном состоянии.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:
на основе всестороннего анализа и обобщения литературных данных и результатов собственных исследований выявить основные факторы, влияющие на точность расчетов методами микроскопической теории металлов;
разработать пакет прикладных - программ для реализации на ЭВМ расчетов потенциалов мекчастичного взаимодействия,структуры и свойств различных классов металлов в кристаллическом и жидком состояниях;
осуществить систематическое комплексное исследование степени влияния указанных факторов на результаты: расчетов свойств;
разработать методики теоретического расчета потенциалов меяяастичяого взаимодействия, а также теоретического а экспериментального определения характеристик структуры ближнего порядка;
исследовать взаимосвязь строения жидких металлов о характером мекчастичного взаимодействия, а также возможность и начи-
чиє структурних превращений -в металлических расплавах;
- выявить продолы применимости развиваемого метода теоретического описания жидких мзталлов н кондансивровэнном состоянии.
Научная новизна
I.Осуществлено систематическое и комплексное нзучзниа наиболее существенных факторов, влияидих на результата расчетов межчастичного взаимодействия и физико-химических свойств на примере различных групп простых металлов. Изучены такие факторы как неоднозначность и нелокалыюсть модельного псевдопо-тенциала, учет эффектов обмена и корреляции при его экранировании, влияние точности исходных данных и зависимость от численных методов, реализуемых при расчете на ЭШ.
2.Метод регуляризации развит для решения некорректных задач при обработке данных дифракционного эксперимента.
3.Разработан нелокальный модельный потенциал, позволивший исследовать влияние температуры на его параметры и расчет свойств.
4.Разработан и применен для практических расчетов пело -кальпнй модельный псевдопотенциач, а так?э методика однозначного определения ого параметров.
5.Развита методика самосогласованного вычисления потенциала эффективного менюнного взаимодействия с учетом некулопов-скиз вгладов, исследована корреляция межиошшх потепциалов^по-лученннх различными теоретическими и феноменологическими методами .
6.Разработан алгоритм и реализован в вида пакета прикладных программ "МЕТАЛЛ", позволяюиуій вычислять мвпастнчноа взаимодействие, строение и свойства мзталлов во всем диапазоне су~. ществования конденсированного состояния в рамках микроскопической квантово-статнетичоской теории.
7.Развита методика дифракционных экспериментов с помощью синхротронного излучения и показана ее перспективность дія получения количественной информации о строении и свойствах Металлов.
8,Показана возможность лроввдешя количественных расчетов методом модального псевдопотенциала и прогнозирования свойств при оверхвысоких температурах вплоть до окалокрітичаских.
9.Исследован вопрос о пределах применимости метода псав-допотанциала при пониженных плотностях я дана тзор.ітическая трактовка аномального изменения физико-химичаских свойств расплавов вблизи критической температуры.
10.Исследованы явления структурных и фазовых превращений в конденсированном металлическом состоянии методами микроскопической теории, машинного моделирования, а также с помощью дифракции синхротронного излучения.
Практическое значение
Разработан пакет прикладных программ "МЕТАЛЛ", ориентированный на ЭВМ БЭСМ-6, позволяющий проводить расчеты потенциалов мекчастичного взаимодействия, характеристик структуры ближнего порядка,широкого круга электронных и атомных свойств твердых и жидких металлов во всем диапазоне существования их кон -денсированного состояния. Его применение позволяет,прогнозировать свойства жидких металлов в экстремальных условиях околокритических температур для всех металлов, что пока недоступно натурі ому эксперименту. Пакет может служить основой для создания информационно-поисковых и экспертных систем по свойствам 'деталлов.
Сформулированы практические рекомендации для проведения количественных расчетов межчастичного взаимодействия,строения И свойств* основанные на систематическом, комплексном. Изучении факторов, влияющих на результаты расчетов.
Развитые в работе методики вычисления межчастичного взаимодействия нашім применение при; моделировании: металлов и сплавов методами молекулярной динамики и Монте-Карло, в вычислительных экспериментах По изучению поведения металлов в экстремальных внешних условиях;температур, радиационного облучения.
Расчетные данные о свойствах, структурных и фазовых превращениях в металлах, полученные в работе, могут быть использованы щи. разработке и совершенствовании технологии в металлургии, машиностроении, приборостроении, энергетике, микроэлектронике.
Развитая в работе методика дифракционного эксперимента о помощью синхротронного излучения открывает возможности для получения болов полной и достоверной информации о строении,структурних и фазовых превращениях в конденсированных материалах.
Пакет прикладных програш "МЕТАЛЛ" внедрен на ВЦ ОКБ ИКИ АН СССР (г.Фрунзе).
На защиту выносится;
I.Развитие метода нелокального модельного псевдопотенциа-ла и методика однозначного определения его параметров.
2.Методика исследования жидких металлов с помощью синхротронного излучения И ее практическая ре лизания;
3.Результаты систематического, комплексного изучения влияния на численные расчеты таких факторов,как нелокальность и неоднозначность модельных псевдопотенциалов, выбор аппроксимация для учета эффектов обмана и корреляции при их экранировании, практические рекомендации данных по этим результатам.
4.Выявленная сильная зависимость результатов расчета мон-ионных потаїщналов Из дифракционных данных от области малоуглового рассеяния и невозможность применять интегрс-диффервнцяаль-ныз уравнения Паркуса-Нзвика, свархпереплетакжихся цепочек и Боголюбова-Борна-Грина для количественного описания межионного взаимодействия в гадких металлах.
5.Применение метода регуляризации в качестве альтернативы методу Фурье-преобразования при обработке дифракционных данных.
6.Методика самосогласованного расчета потенциала эффектав--ного межионного взаимодействия с учетом, некулоновских взаимодействий.
. 7.Вывод о наличии превращений структуры ближнего порядка в жидких металлах с ростом температуры по данным теоретического расчета, машинного моделирования и дифракционного зкепери -мента.
8.Возможность проведения количественных расчетов методом модельного псевдопотенциала свойств жидких металлов при высоких, (вплоть до околокритических) температурах.
«^Прогнозирование с помощью численных расчетов методом модельного псевдопотенциала аномалий на политермах свойств металлических расплавов вблизи критической температуры и их творети-
чесная интерпретация.
ІО.Пакет прикладных програш "МЕТАЛЛ" для расчета межчас-тичного взаимодействия, структуры ближнего порядка и широкого круга свойств металлов в кристаллическом и жидком состояниях.
Апробация работы
Материалы диссертации доложена на: Всесоюзных конференциях по строєним и свойствам металлических И шаковых расплавов (г,Свердловск,1974, 1976, 1978, 1980,1983, 1986гг); 6-ой Международной конференции по аморфным и жидким полупроводникам (г.Ленинград, 1975); 7-оы Международном симпозиуме по термофизическим свойствам (США,Вашингтон, 1977 г); У Всесокзном совещании по термодинамике металлических сплавов (расплавы) (г.Алма-Ата,1979 г)j ІУ Международной конференции по"жидким и аморфным металлам (Франция,г.Гренобол,1980 r)j Всесоюзном постоянном семинара по моделированию на ЭВМ радиационных и других дефектов (г.Ташкент,1981 г,г.Алма-Ата,1982г, г.Харьков,1983 г); Всесоюзном семинаре по проектированию и производству микроэлектронных устройств (г.Фрунзе,1982 г); Всесоюзном совещании по использованию синхротронного излучения СИ-82 (г.іі:іосибирск,1982) [Всесоюзной конференции "Химия и технология редких, цветных металлов и солей"(г.Фрунзе,1982, 1985гг); пятом Всесоюзном совещании по химии и технологии вольфрама и молибдена (г,Улан-Удэ,1983г)j Всесоюзной школе-семинаре "Теоретическое исследование энергетических спектров элект> ронов и теория фаз в сплавах'Чг.Томок,1984г; г.Майкоп,1988 г); Научной конференции "Моделирование роста кристаллов" (г.Рига, I984r,l987r)j Всесоюзном семинаре "Структура и свойства шлаковых расплавов" (г.Курган,1984г); Всесоюзном семинара по применению результатов физико-химических исследований металлических шлаковых расплавов для разработки металлургической технологии: (г.Чвляйинск,1985г); Всесоюзном семинаре"Взаимосвязь жидкого И твердого металличеоких состояний" (г.Свердловск,1987); Всеооюзной школв-оемйііаре по САНИ (г.Фрунзе, 1987г); Всесоюзной школе-семинаре "Синхротроішое излучение - новые возможности рентгеновской дифрактометряи"(г.Новосибирск,1987 г); Мевдународной конференция по использованию синхротронного излучения - СИ-88 (г.Новосибирск, 1988г); Всесоюзном научно-техническом семинаре
"Ближний порядок в металлических расплавах-И' структури о-чувст- . витальные свойства вблизи грашщ устойчивости фаз" (Львов,1988г); 8-ой Всесоюзной конференции по теплофнэичвсклм свойствам вэ -ществ (г.Новосибирск,1988 г), а также-на научных семинарах ла--бораторий Института високих температур АН СССР (г.Москва, 1976), металлургии УНЦ АН СССР (г.Свердловск,1982, 1984, 1988 гг), -физико-технического Института им.А.Ф.Иоффе АН СССР (г.Ленинград,
-
г), Института атомной энергии им.И.В.Курчатова (г.Москва,
-
г), Института стали и сплавов (г.Москва,1985 гК
. Публикации
По материалам диссертации опубликовано две монографии (1979, 1987 гг) и более 60 статей и тезисов докладов.