Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Механизмы повреждаемости оболочек твэлов быстрых реакторов при высоких уровнях выгорания ядерного топлива 12
1.1 Характер повреждения оболочек твэлов реактора БН-600 12
1.2 Деградация прочностных свойств и охрупчивание материала оболочек твэлов 20
1.3 Снижение коррозионной стойкости материала оболочек твэлов 24
1.4 Напряженно-деформированное состояние оболочек твэлов в сечениях максимального увеличения диаметра 26
Выводы к Главе 1 33
Глава 2 Аустенитные хромо-никелевые стали как материал оболочек твэлов быстрых реакторов с натриевым теплоносителем 34
2.1 Требования к материалу оболочек твэлов быстрых реакторов 34
2.2 Анализ зарубежных программ по разработке материалов для оболочек твэлов быстрых реакторов 40
2.2.1 США 40
2.2.2 Япония 47
2.2.3 Европа 50
2.3 Фазовый состав сталей аустенитного класса в исходном состоянии и после термических выдержек 54
2.4 Фазовый состав сталей аустенитного класса после нейтронного облучения 56
Выводы к Главе 2 61
Глава 3 Микроструктура и распухание аустенитных нержавеющих сталей, облученных в качестве оболочек твэлов реактора БН-600 62
3.1 Материалы и методики эксперимента 62
3.1.1 Конструкция твэлаи ТВС реактора БН-600 62
3.1.2 Характеристика материала оболочек твэлов 63
3.2 Условия эксплуатации твэлов 69
3.3 Методики исследования 72
3.3.1 Измерение диаметра твэлов 72
3.3.2 Гидростатическое взвешивание 73
3.3.3 Электронно-микроскопические исследования 73
3.4 Сталь ЭИ-847 (0Х16Н15МЗБ) в аустенизированном состоянии 76
3.5 Сталь ЭИ-847 (0Х16Н15МЗБ) в холодно-деформированном состоянии 93
3.6 Сталь ЭП-172 (0Х16Н15МЗБР) в холодно-деформированном состоянии 101
3.7 Сталь ЧС-68 (06Х16Н15М2Г2ТФР) в холодно-деформированном состоянии 112
Выводы к Главе 3 123
Глава 4 Анализ эволюции микроструктуры облученных нейтронами сталей с точки зрения их сопротивления к вакансионному распуханию 125
4.1 Анализ дозно-температурных зависимостей распухания сталей ЭИ-847А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д 125
4.1.1 Сталь ЭИ-847 в аустенизированном состоянии 125
4.1.2 Сталь ЭИ-847, 20% х.д 128
4.1.3 Стали ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии... 129
4.2 Влияние содержание кремния на распухание стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии 133
4.3 Расчет фактора предпочтения для исследованных сталей на основе полученных микроструктурных данных 136
4.3.1 Сталь ЭИ-847х.д 137
4.3.2 Сталь ЭП-172 х.д 137
4.3.3 Сталь ЧС-68х.д 138
4.4 Оценка влияния различных микроструктурных составляющих на распухание аустенитных нержавеющих сталей 139
4.4.1 Фазовый состав 139
4.4.2 Дислокационная структура 144
Выводы к Главе 4 145
Заключение 147
Библиографический список 149
- Деградация прочностных свойств и охрупчивание материала оболочек твэлов
- Анализ зарубежных программ по разработке материалов для оболочек твэлов быстрых реакторов
- Конструкция твэлаи ТВС реактора БН-600
- Сталь ЭИ-847 в аустенизированном состоянии
Введение к работе
Актуальность темы. Реакторы на быстрых нейтронах являются важной составляющей атомной энергетики, и их роль в будущем будет возрастать. Высокая экономичность и конкурентоспособность быстрых реакторов может быть обеспечена лишь при достижении глубокого выгорания ядерного топлива. Опыт эксплуатации быстрых реакторов показывает, что основным препятствием в достижении высоких выгораний топлива в настоящее время является недостаточная радиационная стойкость оболочек твэлов. Как показывают послереакторные материаловедческие исследования, под действием нейтронов происходит значительная деградация физико-механических свойств материала оболочек, что, в конечном счете, приводит к разрушению твэлов. Одним из наиболее значимых факторов, способствующих преждевременному разрушению твэлов, является вакансионное распухание оболочечного материала. Открытое в 1967 году [1] явление вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталей (void swelling) до настоящего времени остается предметом интенсивного изучения. Это обусловлено теми негативными последствиями, которые оно может оказывать на работоспособность элементов активной зоны быстрых реакторов. Первым следствием образования пор является увеличение объема материала. Отсутствие насыщения распухания на приемлемом уровне и, напротив, его ускорение с ростом повреждающей дозы приводит к значительному распуханию (изменение объема 30 % и более) и, как следствие, к значительному увеличению размеров элементов активной зоны, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей. Высокая чувствительность распухания к температуре облучения и повреждающей дозе приводит к искажениям формы компонент активной зоны из-за градиентов температуры и дозы. Вторым следствием высокого распухания является практически полное охрупчивание конструкционных материалов при достижении ими определенного уровня распухания [2,3]. Для оболочек твэлов быстрых реакторов вызванное
7 распуханием увеличение диаметра сопровождается аномально высоким коррозионным повреждением оболочек со стороны топливной композиции. Долгое время считалось, что распухание конструкционных материалов - это явление, присущее лишь быстрым реакторам с высоким уровнем радиационных повреждений и температур. Вместе с тем есть данные [4,5] об образовании и росте вакансионных пор в условиях, характерных для тепловых реакторов, например, в компонентах внутрикорпусных устройств ВВЭР, изготавливаемых из аустенитных сталей, и, таким образом, становится ясно, что проблема создания материалов с высоким сопротивлением к распуханию становится как никогда актуальной.
Цель работы и задачи исследования. Целью работы являлось изучение характеристик вакансионного распухания и эволюции микроструктуры аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 при высокодозном нейтронном облучении и исследование основных механизмов повреждения оболочек твэлов реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания ядерного топлива. Для достижения цели были решены следующие задачи:
установлены основные факторы, приводящие к значительной деградации физико-механических свойств материала оболочек твэлов промышленного реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания;
определены дозно-температурные зависимости распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 применяемых в качестве материала оболочек твэлов реактора БН-600;
исследованы закономерности изменения дислокационной структуры и фазового состава облученных нейтронами сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.
Личный вклад автора. Результаты диссертации, полученные непосредственно ее автором:
проведены электронно-микроскопические исследования оболочек твэлов после облучения в реакторе БН-600;
установлены зависимости характеристик вакансионной пористости и дислокационной структуры исследованных сталей от дозы и температуры облучения, их исходной структуры и состава;
построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных сталях;
установлена взаимосвязь различных микроструктурных составляющих с характеристиками распухания исследованных сталей.
Научная новизна работы.
Впервые получены дозно-температурные зависимости параметров вакансионных пор (размер, концентрация, объемная доля) в облученных нейтронами до высоких повреждающих доз отечественных аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.
Впервые определены закономерности эволюции дислокационной структуры и построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных нейтронами сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.
Получены новые данные о характере повреждения оболочек твэлов быстрых реакторов при высоких выгораниях и установлена их взаимосвязь с вакансионным распуханием материала оболочек.
Практическая значимость. Результаты данной работы были использованы для:
повышения выгорания ядерного топлива в твэлах реактора БН-600 с 6 до 11 % т.а.;
определения и обоснования срока безопасной эксплуатации твэлов реактора БН-600;
выбора стали ЧС-68 х.д. как штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600;
оптимизации химического состава оболочечных аустенитных нержавеющих сталей с целью улучшения их радиационной стойкости.
9 На защиту выносятся.
Установленные механизмы повреждаемости оболочек твэлов реактора БН-600 из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высоких уровнях выгорания топлива.
Установленные закономерности изменения параметров вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.
Результаты исследования эволюции дислокационной структуры и фазового состава аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высокодозном нейтронном облучении.
Результаты расчета фактора предпочтения в облученных нейтронами аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены и обсуждены на Всесоюзных и Международных семинарах и конференциях:
- Всесоюзной конференции «Конструкционные материалы и технологии
изготовления элементов активной зоны реакторов на быстрых нейтронах»,
Обнинск, 1984;
International conference "Fast reactor core and fuel structural behaviour, Inverness, 1990, Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 1990;
Конференции «Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов и ТВС энергетических реакторов», Электросталь, 1994;
Четвертой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 1996;
- Втором Международном Уральском Семинаре «Радиационная физика
металлов и сплавов», Снежинск, 1997;
- Technical Committee Meeting IAEA "Influence of high dose irradiation on core
structural and fuel materials in advanced reactor", Obninsk, Russia, 1998;
10 - Twelfth International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-12), Santa Barbara, USA, 2005. По материалам диссертации опубликовано 12 печатных работ.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из Введения, четырех глав и Заключения. Работа изложена на 155 страницах, включая 95 рисунков, 28 таблиц и список литературы из 65 наименований.
В первой главе приводятся результаты послереакторных исследований оболочек твэлов реактора БН-600, облученных до максимального выгорания более 10 % т.а., включающие в себя: измерение кратковременных механических свойств, металлографические исследования коррозионного повреждения оболочек со стороны топлива, фрактографические исследования характера разрушения оболочек и электронно-микроскопические исследования аустенитных сталей, облученных до высоких повреждающих доз. Показано, что процессы, приводящие к деградации свойств оболочек твэлов, а именно, к охрупчиванию и снижению прочностных характеристик материала оболочек, коррозионному растрескиванию и появлению дополнительных напряжений в оболочках либо непосредственно связаны с распуханием оболочечных материалов, либо с процессом радиационно-индуцированной сегрегации, которая проявляется в том же температурном диапазоне и имеет те же движущие силы, что и распухание.
Во второй главе рассматриваются требования, предъявляемые к материалам для оболочек твэлов быстрых реакторов, и анализируются зарубежные программы по разработке сталей аустенитного класса, используемых в качестве материала оболочек твэлов быстрых реакторов. Анализ этих программ приводит к выводу, что возможности сталей аустенитного класса далеко не исчерпаны. Путем выбора оптимального химического состава и термомеханической обработки можно обеспечить высокие служебные характеристики сталей и, в первую очередь, приемлемые уровни распухания при дозах до 150 сна.
В третьей главе приводятся результаты исследования микроструктуры и распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, облученных в качестве материала оболочек твэлов реактора БН-600 в диапазоне выгорания топлива (6,2-Н1,6)% т.а. и повреждающих доз (35-^-87) сна. Показано, что при высоких дозах увеличение распухания облученных сталей происходит, главным образом, из-за увеличения размера пор. При нейтронном облучении сталей ЭИ-847 и ЭП-172 в них образуются те же фазовые выделения, что и при термическом старении, за исключением выделений G-фазы. Выделения G-фазы являются радиационно-индуцированными выделениями, температурный диапазон существования которых совпадает с диапазоном порообразования. В стали ЧС-68 х.д. кроме выделений G-фазы при нейтронном облучении образуется другой тип радиационно-индуцированных выделений - у'-фаза.
В четвертой главе проводится анализ дозно-температурных зависимостей распухания сталей ЭИ-847А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д., исследуется влияние содержания кремния на распухание стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии, рассчитывается фактор предпочтения для исследованных сталей и определяется влияние различных микроструктурных составляющих на величину распухания исследованных аустенитных нержавеющих сталей.
В заключение автор выражает искреннюю признательность Ю.В. Конобееву за руководство работой, обсуждение связанных с ней многочисленных вопросов, полезные советы и постоянное внимание.
Автор глубоко признателен М.И. Захаровой и В.В. Попову за критические замечания, высказанные при обсуждении диссертационной работы.
Деградация прочностных свойств и охрупчивание материала оболочек твэлов
Измерение механических свойств оболочек облученных твэлов показало, что при достижении определенного уровня распухания (10-15)% происходит полное охрупчивание материала оболочки. Разрушение материала в этих случаях носит транскристаллитныи характер с присутствием на поверхности разрушения вакансионных пор (рисунок 1.12 а,б). Для аустенитных нержавеющих сталей такая взаимосвязь между распуханием и деградацией механических свойств наблюдалась также при исследовании шестигранных чехлов ТВС и материаловедческих образцов, облученных до высоких повреждающих доз.
Явление радиационного охрупчивания (снижение общего и равномерного относительных удлинений) под действием нейтронного облучения для аустенитных сталей было обнаружено на ранней стадии исследования облученных материалов. Обычно выделяют два типа Рисунок 1.12 - Фрактограммы поверхности излома оболочки твэла ТВС
С-112 (сталь ЭП-172 х.д.) на участке -180 мм ниже центра A3 (зона транскристаллитного разрушения) радиационного охрупчивания: низкотемпературное (НТРО) и высокотемпературное (ВТРО). НТРО аустенитных сталей наиболее ярко проявляется при температурах облучения 30СК350 С и связано с образованием в структуре материала большого количества дислокационных петель и мелких фазовых выделений. Облученный материал при этом имеет высокие прочностные свойства и низкие, но не нулевые значения относительного удлинения. ВТРО аустенитных сталей наблюдается при температурах облучения 600 С, причем разрушение во всех случаях носит интеркристаллитный характер. Как было показано выше, температурный интервал охрупчивания при высоких дозах совпадает с зоной значительного увеличения диаметра оболочек твэлов, т.е. совпадает с температурным интервалом распухания. Механизм охрупчивания сталей в промежуточном температурном диапазоне до конца не совсем ясен. Было предложено несколько объяснений такого типа охрупчивания. Одним из первых был предложен механизм, согласно которому крупные поры, расположенные на достаточно малом расстоянии друг от друга, являются концентраторами напряжений и облегчают процесс разрушения материала [16]. Другие причины деградации механических свойств могут быть связаны с изменением упругих констант с увеличением распухания или с изменением энергии дефекта упаковки в результате изменения химического состава сталей под облучением [17,18]. Существуют также данные, которые позволяет предполагать, что механизм разрушения сильно распухших сталей тесно связан с радиационно-индуцированной сегрегацией (РИС) основных компонентов стали на внутренних стоках [19]. На рисунке 1.13 показаны светлопольная (а) и темнопольная (б) микрофотографии участка образца, приготовленного из оболочки твэла ТВС Б-163 (сталь ЭП-172 х.д.) на участке максимального распухания. На рисунке 1.13 б видна трещина, образовавшаяся при приготовлении электронно-микроскопического объекта. В областях, прилегающих к трещине, кроме пор, дислокаций и фазовых выделений наблюдаются плоские протяженные дефекты. На микроэлектронограммах, полученных с этого участка образца, наблюдаются экстра-рефлексы. Анализ электронограмм и соответствующих темнопольных снимков показал, что дефектами этого типа являются пластины мартенсита. Следует отметить, что подобных дефектов в неповрежденных частях образца не наблюдается, т.е. без деформации при комнатной температуре мартенситная фаза в облученной стали не образуется. Известно, что мартенсит является достаточно хрупкой фазой и, по-видимому, его образование в зоне распространения трещины и может приводить к нулевым значениям пластичности сильно распухшей стали. Образование мартенсита в материале, в свою очередь, можно связать с сегрегацией никеля на поверхности пор, с обеднением матрицы между порами по никелю и, как следствие, с более низкой устойчивостью аустенитной матрицы к мартенситному превращению [20].
Металлографические и рентгеноспектральные исследования оболочек твэлов с их внутренней стороны позволили выявить два существенно различных типа повреждений: 1) фронтальная (матричная) и межкристаллитная коррозия (МКК) с выкрашиванием зерен материала, 2) межкристаллитные трещины. Коррозионное поражение внутренней поверхности оболочек минимально в нижних частях твэлов (отдельные очаги глубиной несколько микрон) и увеличивается с ростом температуры облучения по высоте A3 до нескольких десятков микрон. На рисунке 1.14 показана зависимость глубины коррозии от температуры облучения, из которого видно, что поражение оболочек становится заметным, начиная с температуры облучения около 400 С. С ростом температуры, глубина коррозии увеличивается, но при этом для основного массива данных максимальная глубина коррозии не превышает 50 мкм. Таким образом, можно считать, что коррозия не является главным фактором, снижающим работоспособность твэлов.
Как было показано в 1.1, одной из главных причин разрушения твэлов, является образование на внутренней поверхности оболочек достаточно протяженных трещин. Поскольку характер распространения трещин является межкристаллитным, то можно предполагать, что их появление связано с изменением состояния границ зерен в результате облучения. Электронно-микроскопические исследования показали, что по границам зерен в облученных нейтронами оболочечных сталях наблюдаются свободные от пор зоны, ширина которых в зависимости от условий облучения может варьироваться в пределах от 40 до 300 нм [10]. Кроме структурных изменений в зонах, прилегающих к границам зерен, в результате РИС происходит изменение исходного химического состава стали [21]. С точки зрения коррозионной стойкости, наиболее важным является снижение содержания хрома в приграничных областях. Внешний вид поверхности трещин (рисунок 1.15), на которой отсутствуют поры, свидетельствует о том, что трещины распространяются в свободных от пор зонах, где содержание хрома меньше по сравнению с его содержанием в матрице. Другим важным обстоятельством является то, что вблизи внутренней поверхности оболочки, а также вдоль трещин и в их вершинах, присутствуют наиболее агрессивные продукты деления - цезий и теллур с отношением Cs/Te, существенно меньшим отношения их выходов при делении ядер урана. Повышение содержания Те обусловлено изменением температурных условий топливной композиции из-за увеличения зазора между распухающей оболочкой и топливной втулкой. Возникающее при этом ухудшение теплосъема приводит к увеличению температуры топлива и, как следствие, к повышенному выходу Те в зазор между топливом и оболочкой. Косвенным подтверждением этому является расширение зоны столбчатых кристаллов в двуокиси урана в сечениях твэлов с максимальным увеличением диаметра. Размер этой зоны сравним или даже превышал размер зоны столбчатых кристаллов при максимальном энерговыделении в центре активной зоны.
Анализ зарубежных программ по разработке материалов для оболочек твэлов быстрых реакторов
Оболочки твэлов первых загрузок активной зоны реактора EBR-II были изготовлены из нержавеющей стали 304L в аустенизированном состоянии. Измерения диаметра и распухания оболочек твэлов после облучения показали, что сталь 304L имеет весьма низкое сопротивление к вакансионному распуханию. Уже при флюенсе нейтронов около 7x10 н/см (доза 35 сна) распухание оболочек твэлов из стали 304L достигало 20 % (рисунок 2.1) [27]. Этот же эксперимент показал, что оболочки твэлов из стали 316 имеют значительно меньшее распухание по сравнению с оболочками из стали 304L. Холодная деформация на 20 %, использованная вместо аустенизации на конечном этапе производства оболочечных труб, позволила несколько снизить величину распухания стали 316. Тем не менее, интенсивные исследования стали 316 х.д. показали, что она не в состоянии обеспечить необходимый ресурс твэлов перспективных быстрых реакторов. По этой причине в 1974 году в США была принята национальная программа по разработке материалов для оболочек твэлов и чехлов ТВС быстрых реакторов [28].
Из этих трех классов материалов было отобрано 35 сплавов. Через год число сплавов-кандидатов было сокращено до 16, исходя из результатов дореакторных исследований и имитационных экспериментов. В 1975 году в реакторе EBR-II было начато облучение этих материалов в виде материаловедческих образцов с целью дальнейшего отбора. Послереакторные исследования, в результате которых были получены сравнительные данные по распуханию, радиационной ползучести, кратковременным механическим свойствам и др., закончилось в 1978 году выбором шести сплавов. В 1980 году шесть сплавов, отобранных для дальнейших разработок, были поделены на три группы в зависимости от сроков поставок и внедрения. Эти три группы сплавов выглядят следующим образом (таблицы 2.2 и 2.3): сталь 316 х.д. - применяемый в настоящее время материал; стали D9, НТ-9 — материалы второго поколения для ближайшего применения; сплавы D57, D21, D66, D68 - материалы третьего поколения. Таблица 2.2 - Характеристика сплавов и их потенциальное применение Наименованиесплава Класс материала Сроки применения Применение 316 х.д. Аустенитная нержавеющая сталь Настоящее время Оболочки твэлов и чехлытвс D9 Стабилизированнаятитаном аустенитнаянержавеющая сталь Второе поколение Оболочки твэлов и чехлытвс НТ-9 Высокопрочнаяферритная сталь Второе поколение Чехлы ТВС D57 Высокопрочнаяферритная сталь Третье поколение Оболочки твэлов D21 Высоконикелевый сплав Третье поколение Оболочки твэлов и чехлытвс D66 Высоконикелевый сплав Третье поколение Оболочки твэлов D68 Высоконикелевый сплав Третье поколение Оболочки твэлов Таблица 2.3 - Номинальный химический состав сплавов Наименование сплава Fe Ni Сг Другие элементы 316 х.д. Основа 12,0 17,0 Мо D9 Основа 14,5 14,5 Mo,Ti НТ-9 Основа 0,5 12,0 Мо, V, Ті D57 Основа 0,5 10,5 Mo, V, Nb D21 Основа 25,0 8,5 Мо, Ni, Al, Zr, В D66 Основа 40,0 10,5 Мо, Ni, Al, Zr, Nb D68 Основа 35,0 12,0 Ті, Al, Zr, Nb, Hf, В Запуск в 1980 году реактора FFTF позволил получить сравнительные данные о работоспособности твэлов с оболочками из аустенитных сталей 316 и D9 в х.д. состоянии.
Увеличение диаметра твэлов (рисунок 2.3) складывается как из деформации, обусловленной распуханием, так и из деформации радиационной ползучести. Сравнение увеличения диаметра твэлов с оболочками из сталей 316 и D9 также показывает значительное преимущество стали D9.
За первые 12 лет работы [30] в активной зоне реактора FFTF было облучено более 63500 твэлов с МОХ топливом (UO2 - РиСЬ). Для оболочек твэлов штатных ТВС реактора FFTF была использована сталь 316 в х.д. состоянии. Первоначальной задачей было продемонстрировать успешную работу этих ТВС при выгораниях 80 МВтхсут./кг. U (9,6 % т.а.) и выше при соответствующем нейтронном флюенсе 12x10 н/см (Е 0,1 МэВ). Реакторные испытания этих ТВС с постепенным повышением уровня выгорания показали их надежную работоспособность. В экспериментах по определению предельного ресурса ТВС этого типа было облучено 5 сборок до выгорания свыше 110 МВтхсут./кг.и (максимальное выгорание - 122 МВтхсут./кг.Ц). Испытания были прекращены из-за значительной деформации шестигранных чехлов ТВС и резкого увеличения усилий извлечения ТВС. В рамках программы по разработке материалов с более высокими эксплуатационными свойствами в реакторе FFTF была облучена серия экспериментальных ТВС. Целью облучения было достижение выгорания 120 МВтхсут./кг.и и выше при флюенсе 16x10 н/см (Е 0,1 МэВ). Результаты испытаний показали, что использование стали D9 х.д. в качестве материала оболочки твэлов позволяет уверенно достичь и превысить этот уровень выгорания. Максимально достигнутый в этих экспериментах уровень выгорания составил 188 МВтхсут./кг.и при флюенсе 27x10 н/см (Е 0,1 МэВ). Несмотря на достаточно высокие максимальные уровни выгорания, достигнутые в данных экспериментах, рабочие уровни выгорания топлива пришлось снизить, поскольку уже при флюенсе 25,2x10 н/см (Е 0,1 МэВ) наблюдались случаи хрупкого разрушения оболочек твэлов при обращении с ними в горячих камерах после облучения. Эти твэлы при такой дозе имели максимальное увеличение диаметра 11 % и выше. На основании этих результатов для стали D9 в холодно-деформированном состоянии было установлено предельное значение флюенса, равное 21x10 н/см (Е 0,1 МэВ), что обеспечивало максимальное увеличение диаметра твэлов на уровне, не превышающем 10 %.
Япония Программа разработки материалов для оболочек твэлов быстрых реакторов в Японии была начата с модернизации американской стали 316. В пределах марочного состава стали 316 было изменено содержание таких элементов как Р, В, Ті, Nb. Оптимизированный химический состав стали 316 показан в таблице 2.1, а сталь была обозначена как PNC 316. Эту сталь предполагалось использовать как материал оболочек твэлов быстрого реактора MONJU до выгорания 130 GWd/t при флюенсе 2,3х1023 н/см2 (Е 0,1 МэВ), что соответствует повреждающей дозе 115 сна. На рисунке 2.5 показано последовательное повышение сопротивления к распуханию стали 316 по мере оптимизации ее химического состава [31]. Облучение материаловедческих образцов и полномасштабных ТВС с оболочками из стали PNC 316 в реакторах JOYO и FFTF показали ее высокую работоспособность [32]. В реакторе JOYO были облучены штатные сборки с оболочками твэлов и чехлом ТВС из стали PNC 316 до максимального выгорания 84 GWd/t и дозы 50 сна.
Конструкция твэлаи ТВС реактора БН-600
В данной работе исследовались твэлы первой загрузки активной зоны реактора БН-600 (ТВС П-34, Ц-1028, Ц-1027, ЭЦ-2, Ц-11, Ц-65 и Ц-63) и твэлы первой модифицированной активной зоны (ТВС М-115, С-109, С-112 и Б-163). Конструкция тепловыделяющего элемента первого типа загрузки реактора БН-600 представляет собой оболочечную трубу из аустенитной нержавеющей стали (ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68) в аустенизированном или холодно-деформированном состояниях с наружным диаметром 6,9 мм и толщиной стенки 0,4 мм, заполненную топливными таблетками. Верхний и нижний торцевые отражатели длиной 400 мм состоят из брикетов обедненной двуокиси урана с диаметром 5,9 мм и плотностью (10,5-И0,6) г/см . Сердечник активной части длиной 750 мм состоит из втулок диоксида урана с наружным диаметром 5,9 мм и внутренним отверстием диаметром 1,7 мм. Плотность втулок изменялась в пределах (10,5- -10,6) г/см , обогащение по урану -235 составляет 21 % для ТВС зоны малого обогащения и 33 % для зоны большого обогащения. В нижней части твэла имеется компенсационный объем длиной 820 мм для сбора газообразных продуктов деления. Общая длина твэла равна 2440 мм. Герметизация твэла осуществлялась с помощью заглушек. Внутренняя среда в твэле - гелий.
Дистанционирование твэлов в ТВС осуществлялось при помощи проволоки диаметром 1,05 мм, навиваемой с шагом 100 мм на оболочки центральных твэлов, и ленты эллиптического сечения (1,3x0,6) мм для пристеночных и угловых твэлов. Пучок из 127 твэлов загружался в шестигранную трубу (чехол) с размером под ключ 96 мм и толщиной стенки 2 мм.
Для твэлов модернизированной активной зоны (ТВС М-115, С-109, С-112 и Б-163) длина активной части была увеличена до 1000 мм за счет торцевых экранов и газовой полости. Кроме этого, в связи с 3-х зонной компоновкой A3 было изменено обогащение топлива по урану-235 (17 % для твэлов ТВС М-115, 21 % для ТВС С-109 и С-112 и 26 % для ТВС Б-163).
ТВС П-34 Из-за отсутствия совершенной технологии изготовления оболочечных труб в СССР был заключен контракт на поставку труб размером (6,9x0,4) мм из стали ЭИ-847 с фирмами «Сандвик» (Швеция) и «Маннесманн» (ФРГ). Оболочки твэлов были изготовлены по ТУ 5019-74 и отличались узкими пределами по химическому составу, низким содержанием примесей и неметаллических включений, контролируемым содержанием таких элементов как: сера, фосфор, азот и др. Всего в СССР было поставлено -350 тыс. метров таких труб [47]. Часть этих труб была использована при изготовлении твэлов первой загрузки реактора БН-600 и, в частности, ТВС П-34. В таблице 3.1 приведены требования ТУ 5019-74, а так же химический состав различных плавок стали ЭИ-847, из которых были изготовлены оболочки твэлов ТВС П-34. ТВС С-112 Оболочки твэлов ТВС С-112 с размером (6,9x0,4) мм были изготовлены из стали ЭП-172 в холодно-деформированном на 20 % состоянии. Для изготовления оболочек твэлов ТВС С-112 была использована одна плавка стали и, таким образом, химический состав всех оболочек был одинаков (таблица 3.5). Таблица 3.4. - Химический состав плавок стали ЭП-172 (ТВС М-115), мае. %
Из рисунка видно, что максимум дозы приходится на центральную плоскость A3. К нижней и верхней границам A3 доза снижается приблизительно в два раза по закону косинуса. Интенсивность облучения определяется положением ТВС в активной зоне, и для исследованных твэлов она находилась в пределах (1,55-К2,29)х 10" сна/с.
Температура оболочки непрерывно возрастает по высоте A3 от 370 С в нижней части A3 до 590 С в верхнем сечении A3. В том случае, если ТВС облучалась в реакторе без перестановок и поворотов, температура оболочки в любом ее сечении имела максимальное значение в начале облучения. С ростом выгорания топлива температура оболочки плавно снижается, достигая минимального значения в конце облучения. Разница между температурой начала и конца облучения для сечения твэла, расположенного в верхней части A3, составляет приблизительно (40-7-50) . В дальнейшем, если не будет сделано оговорок, приводимая температура оболочек твэлов будет соответствовать средней температуре облучения.
Сталь ЭИ-847 в аустенизированном состоянии
Перед постановкой в реактор БН-600 сталь ЭИ-847 в качестве материала оболочек твэлов была испытана в реакторах БР-10, БОР-60 и БН-350. Целесообразно провести сравнение данных по распуханию оболочек твэлов реактора БН-600, изготовленных из стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии, с ранее полученными результатами. Первые данные о распухании стали ЭИ-847 были получены на оболочках твэлов, облученных в реакторе БР-10. Обработка достаточно большого массива данных позволила получить первую дозно-температурную зависимость распухания стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии [6,7].
В качестве иллюстрации на рисунке 4.1 показана температурная зависимость распухания стали ЭИ-847 А для диапазона повреждающих доз (3,8+23,9) сна. Из приведенных на этом рисунке данных следует, что максимум распухания приходится на температуру облучения (500+510) С, а максимальные значения распухания не превышают величины 1,6 %.
Для стали ЭИ-847 А, облученной в реакторе БН-600, положение температурного максимума определено менее точно из-за недостатка экспериментальных данных (рисунок 4.2), но тем не менее можно видеть, что он приходится на температуру (525- -550) С. Такое различие может быть обусловлено, как уже упоминалось, недостаточно точным определением положения температурного максимума в реакторе БН-600, но может иметь и другие причины, в частности, связанные с различием в скоростях набора дозы в реакторах БР-10 и БН-600. Для центральных плоскостей реакторов БР-10 и БН-600 эти величины различаются более чем в 5 раз (3,5x10"7 и 1,8x10"6 сна/с, соответственно), а согласно данным работы [52], снижение скорости создания смещений должно приводить к сдвигу температурной зависимости распухания в сторону более низких температур.
На рисунке 4.3 показана дозная зависимость распухания стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии (ЭИ-847 А) для температурного интервала (505+550) С, где экспериментальные точки для дозы менее 25 сна относятся к данным реактора БР-10, а данные при дозе 35 сна соответствуют облучению в реакторе БН-600. На рисунке 4.3 видны три стадии дозной зависимости распухания: инкубационный период - (0+7) сна, переходная стадия - (7+25) сна и стадия ускоренного распухания - более 25 сна.
Первой модификацией материала оболочек твэлов реактора БН-600 было изменение конечной термообработки оболочечных труб, когда аустенизация была заменена 20 %-ной холодной деформацией. Серия таких ТВС была испытана в реакторе БН-600, часть из них прошла послереакторные исследования. Исследование распухания и микроструктуры стали ЭИ 847 х.д. состоянии показали, что применение холодной деформации приводит к повышению сопротивления стали к распуханию. На рисунке 4.4 показана дозная зависимость максимального увеличения диаметра твэлов с оболочками из стали ЭИ-847 в аустенизированном и холодно-деформированном состояниях. Из данных, приведенных на рисунках 4.3 и 4.4, следует, что холодная деформация привела к увеличению инкубационного периода приблизительно в 4 раза (с 10 до 40 сна).
Другим следствием применения холодной деформации является смещение максимума распухания стали в область низких температур облучения. На рисунке 4.5 показана температурная зависимость распухания стали ЭИ-847 в х.д. состоянии, из которого видно, что максимум распухания приходится на температуру (425+450) С, а при температуре облучения выше 550 С распухание стали полностью подавлено.
Температурная зависимость распухания стали ЭИ-847 в холодно-деформированном (20 %) состоянии, облученной в реакторе БН-600 в качестве материала оболочек твэлов (числа рядом с символами - доза в сна) распухания по сравнению со сталью ЧС-68 х.д. Кроме этого, сталь ЭП-172 х.д. имеет более крутую температурную зависимость распухания. Это обстоятельство имеет весьма важное значение, поскольку, как было показано в главе 1, при заданном температурном перепаде по толщине оболочки твэла напряжения, возникающие в оболочке из-за неравномерного распухания, в стали ЭП-172 х.д. будут выше.
