Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Проблема трансмутации отходов 15
1.1. Состав отработанного топлива из реакторов деления 15
1.2. Классификация радиологической опасности 18
1.2.1. Токсичность 20
1.2.2. Риск 26
1.2.3. Концепция радиоактивного бремени (burden index) 29
1.3. Выгоды от искусственной трансмутации 31
1.3.1. Трансмутация для облегчения глубокого подземного захоронения
1.3.2. Трансмутация для снижения риска несанкционированного распространения ядерных материалов
1.3.3. Трансмутация для подхода к гармоничной ядерной энергетической системе
1.4. Заключение к Главе 1 49
ГЛАВА 2. Характеристики эффектив ности трапемутации радиоактивных отходов
2.1. Достижение равновесного состояния 51
2.1.1. Моноизотопная трансмутация 52
2.1.2. Трансмутация изотопной смеси 55
2.1.3. Характеристики трансмутации продуктов деления в ядерныхреакторах
2.2. Обращение с равновесной массой 59
2.2,1. Тепловая мощность, связанная с трансмутацией 59
2.2.1.1. Коэффициент использования ядерной энергии деления 59
2.2.1.2. Мощность, ассоциированная с трансмутацией Cm
2.2.2. Потери в трансмутациопиом цикле
2.2.2.1. Отношение потерь к подпитке
2.2.2.2. Анализ возможности трансмутации ' 7Cs
2.3. Заключение к Главе 2
ГЛАВА 3. Нейтронные источники для трансмутации отходов
3.1. Нейтронный источник в ядерной энергетической системе
3.1.1. Определение нейтронного источника 69
3.1.2. Конфигурация ядерной энергетической системы с внешним нейтронным источником
3.1.3. Энергия, сопровождающая производство одного избыточного нейтрона
3.1.4. Нейтронные требования для трансмутации продуктов деления 75
3.2. Производство нейтронного избытка 81
3.2.1. Потенциал технологии деления 81
3.2.2. Потенциал ADS 83
3.2.2.1. Источник нейтронов, основанный на реакциях глубокого расщепления
3.2.2.2. Источник нейтронов на основе реакции дейтронного стрипинга
3.2.3. Потенциал технологии синтеза 95
3.2.3.1 Реакция D-T синтеза 96
3.2.3.2. Реакция D-D синтеза 101
3.2.4. Мюонно-каталитический синтез 105
3.3. Влияние нейтронного источника на конфигурацию системы 107
3.4. Заключение к Главе 3 111
ГЛАВА 4. Особенности трансмутации в нейтронных источниках на основе синтеза
4.1. Роль 14 МэВ-ных нейтронов 115
4.2. Особенности трансмутации продуктов деления в D-T нейтронном источнике синтеза с параметрами ITER 119
4.2.1. Концепция бланкета-замедлитсля 121
4.2.2. Изотопная трансмутация (выжигание 2г) 124
4.2.2.1. Особенности трансмутации 93Zr 125
4.2.2.2. Трансмутация 93Zr в бланкете-замедлителе 127
4.2.3. Элементная трансмутация (выжигание цезия) 132
4.2.3.1. Особенности трансмутации цезия 132
4.2.3.2. Бланкет FNS для трансмутации Cs 133
4.3. Трансмутация продуктов деления в FNS с повышенной нагрузкой на первую стенку
4.3.1. Идентификация структуры блаякета 140
4.3.2. Характеристики трансмутации 144
4.4. Заключение к Главе 4 ' 146
ГЛАВА 5. Особенности трансмутации нуклидов в ADS
5.1. Особенности расчетов накопления SP
5.2. Выявление наиболее токсичных изотопов
5.2.1. Значение ALI для редкоземельных изотопов
5.2.2. Выход токсичности в отдельном протон-ядерном взаимодействии
5.2.3. Генерация токсичности в больших каналах
5.3. Накопление альфа-активности РЗЭ и полония
5.4. Вариации параметров пучка для уменьшения накопления альф активных РЗЭ в РЬ и Pb-Bi мишенях
5.5. Концепция гетерогенной нейтронпо-образуїощей мишени, ориентированной на трансмутацию Sn
5.6. Концепция Cm-Bi активной зоны
5.7. Заключение к Главе 5
ГЛАВА 6. Радиологическая цена трансмутации
Заключение
Литература
- Классификация радиологической опасности
- Характеристики трансмутации продуктов деления в ядерныхреакторах
- Конфигурация ядерной энергетической системы с внешним нейтронным источником
- Особенности трансмутации продуктов деления в D-T нейтронном источнике синтеза с параметрами ITER
Введение к работе
Научный и технологический потенциал, а также значительный опыт, накопленный в области технологии ядерного деления, выдвинул ядерные реакторы в ряд конкурентоспособных источников энергии и позволяет рассматривать их в качестве таковых в долгосрочной перспективе. В настоящее время принято считать, и это является официальной политикой МАГАТЭ, что наиболее полно потенциал ядерной технологии может быть раскрыт при широкомасштабном её вовлечении в электропроизводство (50% против 18% в настоящее время). При таком сценарии развития проблема обращения с долгоживущими радиоактивными отходами, которая уже сейчас является аргументом противников ядерной энергетики, будет являться основным сдерживающим фактором.
Трансмутация долгоживущих ядер из отработанного реакторного топлива в стабильные или короткоживущие нуклиды рассматривается в качестве альтернативы захоронению отходов в глубоких пластах геологических формаций, что может позволить существенно снизить бремя, накладываемое ядерной энергетикой на окружающую среду.
Среди долгоживущих радиоактивных отходов наиболее проблематичными, с точки зрения осуществимости трансмутации, являются продукты деления. В отличие от тяжелых трансурановых элементов, которые способны к делению с выходом энергии и дополнительных нейтронов, радиоактивные продукты деления могут быть подвержены трансмутации в основном за счет реакций нейтронного захвата, Это требует наличия значительного нейтронного избытка в системе ядерной энергетики и, кроме того, реализации на его основе специфических нейтронных полей. Следует отметить, что в течение последнего десятилетия был предпринят ряд системных исследований по трансмутации продуктов деления в перспективных быстрых ядерных реакторах и в ЭЯУ с делящимся бланкетом. В результате этих работ был сделан вывод о том, что несмотря на нейтронный избыток, достижимый в вышеуказанных установках, качество нейтронных полей (спектр/поток) оказывается недостаточным для трансмутации даже приоритетных кандидатов: 99Тс, п I и ' 5Cs, определяющих основной выход радиоактивности из подземных хранилищ. Подобный вывод, сформулированный на уровне Атомной Энергетической Комиссии Европейской Организации по Сотрудничеству и Развитию (Atomic Energy Commission, Organization for European Cooperation and Development), не является фактором, стимулирующим широкомасштабное развитие мировой ядерной энергетики.
В связи с вышесказанным, трансмутация долгоживуших продуктов деления (ПД), так же как минорных актинидов (МА), остаётся актуальной проблемой, поиску решения которой и посвящена данная диссертационная работа. Целью работы является концептуальная проработка методологии создания нейтронных полей, позволяющих добиться эффективной трансмутации продуктов деления (ПД). В качестве основных элементов развиваемого подхода рассматриваются нейтронные источники, не основанные на реакциях деления. К таковым относятся источники на основе ускорителей и реакций синтеза (по принятой международной терминологии, в дальнейшем называемые соответственно ADS (Accelerator Driven System) и FNS (Fusion Neutron Source)). Научная новизна работы состоит в том, что:
Сформулирована система критериев эффективности трансмутационного цикла.
Разработан подход для оценки эффективности различных источников нейтронов, основанных на реакциях:
деления (ядерные реакторы);
глубокого расщепления (электроядерпые установки);
синтеза (термоядерные и мезокаталитические источники);
cpbiBa(stripping) (D-Li источник и D-D накопительное кольцо)
для трансмутационного цикла по обезвреживанию основных долгоживуших продуктов деления.
Выявлен потенциал реакции (ОТ)-синтеза по быстрой и эффективной трансмутации долгоживуших продуктов деления.
Сформулированы условия для эффективного перехода к (БО)-синтезу, как к источнику нейтронов для трансмутации основных долгоживуших продуктов деления.
Впервые обнаружено и изучено накопление а-активных редкоземельных элементов (Gd, Sm, Dy) - продуктов глубокого расщепления (по международной терминологии -Spallation Products (SP)) для различных материалов мишеней, различных типов бомбардирующих ускоренных частиц и их энергий.
Сформулированы условия эффективной трансмутации долгоживущего Sn и кюриевой фракции МА в мишени специализированной ADS.
Разработан подход к оценке радиологической опасности и на этой основе выполнено сопоставление ADS и нейтронных источников на основе реакции синтеза.
Практическая значимость диссертационной работы определяется тем, что: 1. Получена оценка накопления а-активных редкоземельных элементов (Gd, Sm, Dy) -продуктов глубокого расщепления, определяющих долгоживущую активность, для
различных материалов мишеней, различных типов бомбардирующих ускоренных частиц и их энергий.
Сформулированы рекомендации по выбору материалов мишеней и типов пучков заряженных частиц высоких энергий для снижения радиологической опасности в ADS, ориентированных на быструю трансмутацию долгоживущих продуктов деления.
Выполнена концептуальная проработка гетерогенной мишени ADS для быстрой трансмутации Sn и жидкотопливного мишенного комплекса для снижения кюриевой фракции МА.
Выполнены оценки влияния состава материалов FNS (первой стенки, трансмутациопной зоны в составе бланкета и радиационной защиты) на радиологическую опасность и выработаны рекомендации по дизайну FNS-транемьютеров, основанных на реакциях (DT)- и (DD)- синтеза.
На защиту выносится:
Методика оценки эффективности различных источников нейтронов;
Система критериев эффективности трапемутациоиного процесса;
Концептуальный подход к дизайну FNS-трансмьютеров;
Формулировка условий для эффективного перехода к (DD)- синтезу;
Оценка накопления долгоживущих а-активных редкоземельных элементов (Gd, Sm, Dy) - продуктов глубокого расщепления для различных материалов мишеней, различных типов бомбардирующих ускоренных частиц и их энергий;
Концепции гетерогенной мишени ADS для быстрой трансмутации Sn и жидкотопливного мишенного комплекса ADS для сжигания кюриевой фракции МА.
Подход к сравнительной оценке радиологической опасности ADS и FNS, ориентированных на трансмутацию продуктов деления.
Ниже приводится краткая характеристика структуры работы.
В Главе 1. «Проблема трансмутации отходов» дается обзор современного состояния исследований в области трансмутации радиоактивных нуклидов из состава отработанного ядерного топлива и особо подчеркивается проблема долгоживущих продуктов деления (нуклиды с периодом полураспада более 100 лет: 79Se, 93Zr, 99Тс, 107Pd, 126Sn, п\ 135Cs), трансмутация которых в рамках технологии ядерного деления не представляется эффективной. На основании этого, поиск методов их эффективной трансмутации формулируется в виде актуальной темы, раскрытшо которой посвящена данная диссертация.
В Главе 2. «Характеристики эффективности трансмутации радиоактивных отходов» сформулирована цель трансмутации отходов и критерии оценки её эффективности. В силу
природы радиоактивности, временная зависимость накопления радиоактивного нуклида неизбежно выходит на насыщение, характеризуемое равновесием между его производством и уничтожением в результате радиоактивного распада (естественная трансмутация). Искусственная трансмутация, вызываемая реакциями, отличными от естественного распада, меняет выход на равновесие. Соответсвенно её применение имеет смысл только в том случае, если её эффект на выход в равновесное состояние выглядит значительно предпочтительнее естественного.
В данной главе вводится система критериев эффективной трансмутации:
равновесная масса;
время достижения равновесия;
фактор использования ядерной энергии (представляющий собой отношение суммарной мощности ядерных реакторов, ориентированных только на энергопроизводство, к полной мощности вырабатываемой в системе, включая мощность трансмютеров);
фактор учета потерь в трансмутационном цикле.
Дана иллюстрация применения перечисленных критериев к анализу методов обращения с некоторыми видами радиоактивных отходов. В результате предлагается перечень радиоактивных нуклидов, требующих искусственной трансмутации. К ним относятся упомянутые выше долгоживущие продукты деления (период полураспада больше 100 лет: 79Se, 93Zr, 99Тс, 107Pd, 126Sn, и% ,33Cs), а также короткоживущий изотоп 244Ст, для которого в настоящее время не существует единой общепринятой технологии обращения.
Классификация радиологической опасности
Радионуклиды, составляющих отработанное топливо характеризуются их выходом (в единицах массы) и их периодом полураспада (или постоянной радиоактивного распада), который является неотъемлемым ядерным свойством каждого радионуклида. Обе характеристики приведены в Таблице 1.1. Их произведение (количества в атомах и постоянной радиоактивного распада) дает активность выражаемую в Bq или Сі, часто используемую в качестве меры радиоактивности. При оценке радиологической опасности (см., схематическую диаграмму на Рис. 1,2) важны также другие характеристики: энергия, тип распада и характеристики удержания, которые в комбинации дают некоторую меру передачи энергии распада окружающему веществу. В совокупности с активностью последние характеристики приводят к концепции биологической опасности (единицы дозы или некоторая производная единиц дозы). В зависимости от конкретного способа удержания, опасность может выражаться либо в терминах токсичности (акцент на удержание в человеческом теле) либо в терминах риска (акцент на удержание в хранилище). Данный раздел посвящен анализу упомянутых выше двух концепций опасности и соответствующей классификации нуклидов.
Где Nj - количество /-го радиоактивного изотопа, Xi - постоянная радиоактивного распада, G - предельно-допустимая норма. Последняя зависит от типа потребления: через питьевую воду или вдыхаемый воздух, приводя таким образом к двум видам токсичности, В международной терминологии им соответствуют термины поглощенная токсичпочть (ingestion toxicity) и ингаляционная токсичность (inhalation toxicity).
В ранних работах по анализу токсичности предельно допустимая норма выражалась в единицах предельно-допустимой концентрации (ПДК) радиоактивности (Сі/м -ЩО или Сі/м -воздух) настолько широко, что они были включены в специальную библиотеку, входящую в программный комплекс ORIGEN [6]. Они дают ясный и однозначный образ токсичности. Например, при использовании ПДК для питьевой воды токсичность представляется в виде объема воды (м3), требуемого для разбавления единицы активности г-го радиоактивного нуклида до безопасного для человека уровня. Иллюстрация такой токсичности, полученной с помощью программного комплекса ORIGEN для некоторых выбранных продуктов деления, приведена на Рис, 1,3.
Недавно, с установлением новых стандартов по защите от излучения, еще две характеристики предельно-допустимой нормы вошли в использование. Одна из них основана на концепции дозовых коэффициентов (DC) и представляет собой эффективную поглощенную дозу, получаемую вследствие потребления единицы массы радиоактивного вещества (Sv/g). Данное количество материала в единицах массы, нормализованное на величину обратную DC дает токсичность, выраженную в Sv. Другая базируется на концепции ALI (Annual Limit of Intake - годовой предел потребления), что есть наименьшая величина потребления радиоактивного вещества (Бк) человеком в год, которая не приводит к превышению предела поглощенной дозы. Если взять количество радиоактивности в Бк и использовать ALI в качестве предельно-допустимой нормы, то получаемая токсичность выражается просто в единицах ALL Дозовые коэффициенты могут быть найдены в публикациях Международной Комиссии по Защите от Ионизирующих Излучений [9], а единицы ALI в The Code of Federal Regulations [10]. Обе концепции, DC и ALI, имеют в основе предел по поглощенной эквивалентной дозе. По определению это есть максимальная доза, полученная индивидуумом либо некоторыми его органами в течение некоторого периода времени после потребления (обычно это 50 лет для взрослого человека). Принятые в настоящее время пределы соответствуют 5 rem (0.05 Sv) для индивидуума и 50 rem (0.5 Sv) для отдельных органов. В работе [11] было довольно оптимистично указано, что несмотря на некоторую свободу в выборе единиц токсичности «различие среди этих единиц является допустимым». Однако кривые токсичностей, выраженных в различных единицах и приведенные на Рие.1.4 - Рис.1.б свидетельствуют об обратном (данные взяты из работ [11] и [12]). Классификация долгоживущих продуктов деления по степени их токсичности сильно зависит от предельно-допустимой нормы. Особенно это заметно при сравнении токсичностей 2Э1 и 99Тс. При одинаковых условиях их наработки (33 ГВт д/т ТМ выгорание топлива в типичном PWR) и способе потребления (через питьевую воду) I более токсичен нежели 99Тс (Рис.1.3). Однако при выборе единиц ALI, как следует из Рис.1.5 ситуация меняется па противоположную.
Даже в рамках одной и той же концепции токсичности (например основанной на ALI) оценки могут быть разными, о чем свидетельствует сравнение данных, приведенных на Рис.1.3 и Рис.1.5. Их существенное различие нельзя объяснить разницей начальных условий (различные типы реакторов и, соответственно, выходы). Причина скорее лежит в выборе единиц ALI, принятых для оценки токсичности. Следует обратить внимание, что величины ALI определены не только для различных типов потребления (через воздух и питьевую воду), но и для различных периодов полувыведения из организма (день, неделя, год) различных химических соединений выбранных нуклидов. Кроме того, как указано выше, ALI могут быть по-разному нормализованы (данные для индивидуума или для критических органов). В этой связи уместно рассмотреть токсичность 93Zr, минимальной среди долгоживущих продуктов деления, приведенных на Рис.1.3. Сравнение токсичностей 1291 и Zr представлено на Рис.1,6, Оценки были получены при одинаковых начальных условиях (ежегодная выгрузка из PWR с UOX топливом, облученным до выгорания 33 ГВт д/т ТМ , смоделированная по программе ORIGEN), но различных единицах ALL Например, поглощенная токсичночтъ для I, оцененная по критическому органу (щитовидная железа), превышает соответствующую оценку токсичности при выборе ALI для индивидуума в три раза (Рис. 1.6а). В случае Zr, для одного и того же критического органа (кости), оценки поглощенной токсичночти и ингаляционной токсичночти отличается более чем на два порядка. Для определенности, по-видимому, следует выбирать минимальную предельно-допустимую норму, что приводит к максимальной токсичности.
Характеристики трансмутации продуктов деления в ядерныхреакторах
В ранних исследованиях по трансмутации продуктов деления основное внимание уделялось изучению нейтронио-физических свойств различных трансмютеров. Было предложено настолько много различных концепций по трансмутации, что не представляется возможным собрать полный список ссылок на соответствующие публикации. По-видимому, в рамках данной диссертации, необходимо отметить некоторые из них, наиболее четко подчеркивающие особенности трансмутации в различных установках: в реакторах деления [62,63], в электро-ядерных установках [64], в реакторах синтеза [65] и мюонно-каталитического синтеза [66]. Все множество предложенных концепций ориентировано на интенсификацию скорости искусственной трансмутации относительно скорости естественного распада. В этих исследованиях, за редким исключением, рассматривалось предварительное изотопное разделение нуклидов, подлежащих трансмутации. Эти две, отмеченные выше, особенности послужили основой для широкого использования концепции эффективного периода полураспада, являющейся логическим продолжением концепции естественного полураспада. Математически это может быть выражено следующим образом: где в знаменателе указана скорость истощения исходного нуклида вследствие как радиоактивного распада, так и в результате искусственной трансмутации. Т.к. в определения периода полураспада и эффективного периода полураспада заложена одна и та же логика, то эффективный период полураспада может быть истолкован как время, за которое половина нуклидов, изначально загруженных в транемютер, подвергнется трансмутации. Данный подход не может быть прямо использован для анализа эффективности элементной трансмутации, в которой часто имеет место подпитка целевых нуклидов за счет нейтронных захватов в других изотопах одного и того же с целевым нуклидом элемента. Один из пионеров элементной трансмутации радионуклидов Т, Периш отмечал это в своих работах более 20-ти лет назад [65]. Насколько бы ни была популярна концепция эффективного периода полураспада, стоит отмстить, что она имеет ограниченную область применения.
Важно подчеркнуть, что проблемы и характеристики трансмутации продуктов деления были известны широкому кругу специалистов в области ядерных реакторов задолго до появления проблемы радиоактивньк отходов. Хорошо известно влияние продукта деления Хе (7//2=9.2 ч), обладающего большим сечением поглощения, на характеристики работы тепловых реакторов и его равновесная концентрация и время выхода на равновесие тщательно изучаются специалистами по реакторной кинетике. Ключевые долгоживущие продукты деления, важные с точки зрения проблемы радиоактивных отходов, обладают гораздо меньшими сечениями и гораздо большими периодами полураспада, что делает невозможным достижение ими равновесного состояния в том же нейтронном поле, где они образовались. Однако, если рассматривать энергию деления как долговременный источник энергии, можно заключить, что целью трансмутации долгоживущих продуктов деления является достижение равновесия. Т.е. эффективность их трансмутации должна также оцениваться в терминах равновесной массы; времени достижения равновесия.
Как обсуждалось в предыдущей главе, трансмутация продуктов деления может осуществляться как при условии их изотопного разделения, так и в элементной форме. В связи с этим уместно рассмотреть несколько опций по достижению равновесия, как это делается ниже на основе материалов, представленных в работе [67].
Основные характеристики трансмутации могут быть получены путем решения дифференциального уравнения, приблизительно моделирующего временную зависимость количества продукта деления в ядерной энергетической системе - = 7(-(Л + 09 ),М,, {22) где, для определенности, принята нормализация на 1 ГВт г энергии реактора: Yj — выгрузка продукта деления из реактора (кг/ГВт г); МІ — масса /-го типа нуклида, сопровождающего выработку 1 ГВт ядерной мощности; (Л+егр),. - скорость уничтожения вследствие как естественного распада, так и искусственной трансмутации (1/г). Общее решение записывается в виде: М,(0 - М 0)е-( - "НА+ + 5 [і _е-«- а№+ н j (2-3) (Л + стр), где t0 — соответствует некоторым граничным условиям. С учетом этого, уравнение может быть представлено в следующем виде: м, (/) = м? + [м, (t0) - м? ]е-( - )/г , (2 4) где первое слагаемое в правой части уравнения представляет собой равновесную массу Y. (2.4 а) М ч -1 (Л + оїр), а комплекс г, =1/(Л + ст? ), 14Ь есть среднее время жизни /-го типа нуклида в трансмьютере.
Хотя время достижения равновесия является математически бесконечной величиной, часто приводится его приблизительные оценки для так называемых псевдоравновесных условий. Выражения, полученные из уравнения 2,4 могут быть использованы следующим образом:
Так, если задаться величиной M,{t q)/M?q, что есть отношение принятой псевдо равиовесной массы к массе асимптотического равновесия, то время достижения псевдоравновесных условий может быть строго определено.
Две кривые, выходящие на насыщение на Рис.2.1, указывают на важность нейтронного потока (сечение трансмутации о- постоянно) в определении равновесия. Как равновесная масса, так и время достижения равновесия снижаются с увеличением потока. В вышеприведенном подходе рассматривается ситуация, когда трансмутация начинается одновременно с производством ядерной энергии. Этот математически простой пример полезен для качественного анализа характеристик трансмутации. Интересно отметить влияние начального количества нуклида М$ц) , имеющегося к моменту начала трансмутации, на характер выхода к равновесию, что иллюстрируется на Рис.2.2, Несмотря на то, что среднее время жизни ц целевого нуклида в трансмьютере и скорость образования Yt нуклида в реакторе деления однозначно определяют равновесное количество, может быть восходящий (M,(fe) М 4) и нисходящий (М,(/п) М ) подход к равновесному состоянию.
Это особенно важно для определения начального момента трансмутации с внешним нейтронным источником. Оба случая представляют собой дисбаланс между возможностями трансмготера и требованиями к ядерной энергетической системе. Оптимальным является случай М 0) = МЧ, когда технология трансмутации способна сохранять постоянным равновесное количество нуклида непосредственно сразу после начала трансмутации. Это позволяет дать другое трактование т; как времени, необходимого для накопления равновесного количества нуклида в системе ядерной энергетики, предусматривающей наличие внешнего нейтронного источника:
Конфигурация ядерной энергетической системы с внешним нейтронным источником
Концепция, нейтронного избытка, достижимого в реакторах деления, уже рассматривалась в предшествующих главах. Нейтронный избыток определялся как количество нейтронов, остающееся после неизбежного нейтронного потребления в ходе работы ядерного реактора и обычно нормировался на одно деление. Отмечалось также, что нейтронный избыток в быстрых реакторах превышает нейтронные требования на воспроизводство топлива и может использоваться для трансмутации продуктов деления из отработанного топлива, но при условии предварительного разделения изотопов. Исключение дорогой и потенциально опасной операции по разделению явилось стимулом в поиске нейтронных источников вне технологии деления, что вызвало дальнейшее расширение и обобщение концепции нейтронного избытка. На Рис.3.1 показана триада ядерных технологий и отмечены области, наиболее важные для развития методологии производства нейтронного избытка, первоначально разработанные автором диссертации в работе [78].
Определение нейтронного источника
Генерация нейтронов, безотносительно типа исходной реакции, неизбежно сопровождается производством энергии. Если доминирующим энерго-производителем в системе является реактор деления, то желательно минимизировать любую энергию, связанную с генерацией нейтронов вне реактора, независимо от возможности достижения положительного энергетического баланса в этом внешнем (по отношению к реактору) нейтронном источнике (в дальнейшем NS от английского Neutron Source). Это - ключевой вопрос методологии, приводимой в данной главе. Энергия, к примеру, может потребляться для питания ускорителя (ADS) или выделяться в виде кинетической энергии, как в нейтронном источнике па основе синтеза (FNS), но, в любом случае, это ляжет дополнительным бременем на систему в виде создания необходимых условий теплосъема. Для понимания сути производства нейтронного избытка следует рассматривать отдельные ассоциированные ядерные процессы, нежели в целом нейтронно-производящие установки. С этой точки зрения, нейтронный источник может быть определен как комбинация двух типов процессов, представленных на Рис.3.2. Первый тип - это реакции деления, связанные с нейтронным источником (например, для подпитки ускорителя или удержания плазмы). Второй тип включает все возможные нейтронно-образующие реакции, отличающиеся от обычного деления (как реакции глубокого расщепления, синтеза, стрипинга, и т.д.). Нейтронный источник основанный на реакциях, отличных от деления, в дальнейшем определяется как внешний нейтронный источник. Согласно этой терминологии под внешними источниками следует понимать ADS, гибридный термоядерный реактор, мезокаталитический гибридный реактор и т.д. (см. Рис.3.1)
Нейтроны, производимые во внешнем нейтронном источнике, первоначально должны покрыть необходимые нейтронные затраты непосредственно внутри источника, на воспроизводство топлива и траншутации радиоактивных отходов, если таковые имеются. Таким образом, термин «нейтронный избыток» может интерпретироваться как производство «чистых нейтронов», свободных от бремени радиоактивных отходов, которые и будут использоваться для покрытия нейтронных требований на трансмутацию, предъявляемых со стороны ядерных реакторов, ориентированных исключительно на энергопроизводство. Предполагается, что выделение энергии в реакциях, отличных от деления (например, ионизационные потери, инициированные ускоренным протоном в мишени ADS или нагрев а - частицами плазмы FNS) также используется для поддержания функционирования нейтронного источника, наряду с приданными реакциями деления. В дальнейшем последние называются ассоциированными реакциями деления.
Конфигурация ядерной энергетической системы с внешним нейтронным источником
Предметом данного раздела является нейтронный и энергетический баланс в ядерной энергетической системе с вовлеченным внешним источником нейтронов. Для этого случая очень важно рассмотреть конфигурацию системы, которая определяется как отношение энергии, связанной с нейтронным источником к полной энергии, поставляемой внешнему потребителю из системы: Ef + E (3.1) punt здесь Ej- энергия деления, выдаваемая из системы, либо ассоциированная с NS, - энергия, выделяемая в NS, отличная от энергии деления. Конфигурация системы следующим образом определяет вводимый здесь фактор использования энергии деления (от английского Energy Utilization Factor - EUF): где Eth = Ef+(Ef + ENS) полная тепловая мощность, генерируемая в ядерной энергетической системе.
Иногда полезно оценить эффективность производства электроэнергии системой с вовлеченным нейтронным источником. Для этого привлекаются соответствующие термодинамические эффективности и EUF мог бы быть записан следующим образом: ЕЩ - Ef+Ef + E (33) здесь и далее для простоты верхний символ "NS", относящийся к нейтронному источнику опущен. Так, Ес- электрическая энергия, потребляемая в NS, r}lh_NS- термодинамическая эффективность в NS, т} ,т}л - термодинамические эффективности реакторов, соответственно ориентированных на внешнего потребителя и связанных с NS,
Если генерация нейтронов в NS - эндотермический процесс (процесс глубокого расщепления в мишени ADS, не содержащей делящийся материал; процесс синтеза с отрицательным энергетическим балансом и т.д.), энергобаланс в NS достигается при следующем условии: EF Ej + n E (3.4) и уравнение (3.3) можно записать как; EUF«=TT5 W здесь для простоты термодинамическая эффективность принята одинаковой для всех энергопроизводящих составляющих системы.
Особенности трансмутации продуктов деления в D-T нейтронном источнике синтеза с параметрами ITER
Особенности трансмутации в нейтронных источниках на основе синтеза Преимущества FNS в производстве избыточных нейтронов, отмеченные в предыдущей Главе, являются необходимым, но еще не достаточным условием для гарантии эффективной трансмутации. Создание в FNS соответствующих потоков и спектров есть основной предмет данной Главы.
Большое внимание уделяется D плазме с параметрами характерными для проекта ITER [110], как наиболее технологически продвинутой опции для демонстрации термоядерного синтеза. Как ранее отмечалось, в силу большей энергии, 14 МэВ-ные нейтроны, возникающие в D плазме, отличаются по качеству от нейтронов деления. Детальный анализ роли 14 МэВ-пых нейтронов составляет предмет первого параграфа данной Главы. После этого основное внимание уделяется трансмутации долгоживущих продуктов деления в сильно замедляющих бланкетах, далее именуемые бланкетами-замедлителями. Фактически каждый нуклид требует отдельного рассмотрения, т.к. тип отобранного долгоживущего продукта деления и трансмутационной опции очень сильно влияют на выбор нейтронного спектра и потока, Нейтронно-физическая специфика FNS в данной Главе демонстрируется па примере изотопной трансмутации Zr и элементной трансмутацию цезия. Следует отметить, что диссертапт не претендует на приоритет в применении нейтронов синтеза для трансмутации продуктов деления. Анализ выгорания некоторых из них приводился в работе [65] для нейтронных полей, создаваемых током 14 МэВ-ных нейтронов через первую стенку, равному 10 МВт/м2. Однако это значение на порядок превышает соответствующую величину, представленную в проекте ITER и приводит к серьезной проблеме радиационных повреждений. В дополнение к этому, исследования, приведенные в работе [65], касались только анализа выгорания с использованием имеющихся спектров и не учитывали эффект загрузки продуктов деления на формирование спектра. Также не учитывался бридинг трития, что обязательно должно сказаться на нейтронном балансе. Напротив, в данной диссертационной работе этим эффектам уделялось пристальное внимание.
Глава заканчивается обсуждением особенностей трансмутации в нейтронных полях перспективных FNS с повышенной нагрузкой на первую стенку NWL=I0 МВт/м2 (NWL - от английского Neutron Wall Load, МВт/м ) как для D, так и для D-D синтеза. При этом для иллюстрации рассматривается трансмутация Sn. Все расчеты, приведенные в этой Главе, были сделаны с помощью программного комплекса MCNP [96] с использованием файлов данных ACER из библиотеки JENDL3.2 [97].
Роль 14 МэВ-ных нейтронов
Как было подчеркнуто в предыдущей главе, нейтронное размножение - обязательный элемент D нейтронного источника ввиду того, что TBR (TBR - от английского Tritium Breeding Ratio) должно превышать единицу. В основном размножение происходит за счет (п,2п) реакций. Для большинства нуклидов порог (п,2п) реакции составляет около 8 МэВ, что дает возможность рассматривать ее также для целей трансмутации. При этом трансмутация может происходить не с потреблением, а с производством дополнительных нейтронов. В Таблице 4.1 приведены основные характеристики (п,2п) трансмутации и трансмутации нейтронным захватом для 10-ти нуклидов продуктов деления. Можно видеть, что (п,2п) трансмутация сомнительна для 107Pd, 93Zr, 79Se, I51Sm, т.к. заканчивающий цепочку превращений изотоп, принадлежит тому же элементу. Излишне говорить о Тс, который трансмутируется в еще более долгоживущий изотоп Тс. Среди приведенных нуклидов, только три, а именно Sr, Cs и Sn, имеют сечение (п,2п) реакции, которое почти на порядок превышает сечение захвата при реакторных энергиях. Именно этот факт стимулировал исследования по их трансмутации в работах [108], [66] и [111], соответственно.
На Рис.4.1 показаны основные нейтронно- физические характеристики зон, из 90Sr, Cs и Sn, облучаемых 14 МэВ-ными нейтронами, в зависимости от толщины, Расчеты проводились в сферической геометрии с центральным точечным источником 14 МэВ-ных нейтронов. Полная утечка на Рис,4.1 означает количество нейтронов, вылетающих из зоны, содержащей продукты деления. В рамках методологии, разработанной в Главе 3, она определена как нейтронная выработка. Величина достижимой нейтронной выработки в зонах с отобранными продуктами деления и свинца (см. Рис.3.14) весьма схожа. Можно сказать, что 90Sr, 137Cs и l26Sn подходят для роли нейтронного размножителя из-за их небольшого сечения нейтронного захвата. Что касается сечения (п,2п), то при 14 МэВ оно не сильно меняется от изотопа к изотопу и приблизительно равно 1.5 барн для большинства промежуточных нуклидов (каковыми являются продукты деления). Для свинца это значение выше (около 2.5 барн). Разница в максимальной нейтронной выработке между свинцом и продуктами деления не велика: 1.8 против 1.7 нейтронов на один нейтрон источника.
Максимальная полная утечка достигается при толщине мишени приблизительно 85 см для 137Cs, 65 см для 90Sr и 35 см для ,2 Sn. Различие в этой характерной толщине определяется плотностью материалов: 1.88, 2.69 и 6.94 г/см , соответственно. При указанных толщинах, число (п,2п) реакций выходит на насыщение (около 0.8 на один нейтрон источника). При этом утечка 14 МэВ-ных нейтронов оказывается немного меньше 10 %. Дальнейшее увеличение толщины ведет к почти линейному росту количества реакций нейтронного захвата. Это отражает тот факт, что нейтронный спектр, при достаточно больших толщинах, в значительной мере определяется вторичными нейтронами, образующимися в пороговых реакциях и подвергающихся рассеиванию.
При рассмотрении (п,2п) реакций для трансмутации продуктов деления, вклад 14 МэВ-ных нейтронов в полный поток должен быть достаточно высоким. Как видно из Рис.4.1, нейтронная утечка из зоны трансмутации (она же размножитель) определяется вторичными нейтронами. То есть, (п,2п) реакция существенна только в тонком слое, смежным с первой стенкой.
