Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 9
1.1. Основные техногенные радионуклиды: их свойства и методы определения 9
1.2. Гигиенические нормативы оценки радиационной обстановки территорий, подверженных техногенному радиоактивному загрязнению.. 18
1.3. Радиационно-экологическая обстановка на территории Красноярского края в зоне влияния ГХК 24
ГЛАВА 2. ОБЪЕКТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ 38
ГЛАВА 3. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ 40
3.1. Полевые дозиметрические измерения мощности дозы у-излучения 40
3.2. Лабораторные исследования 42
ГЛАВА 4. РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ 46
4.1. Оценка уровней и особенности техногенного радиоактивного загрязнения поймы Енисея а зоне влияния ФГУП «Горно-химический комбинат» 48
4.1.1. Исследования пойменных почв левого берега р. Енисей 48
4.1.2. Исследования пойменных почв правого берега р. Енисей 57
4.2. Оценка уровней и особенности техногенного радиоактивного загрязнения, обусловленного газо-аэрозольными выбросами ФГУП «Горно-химический комбинат» 85
4.3. Оценка уровней и особенности техногенного радиоактивного загрязнения территории края вне зоны влияния ФГУП «Горно-химический комбинат» 89
ГЛАВА 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ МЕТРОЛОГИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК МЕТОДИКИ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОГО ОПРЕДЕЛЕНИЯ
ВЫВОДЫ 100
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 101
- Основные техногенные радионуклиды: их свойства и методы определения
- ОБЪЕКТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
- Полевые дозиметрические измерения мощности дозы у-излучения
Введение к работе
Актуальность темы. На территории Красноярского края около полувека работает крупное предприятие бывшего оружейного ядерно-промышленного комплекса ФГУП «Горно-химический комбинат» (ГХК). Сбросы проточных реакторов ГХК загрязнили техногенными радионуклидами (ТРН) пойменные почвы в долине р. Енисей, а газо-аэрозольные выбросы явились источником техногенного радиоактивного загрязнения (ТРЗ) 30-км зоны ГХК. Территория края длительное время подвергалась ТРЗ вследствие радиоактивных атмосферных выпадений, связанных с испытаниями ядерного оружия на Семипалатинском и Новоземельском полигонах. На севере региона было произведено девять подземных ядерных взрывов. Все это представляет реальную или потенциальную опасность ТРЗ окружающей среды и среды обитания человека.
Систематическое изучение ТРЗ относится к началу 90-х годов прошлого столетия, когда в Красноярске в составе ФГУ «Центр Госсанэпиднадзора в Красноярском крае» был создан Красноярский региональный радиологический центр. До этого локальные исследования для служебного пользования выполнялись главным образом по заказу Минатома России. Отсутствие достаточного количества данных не позволяло научно обосновать границы зоны наблюдения (ЗН) ГХК, выполнить районирование территории края по уровням ТРЗ, а также определить основные дозообразующие ТРН. В настоящее время на основании накопленного материала становится возможной разработка программы радиационного мониторинга как в ЗН ГХК, так и на территории края в целом. Результаты данной работы способствуют решению этих задач и представляют собой фрагмент исследований в рамках федеральных целевых программ «Создание Единой государственной автоматизированной системы контроля радиационной безопасности на территории Российской Федерации» и «Ядерная и радиационная безопасность России» на 2000 -2006 годы.
Целью работы является оценка радиоэкологической ситуации на территории Красноярского края, в первую очередь в зоне влияния ГХК, а также изучение уровней и особенностей ТРЗ для разработки научно-обоснованных мероприятий по обеспечению радиационной безопасности населения.
Основными задачи выполненных исследований являются:
критический анализ материалов, характеризующих радиоэкологическую ситуацию на территории Красноярского края до 2002 года;
оценка уровней и особенностей ТРЗ поймы Енисея в зоне влияния ГХК;
оценка уровней и особенностей ТРЗ в ЗН ГХК, загрязнённой газоаэрозольными выбросами;
оценка уровней и особенностей ТРЗ территории края вне зоны влияния ГХК;
определение метрологических характеристик методики гамма-спектрометрического определения основного дозообразующего радионукли-да 137Cs.
Научная новизна. Выявлено 36 аномалий и ореолов радиоактивного загрязнения в пойме Енисея, которые объединены в 24 участка. 14 из них по своему местоположению, уровню радиоактивного загрязнения и потенциально возможному негативному воздействию на здоровье населения объединены в три аномальные зоны - Бальчугскую, Момотовскую и Стрелкинскую.
Газо-аэрозольное ТРЗ ГХК проявляется в радиусе до 20 км.
Основным дозообразующим ТРН в почвах края вне зоны влияния ГХК является Cs со средней активностью за период 2002 - 2006 гг. равной 0,52 кБк/м2.
Определены метрологические характеристики методики гамма-спектрометрического определения 137Cs в диапазоне его удельной активности, характерной для почв края.
Практическая значимость. Результаты работы использованы при разработке целевой программы «Реализация социально-экологических меро-
приятии в зоне влияния ФГУП «Горно-химический комбинат» на период 2007 - 2009 гг., а также специальной экологической программы «Реабилитация участков территории Красноярского края, радиационно-загрязнённых в результате деятельности Горно-химического комбината» на 2002 - 2020 гг. и до 2050 г.
Обоснована возможность ограничения 30-км ЗН ГХК до 20 км, что позволит существенно сократить трудоемкость и стоимость работ по радиационному контролю, реабилитации загрязненных участков территории, а также снизить эколого-социальную напряженность проживающего населения.
Материалы исследований вошли в ежегодные государственные доклады «О состоянии здоровья населения Красноярского края», «О состоянии и охране окружающей среды Красноярского края» и др.
Результаты работы используются в учебных курсах специализаций «Региональная радиоэкология», «Химия окружающей среды, химическая экспертиза и экологическая безопасность» Института естественных и гуманитарных наук ФГОУ ВПО «Сибирский федеральный университет».
Апробация работы. Основные результаты работы доложены на конференции молодых ученых Института химии и химической технологии СО РАН (Красноярск, 2004); конференции Федерального научного центра гигиены им. Ф.Ф. Эрисмана «Факторы риска и здоровье населения в регионах России» (Липецк, 2004); II Международном симпозиуме (к юбилею академика Б.Ф. Мясоедова) «Разделение и концентрирование в аналитической химии и радиохимии» (Краснодар, 2005); XI Международной научной школе-конференции студентов и молодых ученых «Экология южной Сибири и сопредельных территорий» (Абакан, 2005); International Congress on Analytical Science ICAS - 2006 (Москва, 2006); VII Всероссийской научно-практической конференции студентов и аспирантов «Химия и химическая технология в XXI веке» (Томск, 2006); VI Всероссийской конференции по анализу объектов окружающей среды «Экоаналитика - 2006» (Самара, 2006);
Международной научной конференции «Химия, химическая технология и биотехнология на рубеже тысячелетий» (Томск, 2006).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 10 работ в виде статей и тезисов докладов, из них 2 статьи в изданиях, рекомендованных ВАК РФ.
Структура и объем работы. Диссертация изложена на 115 стр. машинописного текста, состоит из введения, пяти глав, выводов, списка использованной литературы (120 наименований). Она содержит 18 таблиц и 36 рисунков.
Положения, выносимые на защиту:
Обобщение результатов исследований ТРЗ территории Красноярского края.
Уровни и особенности ТРЗ поймы Енисея в зоне влияния ГХК.
Обоснование возможности ограничения 30-км зоны контроля газоаэрозольного загрязнения ГХК до 20 км.
Уровни и особенности ТРЗ территории края вне зоны влияния ГХК.
Метрологические характеристики методики гамма-спектрометрического определения ,37Cs.
Основные техногенные радионуклиды: их свойства и методы определения
В Периодической таблице элементов Д.И. Менделеева элементы, имеющие радиоактивные нуклиды, присутствуют практически во всех группах [1]. При поступлении радиоактивных нуклидов в окружающую среду они обнаруживают большое разнообразие в поведении, так как процессы выпадения, миграции и поглощения радиоактивных нуклидов живыми организмами определяются физико-химическими свойствами их многочисленных соединений [2-7].
Основными ТРН, формирующими радиационную обстановку на территории Красноярского края в том числе являются 60Со, Sr, 134 137Cs, Се, 152, I54JJU кроме того, свой вклад в ТРЗ пойменных отложений вносят 46Sc, 51Сг, 54Mn, 59Fe, 65Zn, 90Sr, 155Eu, изотопы Pu и др. Среди них главным радио 147 нуклидом, формирующим дозу внешнего гамма-излучения, является Cs. Плотность радиоактивного загрязнения пойменных почв Енисея этим радионуклидом по оценкам, полученным в предыдущие годы, достигала десятков, а в отдельных случаях составляла более 100 Ки/км [2]. Основными нуклидами, определяющими уровень внутреннего облучения, являются 90Sr и изотопы плутония (табл. 1).
Элемент цезий был открыт в 1860 г. Р. Бунзеном и Г. Кирхгофом. Он относится к числу щелочных элементов IA группы Периодической системы. В природе цезий встречается в виде стабильного изотопа Cs, кларк которого в земной коре равен 3,7-10"4 % по массе.
В связи с крайне низким содержанием цезия в объектах окружающей среды элементом-носителем радиоизотопов цезия в биосфере является широко распространенный элемент калий. В геохимических процессах в присутствии калия радионуклиды цезия ведут себя аналогично этому элементу. Однако из-за большого ионного радиуса цезий удерживается адсорбционной поверхностью более прочно, чем калий. Без носителя радионуклиды цезия ведут себя в растворах как радиоколлоиды (менее подвижны).
Известно 23 радиоактивных изотопов цезия. Свойства некоторых из них приведены в табл. 2. Среди них наиболее важными являются изотопы 137Cs (продукт деления урана с выходом около 6 %) и ,34Cs (продукт актива-ции стабильного Cs).
Cs - это (3- и у- излучающий нуклид, один из главных компонентов техногенного радиоактивного загрязнения биосферы. Он образуется в результате деления ядер урана и трансурановых элементов в ядерных реакторах и при ядерных взрывах и поэтому всегда присутствует в глобальных радиоактивных выпадениях, сбросах и выбросах реакторных производств и радиохимических заводов. 137Cs прочно сорбируется минералами почв и донных отложений и всегда присутствует в растениях и животных. Главные накопители цезия в организме млекопитающих - мышцы, сердце и печень [8-14].
В почвах и донных осадках I37Cs определяют без предварительного концентрирования гамма-спектрометрически по линии дочернего 137шВа 661,6 кэВ. Данный метод в силу своей доступности, низких затрат и экс-прессности, позволяет эффективно и быстро получать информацию об активности изотопов в больших выборках проб, без разрушения исходного об-разца.[15,16].
Стронций был открыт в 1970 А. Крофордом. Он относится к числу элементов II группы Периодической системы. Природный стронций представлен стабильными изотопами: Sr (0,56 %), 86Sr (9,86 %), 87Sr (7,02 %), 88Sr (82,56 %). Их содержание в земной коре равно 3,4-102% по массе [1].
Объекты исследования
Объектом исследований послужили почвы селитебных территорий, пойменные почвы и аллювиальные отложения Енисея [83]. Они являются главным депонентом техногенных радионуклидов. Отбор образцов почвы проводился в слое 0-5и5-10см. В отдельных случаях образцы почв отбирались послойно до глубины 150 см.
Всего в процессе работы отобрано и проанализировано более 1300 проб, которые подверглись гамма-спектрометрическому и радиохимическому анализу. Они характеризуют радиоактивность почв в 38 из 49 административных районов края. Остальная территория труднодоступна или мало населена.
Около 980 проб было отобрано в ЗН ГХК с радиусом 30-км вокруг точки газо-аэрозольных выбросов комбината и пойме Енисея вниз по течению реки от точки сброса вод охлаждения проточных ядерных реакторов ГХК (рис. 5). Эти пробы характеризуют почвы селитебных территорий и сельхозугодий, пойменные почвы и аллювиальные отложения Енисея, а также почвы надпойменных террас и коренных берегов реки. Ещё 350 проб почвы характеризуют фоновые районы края, свободные от влияния выбросов и сбросов комбината.
Специальные исследования почв, их морфологии, свойств, генетических особенностей нами не проводились. Об этих свойствах почв на изученных территориях можно судить по работам В.Д. Василевской, В.Н.Горбачева, В.Н. Горбачева и Э.П. Поповой, М.П. Смирнова, М.Г. Танзыбаева, Ю.И. Ершова и др. [84 - 91].
При определении метрологических характеристик методики гамма-спектрометрического определения 137Cs использовались стандартные образцы с активностью 137Cs в диапазоне 23,2 - 14857 Бк/кг.
Полевые дозиметрические измерения мощности дозы у-излучения
Выбор методов исследований определялся целевым назначением работы - оценкой загрязнения территории Красноярского края техногенными радионуклидами в зоне влияния ФГУП «Горно-химический комбинат».
Основным критерием при выборе методов исследований и инструментальных измерений была необходимость получения достаточно полной и достоверной информации. Поэтому использовали приборы и аппаратуру, поверенные метрологической службой ФГУЗ «Центр гигиены и эпидемиологии в Красноярском крае» и государственно аттестованные методики.
Для определения техногенных изотопов 90Sr, 137Cs и плутония в почвах и осадках использовались методы альфа-, бета- и гамма-спектрометрического и радиометрического анализа [92]. В большинстве случаев активность Cs в почвах определялась путем прямых измерений в насыпных пробах с использованием сцинтилляционного гамма-спектрометра «Прогресс». В случаях, когда чувствительности гамма-спектрометрического метода была недоста-точна для определения активности Cs, и во всех случаях определения ак-тивности Sr, применялось радиохимическое выделение с последующей радиометрией бета-излучающих изотопов [93].
Для предварительной оценки радиационной обстановки на изучаемых территориях выполнялись измерения гамма-фона, точнее МД внешнего гамма-излучения с использованием нижеописанной радиометрической и дозиметрической аппаратуры.
Сцинтилляционные радиометры поисковые СРП-68-01 и СРП-68-03, широко применяются при пешеходной радиометрической съёмке местности. Функцию блока детектирования выполняют сцинтиллятор - кристалл Nal(Tl) и фотоэлектронный умножитель. Регистрация показаний производится визуально по стрелочному индикатору, а также на слух по изменению тональности звука в телефоне радиометра. Недостатком этих приборов является низкая селективность, поэтому их не рекомендуют использовать для точных измерений дозы излучения объектов с неизвестным или смешанным радионук-лидным составом. Однако для выявления мест с повышенным гамма-фоном и ориентировочной оценки МД эти приборы порой незаменимы. Рабочий диапазон радиометров для гамма-излучения с энергией 0,05 - 3,0 МэВ составля-ет 5 - 3000 мкР/ч . Радиометры сохраняет свою работоспособность при температуре окружающего воздуха от -20 до +50 С и относительной влажности до 90 %.
Цифровой широкодиапазонный профессиональный дозиметр ДРГ-01Т1 предназначен для точного измерения МД на открытой местности, внутри помещений и на рабочих местах. Принцип работы дозиметра основан на преобразовании энергии гамма-квантов в электрические сигналы в газоразрядных счётчиках Гейгера-Мюллера типа СБМ-20, СИ-34Г и СИ-40Г. Дозиметр позволяет регистрировать гамма-излучение с энергией 0,05 - 3 МэВ в диапазоне 0,1 мР/ч - 100 Р/ч в режиме «Поиск» и 0,01 мР/ч - 10 Р/ч - в режиме «Измерение». Он сохраняет свою работоспособность при температуре окружающего воздуха от -10 до +40 С и относительной влажности до 90 %.
Измеритель GammaTracer предназначен для высокоточного непрерывного и долговременного измерения мощности эквивалентной дозы гамма-излучения с энергией 0,045 - 1,3 МэВ в диапазоне 10"5 - 1 мЗв/ч. Конструктивно «GammaTracer» состоит из зонда и считывающего устройства. Основой зонда является однокристальная микро-ЭВМ с автономным источником питания для обработки и хранения сигналов, поступающих от двух счётчиков Гейгера-Мюллера. Продолжительность отдельного измерения может быть установлена равной от 1 до 120 мин. Электронная память прибора сохраняет до 6 тыс. результатов измерений. Приданное к прибору программное обеспечение «GammaView» позволяет выполнять первичную статистическую обработку данных, представлять их в графическом виде или преобразовывать в форматы, удобные для работы с различными математическими программными приложениями: «MathCad», «Microsoft Excel» и «Statistica». Прибор сохраняет свою работоспособность при температуре окружающего воздуха от -40 до + 60 С и относительной влажности до 99 %.
Портативный универсальный сцинтилляционный радиометр-спектрометр МКС-А02-3 позволяет регистрировать качественные характеристики излучений по альфа-, бета-, гамма- и нейтронным каналам, в том числе измерять гамма-спектры и идентифицировать отдельные радионуклиды в Естественно залегающих почвах и донных отложениях. Диапазон измерения МД для гамма-квантов с энергией 0,05 - 0,3 МэВ составляет от 0,1 - 10 мкЗв/ч, а для гамма- квантов с энергией 0,3 - 3,0 МэВ - от ОД до 100 мкЗв/ч. Радиометр сохраняет свою работоспособность при температуре окружающего воздуха от -20 до +50 С и относительной влажности до 95 %.
