Содержание к диссертации
Введение. 3
Глава 1.
Генерация вынужденного излучения в резонансных средах. 10
1 Основы теории резонансных процессов. 10
2 Генерация вынужденного излучения при оптической накачке
атомарных газов. 13
3 Вынужденное комбинационное рассеяние света. 20
Глава 2.
Экспериментальная установка и методика измерений. 31
1 Основные требования, предъявляемые к экспериментальной
установке и её общее описание. 31
2 Система лазерного возбуждения. 35
3 Способ приготовления рабочей среды. 39
4 Регистрирующая аппаратура и методика эксперимента. 47
Глава 3.
Исследование инфракрасного вынужденного электронного
комбинационного рассеяния (ИК ВКР) света на переходе 6 Sm-
72Si/2 атомов цезия. 51
1 Исследование энергетических характеристик ВКР в парах Cs. 51
2 Численное моделирование процесса генерации стоксова
излучения в условиях сильного поглощения накачки. 61
Глава 4.
Исследование инфракрасной генерации при оптической накачке
паров цезия. 73
1 Экспериментальные исследования энергетических, пороговых и
спектральных характеристик ИК излучения. 73
2 Обсуждение результатов экспериментов. 88
Выводы. 96
Литература. 98
Введение к работе
При взаимодействии интенсивного светового поля со средой возникают нелинейные оптические процессы. Их исследования вот уже в течение длительного времени занимают центральное место в вопросах взаимодействия лазерного излучения с веществом. Фундаментальные исследования в этой области стимулируются и огромными практическими перспективами, открывающимися при использовании их результатов в самых различных областях науки и техники.
Особое место при взаимодействии лазерного излучения с веществом занимает режим резонансного возбуждения, когда энергия одного или нескольких фотонов внешнего оптического поля близка или совпадает с энергией оптических переходов в атомной системе. Коэффициенты нелинейного взаимодействия в этом случае значительно возрастают, что приводит к существенному повышению эффективности протекания нелинейных явлений. Для реализации резонансного возбуждения необходимо наличие у атомной системы узких энергетических уровней, связанных сильными дипольными переходами. Такие уровни имеются у атомов щелочных металлов в разреженных парах и примесных редкоземельных ионов в твёрдых телах.
При резонансном возбуждении вещества может происходить генерация вынужденного излучения на атомных переходах. Для этого необходимо создание инверсной населённости между начальным и конечным уровнями перехода при одно или многофотонном поглощении накачки. Однако существуют процессы, в которых начальным для генерации вынужденного излучения является основное состояние. Наиболее ярким их примером является вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР).
На ВКР основан один из наиболее эффективных способов преобразования перестраиваемого по частоте излучения лазеров на красителях в ИК диапазон. В этом случае ИК излучение обладает всеми свойствами лазерного излучения и может перестраиваться в широкой частотной области. Потребность в подобных источниках весьма велика: они могут с успехом применяться для лазерного разделения изотопов, изучения загрязненности атмосферы, в фотохимии, нелинейной молекулярной спектроскопии и ряде других областей физики и техники.
Генерация сигнала на стоксовой частоте cos в парах щелочных металлов явилась предметом многих исследований как в случае, когда начальным для ВКР был основной энергетический уровень [1], так и когда процесс ВКР начинался с возбуждённого состояния [2,3]. Во всех работах отмечалось, что эффективность возбуждения ВКР возрастает с ростом интенсивности накачки IL, и при приближении её частоты coL к частоте разрешённого атомного перехода.
Вместе с тем, при больших значениях IL в квазирезонансных условиях генерация ВКР может подавляться вследствие развития других нелинейно-оптических процессов, например, многофотонной ионизации [4],эффекта Штарка[5] и т. д.. Квазирезонансное воздействие мощного электромагнитного излучения на атомную систему должно также приводить к изменению контура линии поглощения [6,7]. При этом, если время Г"1 однофотонного или каскадного распада верхнего состояния с переходом в основное состояние мало по сравнению с временем вынужденного испускания стоксова фотона частоты s , т0 процесс однофотонного поглощения должен стать доминирующим по сравнению с процессом ВКР. Возмущение спектра простейшей двухуровневой системы, находящейся в сильном квазирезонансном поле излучения хорошо изучено как теоретически, так и экспериментально. То же самое можно сказать об основных характеристиках процесса ВКР, возбуждаемого вблизи резонанса. Однако вопрос влияния поглощения накачки на эффективность генерации ВКР в резонансных условиях до сих пор оставался детально не исследован. Тем не менее в ряде работ [см. напр.8] наблюдалось уменьшение энергии стоксова излучения при приближении coL к резонансу с разрешённым атомным переходом, что объяснялось поглощением накачки.
В парах щелочных металлов, наряду с атомной, присутствует и молекулярная компонента. Хотя количество молекул обычно составляет около 1% от числа атомов, наличие димеров может оказывать влияние на развитие генерации на атомных переходах. Кроме того, молекулы щелочных металлов сами могут быть активной средой для генерации вынужденного излучения.
При квазирезонансном возбуждении паров щелочных металлов может развиваться вынужденное ИК излучение, обусловленное заселением возбуждённых энергетических состояний в результате поглощения накачки. Интересно, что это поглощение может происходить как с основного, так и с возбуждённого атомного состояния. Последнее возникает при совпадении частоты возбуждающего излучения col с частотами разрешённых переходов между двумя возбуждёнными атомными уровнями. Такой резонанс был назван изолированным [9]. Экспериментально генерация вынужденного излучения в условиях изолированного резонанса наблюдалась только тогда, когда нижним для него было первое Р состояния. В работе [9] причина заселения нижних для изолированного резонанса уровней связывается с многофотонной ионизацией и последующей рекомбинацией атомов щелочных металлов. Другие авторы считают, что заселение этих состояний происходит благодаря фотодиссоциации двухатомных молекул щелочных металлов [10]. Однако до сих пор не был поставлен эксперимент однозначно определивший причину инфракрасной генерации в условиях изолированного резонанса. Следует отметить, что в условиях изолированного резонанса возможно возбуждение ридберговских состояний атомов щелочных металлов. Взаимодействие между ними может приводить к образованию устойчивых кластеров, содержащих тысячи возбуждённых атомов. Это было продемонстрировано в работах Э. А. Маныкина и др. [11,12]. В лабораторных условиях такие объекты зарегистрированы в работе [13] при тепловом возбуждении атомов Cs. Лазерное возбуждение, в отличие от теплового, позволяет заселять только один определённый ридберговский уровень, что очень важно для сравнения эксперимента с теорией.
Хорошо известно, что процесс фотодиссоциации димеров щелочных металлов может заселять не только первые, но и более высокие атомные состояния. Генерация вынужденного излучения с них стала предметом многих исследований [14,15], в которых она наблюдалась на переходах между возбуждёнными атомными уровнями щелочных металлов в широких областях перестройки частоты coL. В эти области попадают и частоты l изолированных резонансов, поэтому несомненный интерес вызывает изучение особенностей такой генерации в условиях изолированного резонанса.
Эти исследования важны не только для более глубокого понимания природы взаимодействия лазерного излучения с атомными или молекулярными системами. Их практическая ценность состоит в том, что аналогично ВКР, они могут быть использованы при создании источников когерентного инфракрасного излучения.
Целью настоящей работы явилось экспериментальное исследование генерации вынужденного ИК излучения при оптическом возбуждении паров цезия в диапазоне 15400- 22100 см" .
Основные поставленные в работе задачи были следующие:
Экспериментально исследовать влияние резонансного поглощения накачки на развитие процесса инфракрасного вынужденного комбинационного рассеяния (ИК ВКР) в парах Cs.
Исследовать влияние молекулярной компоненты паров на развитие процесса генерации атомных ИК линий.
Выяснить природу возникновения вынужденного ИК излучения при оптическом возбуждении паров Cs в условиях изолированного резонанса между первым Р- и вышележащими S- или D-уровнями.
Диссертационная работа состоит из введения четырёх глав и выводов.
В первой главе сделан обзор экспериментальных и теоретических работ по исследованию нелинейных оптических процессов при резонансном возбуждении паров щелочных металлов.
Во второй главе приведено описание экспериментальной установки для исследования нелинейных оптических процессов в парах щелочных металлов и методика работы с ней. Большое внимание уделено выбору рабочих сред. На основании проведенного анализа имеющихся литературных данных и дополнительных исследований показано, что наиболее удобной средой для резонансного возбуждения вынужденных процессов в ИК области спектра являются разреженные пары цезия.
Использование в качестве источника возбуждающего излучения лазера на органических красителях позволило осуществлять плавную перестройку частоты генерации в широкой спектральной области от 15400 до 22100 см"1. Установка позволяла работать при высоких интенсивностях и малой ширине линии накачки. Применена спектральная аппаратура с высоким разрешением в инфракрасной области спектра. Использование двух высокотемпературных кювет с малым и большим количеством цезия дало возможность экспериментально определять роль димеров Cs2 в том или ином процессе. Автоматизация и компьютерное управление экспериментом позволили проводить тонкие измерения частотных зависимостей интенсивности ИК излучения при перестройке coL в широком спектральном диапазоне.
Третья глава посвящена исследованию ИК ВКР на переходе 62Si/2-
7 Si/2- Изучено влияние поглощения накачки на процесс стоксовой генерации при перестройке coL вблизи резонансов 62Si/2-72P1/2,3/2, которое проявляется в резком падении интенсивности ИК ВКР. Найдена оптимальная для генерации стоксова сигнала в квазирезонансных условиях плотность паров, обеспечивающая преобразование видимого лазерного излучения в инфракрасное с квантовой эффективностью 20%. Результаты численного моделирования процесса ВКР в приближении трёхуровневого атома хорошо коррелируют с экспериментом.
8 четвёртой главе изложены результаты экспериментального исследования мощного вынужденного ИК излучения, возникающего с верхних уровней атома цезия при перестройке cdl в спектральной области 15390-21400 см'1 вследствие фотодиссоциации димеров Cs2. Изучены его пороговые и энергетические характеристики. Найдено, что в широкой области перестройки частоты coL оно состояло из двух компонент с длинами волн 3,01 мкм и 3,49 мкм, соответствующими длинам волн атомных переходов 6 Р1/2-5 D3/2 и 6 Рз/2-5 D5/2.. Их спектральная ширина не превышала ширины аппаратной функции монохромотора и составляла не более 2 см' .
Установлено, что происходит резкое возрастание интенсивности РІК излучения при перестройке cul вблизи резонансов с частотами атомных переходов с первого возбужденного 6Р состояния на выше расположенные S или D уровни. При этом резкое увеличение эффективности возбуждения вынужденного ИК излучения на переходе
6 Р3/2-5 D5/2 (3,49 мкм) достигается в условиях резонансов 6 Р3/2 - n Si/2 и 62Рз/2 -m2D5/2, в то время как аналогичный эффект для ИК линии 3,01 мкм ( 6 Р1/2-5 D3/2) имеет место при совпадении col с частотами атомных переходов 6 Р1/2 - n2Si/2 и 62Pi/2 - m2D3/2. Показано, что в условиях изолированного резонанса резкое увеличение эффективности генерации вышеупомянутых линий происходит благодаря эффективному опустошению конечных для их генерации уровней 62Рі/2.з/2 путём прямого однофотонного поглощения на ещё более высокие состояния атомов. Впервые установлено, что при оптическом возбуждении, вблизи переходов 62Pi/2,3/2-n2Si/2 и 62Pi/2,3/2-m2D3/2,5/2 (п=9-12, т=8-11) происходит генерация каскадов атомных ИК линий, начинающихся с верхних для этих резонансов уровней.
Экспериментально подтверждён механизм возникновения инфракрасной генерации в этих условиях, основанный на
ПреДПОЛОЖеНИИ О фоТОДИССОЦИаЦИИ МОЛекуЛ CS2-
На основании проведённых исследований создан новый метод спектроскопии ридберговских состояний атомов щелочных металлов.
Дополнительно исследована генерация ИК линий 72P1/2.3/2-72Si/2 и 72Si,/2-62P3/2 при перестройке l в широкой окрестности переходов 62Si/2-
7 Р1/2,3/2
