Содержание к диссертации
Введение
Глава I. Явление радиационного охрупчивания и материалы корпусов атомных реакторов 12
1.1. Проблемы эксплуатации корпусов реакторов ввэр-440/230 19
1.2. Проблемы эксплуатации корпусов реакторов ввэр-440/213 23
1.3. Проблемы эксплуатации корпусов реакторов ввэр-1000. 24
Глава II. Разрушение металлов и вязкохрупкий переход 30
Глава III. Методика определения склонности материалов корпусов реакторов к хрупкому разрушению 37
3.1. Методика определения критической температуры хрупкости при испытании стандартных образцов шарпи 10х 10x55 мм 38
3.2. Определение критической температуры хрупкости при испытании малоразмерных образцов на ударный изгиб 42
3.2.1. Критерии для определения критической температуры хрупкости при испытании малоразмерных образцов на ударный изгиб 44
3.2.2. Корреляционные соотношения между значениями тк, определенными по результатам испытаний стандартных полноразмерных и малоразмерных образцов на ударный изгиб 46
Глава IV. Факторы, влияющие на радиационное охрупчивание низколегированных конструкционных сталей . 47
4.1. Влияние флюенса быстрых нейтронов 47
4.2. Влияние флакса быстрых нейтронов 51
4.3. Влияние температуры облучения 54
4.4. Влияние химического состава стали 57
4.5. Основные представления о механизмах радиационного повреждения низколегированных конструкционных сталей 58
Глава V. Исследование закономерностей радиационного охрупчивания низколегированных сталей 70
5.1. Стадийность изменения различных характеристик низколегированных сталей от повреждающей дозы 70
5.2. Значимость эффекта флакса быстрых нейтронов для оценки радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов 74
5.3. Влияние на радиационное охрупчивание фосфора, меди и никеля 76
Глава VI. Экспериментально-статистический анализ изменения механических свойств материалов корпусов атомных реакторов в процессе эксплуатации . 93
6.1. Проблема определения кинетики радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов 93
6.2. Нормативные зависимости, использующиеся для прогнозирования радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов 98
6.3. Радиационное охрупчивание материала сварных швов корпусов реакторов ввэр-440 103
6.4. Радиационное охрупчивание материала сварных швов корпусов реакторов ввэр-1000. 134
Глава VII. Влияние радиационно-стимулиров анной зернограничной сегрегации фосфора на эксплуатационные характеристики материалов корпусов реакторов 166
7.1. Образование зернограничной сегрегации фосфора в низколегированной стали при повышенной температуре 166
7.2. Кинетическая модель для анализа радиационного повреждения низколегированной стали 183
7.3. Оценка кинетических параметров образования радиационно-стимулированной зернограничной сегрегации фосфора 194
7.4. Сравнение расчетных и экспериментальных характеристик радиационно-стимулиров анной зернограничной сегрегации фосфора198
Глава VIII. Восстановление механических свойств облученных сталей при термическом отжиге 206
Глава IX. Охрупчивание сталей при последующем за пострадиационным отжигом облучении. 214
Заключение 218
Библиографический список
- Проблемы эксплуатации корпусов реакторов ввэр-440/213
- Определение критической температуры хрупкости при испытании малоразмерных образцов на ударный изгиб
- Влияние флакса быстрых нейтронов
- Значимость эффекта флакса быстрых нейтронов для оценки радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов
Введение к работе
Среди материальных потребностей индустриального общества первостепенную роль играют потребности в материалах и энергии. По мере истощения использующихся в энергетике сырьевых ресурсов органического происхождения возрастает потребность в атомной энергетике, ив обществе, вступившем на интенсивный путь развития, задача наращивания мощностей атомных электростанций (АЭС) и, одновременно, обеспечения их безопасной эксплуатации становится исключительно актуальной. Безопасность атомных энергетических установок в первую очередь определяется надежностью барьеров, удерживающих продукты ядерных реакций от распространения в окружающей среде. Наиболее важным барьером, предназначенным для удержания радиоактивности, является корпус реактора, несущий давление теплоносителя.
Основным требованием к корпусу реактора является сохранение целостности при штатных условиях эксплуатации и. при любых проектных авариях. Радиационный ресурс корпуса реактора в значительной мере определяет эксплуатационный ресурс атомной энергетической установки типа ВВЭР (водо-водяной энергетический реактор), поэтому безопасность эксплуатации АЭС с реакторами ВВЭР определяется поведением материалов корпусов реакторов в условиях одновременного воздействия потока нейтронов и высоких температур. Воздействие интенсивных потоков ионизирующего излучения приводит к значительным изменениям механических свойств металлов. Наиболее опасными из них являются потеря пластичности и увеличение склонности металла к хрупкому разрушению.
Неполное понимание механизмов радиационного повреждения низколегированных сталей в шестидесятьте-семидесятые годы привело к недооценке влияния остаточных примесей (в основном, фосфора и меди) и легирующих элементов (в основном, никеля) на радиационную стойкость материала корпусов реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 первых поколений и значительному, выше проектного, радиационному охрупчиванию материала сварных швов активной зоны корпусов атомных реакторов. К середине восьмидесятых годов степень охрупчиваиия материала корпусов реакторов ВВЭР-440 первых поколений достигла критического уровня, при котором не гарантировалась безопасность эксплуатации энергоблоков.
Проведенные исследования показали, что возможно создание условий, приводящих к восстановлению свойств материалов корпусов атомных реакторов после эксплуатации. Нагрев облученной стали выше температуры облучения на некоторую определенную величину, повышая диффузионную подвижность легирующих и примесных элементов, является предпосылкой к появлению термодинамической неустойчивости различных радиационных повреждений стали и, таким образом, создает условия для восстановления механических свойств материала. Процесс пострадиационного отжига сопровождается уменьшением плотности дислокационных петель и уменьшением плотности и коагуляцией радиационно-индуцированных выделений вторых фаз. Как следствие, этот процесс приводит к понижению температуры вязкохрупкого перехода и повышению пластичности материала.
С 1987 по 1996 год был реализован пострадиационный отжиг 14 корпусов реакторов ВВЭР-440. При этом особую актуальность приобрела задача определения степени восстановления механических свойств в результате отжига и оценки кинетики охрупчиваиия
материалов корпуса: при повторном после отжига облучении. На
'% настоящий момент закономерности повторного радиационного
охрупчивания исследованы весьма незначительно.
Сказанное выше показывает практическую значимость проблемы радиационного охрупчивания сталей, использующихся для изготовления корпусов атомных реакторов, необходимость изучения природы и механизмов радиационного охрупчивания; разработки физически обоснованных моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов и определения на их основе эксплуатационного ресурса корпуса реактора, а также необходимость всестороннего исследования закономерностей изменения свойств облученной стали при отжиге и повторном облучении.
В работе был проведен анализ базы данных РНЦ КИ и данных, опубликованных в ряде литературных источников, по изменению механических свойств материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 при термических выдержках, облучении, отжиге и повторном облучении.
Реализованный в настоящей работе комплекс исследований позволил в значительной степени повысить надежность определения радиационного ресурса материала корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000.
На защиту выносится следующее:
результаты анализа закономерностей радиационного охрупчивания низколегированных сталей;
модели для оценки фактического радиационного охрупчивания материала сварных швов корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000;
модели для консервативной оценки радиационного охрупчивания материала сварных швов корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, которые
-8.-
могут быть использованы в качестве базовых для разработки новых нормативных зависимостей;
зависимость изменения температуры вязкохрупкого перехода материалов корпусов реакторов от размера аустенитного зерна и зернограничной концентрации фосфора;
результаты анализа влияния радиационно-стимулированной зернограничной сегрегации фосфора на механические свойства хромникельмолибденовой стали;
модели для определения остаточного охрупчивания после отжига облученных материалов корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000;
модель для консервативной оценки повторного радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440.
Основные результаты настоящей работы представлены в более чем 80 научных публикациях в России и за рубежом.
Цикл работ, выполненных Николаевым Ю.А. в соавторстве, был отмечен первой Отраслевой Премией по Реакторному Материаловедению (2001), премией им. И.В.Курчатова на конкурсе научных работ РНЦ "Курчатовский институт" (1997), премией на международной конференции по конструкционным материалам SMIRT-97, Лион, Франция (1997).
Результаты работы докладывались на многочисленных всесоюзных, российских и международных научных семинарах, конференциях и симпозиумах:
1. Международная конференция «Конструкционная прочность материалов и ресурс оборудования АЭС» (Ресурс-2003), г. Киев, Украина, 20 - 22 мая, 2003.
5-й Международный Уральский семинар "Физика радиационных
повреждений металлов и сплавов", г. Снежинск, Россия, 23 февраля
- 1 марта, 2003.
The 7 International Conference on material issues in design,
manufacturing and operation of nuclear power plants equipment,
St.Petersburg, 17-21, June 2002.
21th Symposium on the Effects of Radiation on Materials, Williamsburg,
Tucson, USA, June 18-20, 2002.
IAEA Specialists' Meeting on Irradiation Embrittlement and Mitigation,
Gloucester, England, UK, 14-17 May, 2001.
Fourth Symposium on Small Specimen Test Techniques, Reno, Nevada,
USA, 23-25 January 2001.
20th Symposium on the Effects of Radiation on Materials, Williamsburg,
Virginia, USA, June 6-8, 2000.
Ageing Materials Evaluation and Studies (AMES) Workshop on RPV
Life Predictions, Madrid, Spain, November 2, 1999.
IAEA Specialists' Meeting on Irradiation Embrittlement and Mitigation,
Madrid, Spain, April 26 - 29, 1999.
International Symposium Fontevraud IV. Fontevraud, France, September
14-18, 1998.
19th International Symposium on Effects of Radiation on Materials,
American Society for Testing and Materials, Seattle, USA, June 16-18,
1998.
The IAEA Specialists Meeting "Irradiation Effects and Mitigation".
Vladimir, Russian Federation, September 15-19,1997.
Eleventh International Conference on the Strength of Materials, ICSMA-
11, Prague, Check Republic, August 25-29, 1997.
14th International Conference on Structural Mechanics in Reactor
Technology, SMIRT 14, Lyon, France, August 17-22, 1997,
Eighth International Symposium on Environmental Degradation of
Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors. Florida, USA,
August 10-14, 1997.
Третий российско-американский семинар по проекту "Партнерство
ASME - РАН"; "Продление ресурса безопасной эксплуатации", г.
Москва, 19-22 мая, 1997.
The 7th International Working Group Meeting on Radiation Damage
Mechanisms in Pressure Vessel Steels, IGRDM-7, May 11-17, 1997,
Shonan Village Center, Hayama, Japan.
Twenty-Fourth Water Reactor Safety Information Meeting. Bethesda,
Maryland, USA, October 21-23, 1996.
18th Symposium on Effects of Radiation on Materials, American Society
for Testing and Materials. Massachusetts, USA, June 25-27, 1996.
Fourth International Conference on Material Science Problems in NPP
Equipment Production and Operation. St. Petersburg, Russia, June 16-23,
1996.
X конференция по физике радиационных явлений и радиационному
материаловедению, г. Алушта, 7-12 сентября, 1996,
Research Conference on Plasticity of Materials. Aghia Pelaghia, Crete,
Greece, 6-11 September, 1995.
The Conference "Computer Simulation in Material Science". He
d'Oleron, France, June 6-16, 1995.
IV межотраслевая конференция по реакторному материаловедению.
г. Димитровград, 15-19 мая 1995.
7th International Conference "Intergranular and Interface Boundaries in
Materials", iib95. Lisbon, Portugal, June 26-29, 1995.
Tenth International Conference on the Strength of Materials, ICSMA 10.
Sendai, Japan, August 21-26, 1994.
III Всесоюзная конференция "Прочность материалов и конструкций
при низких температурах", г. Винница, 17-19 сентября 1991.
Научно-технический семинар "Прогрессивная технология и
оборудование для нагрева заготовок под ковку, штамповку,
термообработку. Автоматизация и механизация средств нагрева", г.
Москва, 22-24 мая, 1990.
Школа-семинар молодых ученых и специалистов "Фазовые
превращения - 90". г. Москва, ЦНИИЧермет им.И.П.Бардина, 24-26
февраля, 1990.
XIV конференция молодых ученых ЦНИИТМАШ. г. Москва, 5-6
мая, 1989.
Семинар "Повышение свойств конструкционных сталей
легированием и термообработкой", г. Киев, 21-23 февраля, 1989.
Проблемы эксплуатации корпусов реакторов ввэр-440/213
Исследование металла темплетов, вырезанных с внутренней поверхности корпусов реакторов, позволило определить фактическое состояние материалов корпусов реакторов, определить значение критической температуры хрупкости стали после пострадиационного отжига, оценить значение Тко для материала сварного шва активной зоны, измерить концентрацию в стали фосфора и меди. Включение данных по фактическому изменению свойств материалов стенки корпуса реактора в базу данных по повторному радиационному охрупчивания значительно повысло ее представительность.
Все эксплуатирующиеся в России корпуса реакторов ВВЭР-440/230 исчерпали или близки к исчерпанию своего проектного ресурса. Исследования, проведенные на образцах металла, аналогичного металлу корпусов, а также на образцах, вырезанных непосредственно из действующих корпусов, показали, что модель горизонтального сдвига является огибающей для всех доступных к настоящему времени результатов и может быть использована для консервативной оценки охрупчивания этих корпусов на достаточно длительный период сверх проектного срока службы [13]. Для подтверждения применимости модели горизонтального сдвига для оценки охрупчивания материалов корпусов реакторов при повторном после отжига облучении проводятся работы по дополнительному облучению темплетов, вырезанных из корпусов действующих реакторов, в каналах для образцов-свидетелей реакторов ВВЭР-440/213.
Необходимо отметить, что модель горизонтального сдвига по сути является не моделью повторного радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов, а верхней огибающей, консервативной оценкой кинетики повторного облучения.
В отличии от проекта ВВЭР-440/230 корпуса реакторов ВВЭР 440/213 снабжены образцами-свидетелями, которые к настоящему времени практически все испытаны. Также накоплена достаточно большая база данных результатов испытаний материалов корпусов реакторов, облученных в каналах для образцов-свидетелей корпуса # реакторов ВВЭР-440/213 в рамках исследовательских программ [10].
Это позволяет сделать оценки состояния металла корпусов и возможности продления их срока службы. Предварительное рассмотрение показывает, что нормативные зависимости для коэффициента радиационного охрупчивания не являются консервативными [9,10, 13] и должны быть изменены.
Особой проблемой при оценке радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов по результатам исследования образцов-свидетелей является то, что образцы-свидетели облучаются с более чем десятикратным опережением по сравнением с корпусом реактора. В ряде исследований изменения механических свойств материалов корпусов реакторов под действием облучения было показано, что степень радиационного охрупчивания может существенно зависеть не только от дозы облучения, но и от времени, за которое эта доза была получена, т.е. от флакса [14-16]. В [15] было показано, что использование для обоснования радиационного ресурса материалов корпусов реакторов данных, полученных при ускоренном облучении может приводить к завышению радиационного ресурса.
Единственным существенным различием между системой легирования материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 является повышенное содержание никеля в материалах корпусов реакторов ВВЭР-1000 (рис. 1.4). Аттестация стали 15Х2НМФА(А) и ее сварных соединений проводилась на основе результатов ускоренного облучения при значительной неопределенности в температуре облучения, что не позволило выявить значительного усиления радиационного охрупчивания при увеличении концентрации никеля выше 1 - 1,3 % [9, 13, 17]. Нормативные зависимости, действующие в настоящее время для оценки радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000, не учитывают концентрации в стали никеля: [7], не являются консервативными [9, 13, 18] и должны быть изменены. Недооценка влияния никеля на радиационное охрупчивание привела к тому, что содержание никеля в материале сварных швов активной зоны корпусов реакторов ВВЭР-1000 достигает 1,7 - 1,9 %,
Одной из основных проблем, возникающих при анализе радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000 является то, что подавляющее большинство экспериментальных данных было получено при облучении в исследовательских реакторах флаксами в 100 и более раз большими, чем флакс на корпусе реактора, что делает все эти данные не представительными для оценки радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов.
Определение критической температуры хрупкости при испытании малоразмерных образцов на ударный изгиб
Для обеспечения безопасности эксплуатации и обоснования ресурса корпусов реакторов ВВЭР-440 первых поколений, подвергнутых в 1987-1992 годах пострадиационной термической обработке, было необходимо проведение исследования материала корпусов соответствующих реакторов. Виду отсутствия программы образцов-свидетелей и архивного металла для материалов корпусов реакторов; ft»
ВВЭР-440/230 единственным способом контроля состояния металла и эффективности пострадиационного отжига является вырезка темплетов с внутренней поверхности корпуса реактора. Без нанесения ущерба целостности корпуса реактора из него нельзя вырезать темплеты с размерами, достаточными для изготовления стандартных образцов Шарпи (10x10x55 мм), необходимых в соответствии с требованиями Госатомнадзора РФ для определения критической температуры хрупкости [7] (максимально возможные размеры темплета сварного шва —7.5x60x95 мм, а основного металла —5.5x60x95 мм). В связи с этим, в настоящем разделе была проанализирована методика использования малоразмерных образцов на ударный изгиб для изучения радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов и приведены зависимости; связывающие результаты испытаний стандартных образцов Шарпи и малоразмерных образцов на ударный изгиб.
В РНЦ "Курчатовский институт" и ЦНИИКМ "Прометей" в период с 1980 по 1988 годы было проведено систематическое исследование, направленное на установление зависимости между температурой вязкохрупкого перехода определяемой на различных типах малоразмерных и стандартных образцов Шарли [34].. Испытывались образцы 3x4x27, 5x5x27.5 и 10x10x55 мм, изготовленные из стали "западного" типа А533В и из стали 15Х2МФА и ее сварных швов с различным содержанием примесей в исходном и облученном состояниях (температура облучения - 270 С, флюенс нейтронов — 1хЮ34 нейтрон/м2, Е 0.5 МэВ), а также после пострадиационного отжига, проведенного по стандартному режиму отжига корпусов реакторов - 100 часов при температуре 475 С. Некоторые результаты этого исследования были опубликованы в работах [34-39]. Проведенные исследования показали, что образцы с сечением 3x4 мм, имея более удобные размеры, показывают более значительный разброс данных при испытаниях на ударный изгиб по отношению к образцам с сечением 5x5 мм. Учитывая, что этот фактор влияет на точность определения Тк, для металла сварного шва, предпочтение было отдано малоразмерным образцам с сечением 5x5 мм с надрезом, полностью идентичным надрезу стандартных полноразмерных образцов Шарпи. Для основного металла из-за ограничений, связанных с допустимым размером темплетов, для определения Тк было принято использовать малоразмерные образцы с сечением 3x4 мм с надрезом, полностью идентичным надрезу стандартных образцов [31].
Проблема выбора энергетических критериев для определения Тк на малоразмерных образцах решается при использовании понятия о масштабном факторе вязкого разрушения (закон подобия деформирования твердых тел) [34, 37, 40]: поскольку температура вязкохрупкого перехода при испытаниях на ударный изгиб определяется некоторым фиксированным уровнем энергии разрушения, то для образцов различных размеров адекватность/подобие критериев может быть обеспечена только когда этот критериальный уровень остается постоянным по отношению к энергии полностью вязкого разрушения, то есть когда Ек / Евш = const, (3.5) где Ек - критериальный уровень работы разрушения для определения Тк; Евш - энергия разрушения, соответствующая верхнему шельфу кривой вязкохрупкого перехода [34, 40]. Таким образом, соотношение между Ек для образцов разного размера определяется отношением для них уровней верхних шельфов ударной вязкости.
Влияние флакса быстрых нейтронов
Радиационная чувствительность материалов корпусов реакторов в существенной степени определяется их химическим составом. Появление первой достоверной информации о влиянии химического состава на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов следует отнести к концу шестидесятых..- началу семидесятых годов [42, 61, 62]. Для материалов корпусов реакторов. ВВЭР-440 такая информация появилась во второй половине семидесятых годов и была обобщена в [2], Было обнаружено, что некоторые легирующие элементы и остаточные примеси являются особенно вредными.
Общепризнанно, что радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов в наибольшей степени усиливается фосфором [2-4, 42, 54, 63-68], медью [2-4, 42, 54, 65, 66, 68] и никелем [5, 17, 64, 66, 68-75]. Предполагается, что ряд других элементов, таких как Mn, N, С, Мо, Si, As, Sn и V, влияют на процесс радиационного охрупчивания, но их влияние установлено не столь определенно и существенно ниже, чем фосфора, меди и никеля [54, 70, 72, 74-82]. Определение степени влияния на радиационное охрупчивание отдельных примесей и легирующих элементов затрудняется как наличием синергетического взаимодействия примесей и легирующих элементов в процессе облучения, так и сложным взаимодействием металлургических факторов и условий облучения.
Исследование закономерностей совместного и независимого влияния фосфора, меди и никеля на радиационное охрупчивание является актуальной задачей не только с прикладной, но и с чисто научной точки зрения, поскольку дает возможность получить информацию для проверки моделей и уточнения механизмов радиационного охрупчивания.
Охрупчивание сталей, подвергнутых облучению потоком нейтронов, связано со смещением атомов материала из их собственных позиций в результате столкновений с нейтронами с высокой энергией. В соответствии с современным представлением, столкновение нейтрона с атомом в решетке металла инициирует каскад атомных столкновений, в котором атомы решетки взаимодействуют в первом приближении аналогично твердым шарам и смещаются из своих первоначальных положений, В результате эволюции каскада атомных столкновений образуется каскадная: область повреждения, представляющая собой обогащенную вакансиями область, окруженную междоузельными атомами [63, 83-86]. Генерирующиеся в каскаде вакансии частично объединяются в комплексы, некоторые из которых, схдопываясь, образуют дислокационные петли. Лишь небольшая часть образующихся в каскаде точечных дефектов выживает после внутрикаскадной рекомбинации и становится свободной [86-88]. Расчеты показывают, что эффективность внутрикаскадной рекомбинации быстро падает с уменьшением энергии каскада, вследствие чего облучение нейтронами с более низкой энергией приводит к относительно большему повреждению материала [89, 90]. Влияние спектра быстрых нейтронов на радиационное охрупчивание затрудняет сравнение результатов облучения в различных реакторах [91], Большая- часть микроструктурных особенностей, возникающих в стали под облучением при температуре 250-300С (температура эксплуатации водо-водяных энергетических реакторов), обусловлена радиационно стимулированным ускорением диффузионных процессов, возникающим вследствие неравновесно-высокой концентрации точечных дефектов [57, 64, 92]. Под действием облучения происходят процессы радиационно стимулированного распада твердого раствора с образованием выделений вторых фаз, процессы сегрегации примесей на различные внутренние поверхности раздела и т.д. Как и у всех диффузионных процессов, кинетика радиационного охрупчивания весьма чувствительна к температуре облучения [55].
Таким образом, радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов является сложным процессом, зависящим от химического состава материала [42, 54, 65, 66, 70], повреждающей дозы - флюенса нейтронов [2-5, 17, 93], скорости повреждения - флакса нейтронов [14, 52, 94, 95], температуры облучения [59, 96-98] и параметров спектра нейтронов [3, 99-101].
Радиационное повреждение стали может оказывать влияние на следующие три основных типа компонент микроструктуры: выделения вторых фаз (преципитаты), дефекты кристаллической решетки (скопления дислокаций, вакансий, междоузельных атомов и т.д.) и сегрегации примесей и легирующих элементов на границах зерен и других внутренних поверхностях раздела. Было установлено, что рааиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов может быть связано со следующими микроструктурными изменениями материала [43,44, 102-105]:
Значимость эффекта флакса быстрых нейтронов для оценки радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов
Постановка прямого представительного эксперимента по выяснению влияния флакса на радиационное охрупчивание в реальных: условиях эксплуатации корпуса реактора весьма сложна и занимает длительное время. Практическая важность эффекта флакса становится очевидной из следующего эксперимента.
Образцы-свидетели материала сварного шва корпуса реактора 1-го блока Ровенской АЭС (РЛЭС-1 - реактор ВВЭР-440/213) были облучены не только в каналах для образцов-свидетелей РАЭС-1, но и в каналах для образцов-свидетелей 2-го блока Армянской АЭС (ААЭС-2 - реактор ВВЭР-440/213). Облучение в ААЭС-2 проводилось "высоким" флаксом (реактор с полной загрузкой активной зоны - флакс -30х1015 нейтрон-м с , Е 0.5 МэВ), а в РАЭС-1 - "низким" флаксом (реактор с кассетами-экранами, расположенными по периферии активной зоны -флакс 4х1015 нейтрон-м с"1, Е 0.5 МэВ).
Флюенс, набираемый за одну кампанию образцами, расположенными в каналах для образцов-свидетелей, в реакторе с полной загрузкой активной зоны (промежуток времени эксплуатации реактора между планово-профилактическими работами составляет -300-330 дней) составляет порядка 8x1023 нейтрон/м2 (Е 0.5 МэВ), а с установленными кассетами-экранами - 1х10в нейтрон/м2. Таким образом, минимальное время проведения эксперимента по исследованию эффекта флакса в реальных условиях эксплуатации корпуса реактора составляет 8 лет.
Как видно из рис. 5.4, облучение более низким флаксом приводит к значительно более высокому радиационному охрупчиванию, чем облучение более высоким флаксом. Разница между температурами вязкохрупкого перехода образцов, облученных "низким" и "высоким" флаксом, в диапазоне флюенсов (100-н150)х10 нейтрон/м составляет порядка 40С. Аналогичные результаты были получены для Mn-Mo-Ni сталив [124].
Из рис. 5.4 видно, что использование для обоснования радиационного ресурса материалов корпусов реакторов данных, полученных при ускоренном облучении может приводить к завышению радиационного ресурса.
. Зависимость величины сдвига температуры вязкохрупкого перехода от повреждающей дозы для образцов металла сварного шва, подвергнутых облучению потоком нейтронов с разной плотностью.
Как было указано выше, радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов в наибольшей степени усиливается фосфором [2-4, 42, 54, 63-67], медью [2-4, 42, 54, 65, 66] и никелем [5, 17, 64, 66, 69-55].
Фосфор оказывает существенное влияние на радиационное охрупчивание при концентрации выше -0.01% [65, 125]. Так, например, повышение критической температуры хрупкости перлитной стали с 0.005% фосфора под действием нейтронного облучения с дозой 3.5х1023 нейтрон/м2 при температуре 300С составляет 60С, а с увеличением концентрации фосфора до 0.036% - возрастает до 130С [126]. Известно, что введение в сталь -0.5% молибдена замедляет охрупчивающее влияние фосфора, поскольку молибден повышает энергию активации диффузии фосфора [127, 128]. В ряде работ было показано, что влияние: фосфора зависит также от содержания в стали некоторых легирующих элементов и примесей, в частности, никеля и меди [66, 125, 129-131], олова [132] и кремния [72, 73, 93]. Так, например, по данным исследований "западных" сталей [65, 66, 125, 133] зависимость радиационного охрупчивания от содержания: фосфора существенно ослабляется при высоких; концентрациях меди (больше 0.25%) и усиливается при высоком содержании никеля [65]. В большинстве работ предполагается линейная зависимость радиационного охрупчивания от содержания фосфора.
Влияние фосфора обычно связывается с его сегрегацией на внутренних поверхностях раздела: границах зерен, межфазных границах преципитат/матрица и т.д. [2, 44, 64, 102]. Сегрегация фосфора на границах зерен приводит к изменению только локальных прочностных характеристик материала и относится к неупрочняющим механизмам радиационного охрупчивания. В [4] было обнаружено, что влияние фосфора на радиационное охрупчивание коррелирует с увеличением под облучением предела текучести. В некоторых других исследованиях влияние фосфора на радиационное охрупчивание также связывается с упрочняющими механизмами [51, 134-136]. Вопрос о соотношении упрочняющих и неупрочняющих механизмов влияния фосфора в настоящее время остается открытым;
Медь оказывает наиболее сильное влияние на радиационное охрупчивание в диапазоне концентраций от 0.1 до 0.4 %, за пределами этого диапазона влияние меди выходит на насыщение [2, 51, 106]; Нижняя концентрационная граница влияния меди обусловлена тем, что при концентрации меди менее -0.1% радиационно-индуцированные медно-обогащенные выделения практически не образуются [57, 106]. Верхняя граница влияния меди, по-видимому, связана с тем, что на радиационное охрупчивание преимущественно влияет только та медь, которая находится в твердом растворе [106, 137].
