Введение к работе
Актуальность темы исследования. Изучение адсорбции дифилъных органических соединений из водных растворов на поверхности твердых тел представляет теоретический и практический интерес. Капролактам (КЛ), молекула которого содержит гидрофобную метиленовую цепочку и гидрофильную имидную группировку, способную к образованию II-связеіі, является примером такого соединения. КЛ служит исходным веществом для получения наиболее . распространенного полиамидного полимера, и его мировое производство неуклонно растет. Промышленное получение КЛ сопровождается образованием больших объемов малоконцептрнроиапных стокои. Гак, конденсат сокового пара содержит-. КЛ-500 мг/дм5 и (NlUhSO-i ~ 2000 мг/дм\ Адсорбционное извлечение КЛ из технологических сточных вод, учитывая его стоимость (1500 $/т), биоре з'истентность и токсичные свойства, имеет экономическое и природоохранное значение. Для создания иисоїффекішших адсорбционных технологий необходимо изучение механизмов адсорбционной! взаимодействия, определяющих закономерности и особенности процесса.
11елыо работы является создание физико-химических основ адсорбции капролактама из водных растворов для разработки безотходной технологии переработки сточных вод.
Научная новизна. Впервые показано, что адсорбция КЛ зависит не только от пористой структуры углеродных адсорбентов, но и от наличия кнелородсордержащнх функциональных групп (КФГ) кислотного характера . '
Впервые установлены основные механизмы адсорбционного взаимодействия капролактама с поверхностью активных углей. Адсорбция КЛ из водных растворов на углеродных сорбентах определяется тремя типами адсорбционного взаимодействия, а именно: неспецифического - при объемном заполнении супермикропор, специфического - с КФГ на поверхности мезопор и гидрофобного взаимодействия. Эти взаимодействия классифицированы как первичные (адсорбция в микропорах и на КФГ) и вторичные (адсорбция с образованием упорядоченных поверхностных структур КЛ).
Выявлено, что адсорбция КЛ активными углями (АУ) из водных растворов в присутствии (NH.02SO4 имеет конкурентный характер.
Определены методы, интенсифицирующие адсорбцию КЛ на активных углях. Впервые доказано, что при нагревании АУ с адсорбированным капролактамом совместно с десорбцией КЛ на углеродной поверхности происходит образование поверхностной полимерной структуры. Проведенное исследование адсорбции КЛ из водных растворов на угле, модифицированном КЛ, и на капроновом волокне показало, что полимерные структуры на поверхности угля и в капроновом волокне не адсорбируют КЛ.
4 Установлено, что карбонизация АУ после адсорбции КЛ приводит к изменению пористой структуры активных углей, уменьшая объем микропор и увеличивая удельную поверхность и объем мезопор, т. е. адсорбция КЛ может быть использована для регулирования структуры углеродных адсорбентов.
Показано, что полученные при карбонизации новые углеродные адсорбенты превосходят исходные АУ по способности к извлечению КЛ из водных растворов.
Практическая значимость. Результаты проведенного исследования могут быть использованы для разработки сорбционной технологии извлечения КЛ из сточных вод. 11а защиту выносятся: зависимость адсорбции канролактама из водных растворов от структуры и химического состояния поверхности адсорбентов;
механизм адсорбционного изаимодействия КЛ с поверхностью углеродных адсорбенти;
вынод о возможности регенерации углеродных адсорбентов после адсорбции канролактама из водных растворов путем карбонизации.
Апробация работы. Результаты работы докладывались на V111 Всероссийской конференции "Физико-химические основы и практическое применение ионообменных процессов" (Воронеж, 1996), на 3-ей Международной научно-практической конференции "Спбрссурс-3-97" (Красноярск, 1997), на 3-ем Международном Конгрессе "Вода: экология и технология" ("Экватск-98") (Москва, 1998).
Публикации. По результатам диссертации опубликовано 8 научных работ. Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, шести глав (включая обзор литературы), заключения, вьшодов, списка литературы, приложений. Работа изложена на 157 страницах машинописного текста, содержит 56 рисунков, 11 таблиц и списка литературы, включающего 118 наименований.