Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Метод исследования 11
1.1 Моделирование процесса трансмутации атомных ядер 11
1.2 Спектр тормозного излучения 14
1.3 Описание сечений реакций 18
1.4 Описание эксперимента 31
Глава 2. Комплекс программ расчёта трансмутационных цепочек 38
2.1 Расчетный блок программного пакета 38
2.2 Визуализирующий блок программного пакета 51
Глава 3. CLASS Результат CLASS ы 55
3.1 Влияние интенсивности тормозного спектра у-квантов на трансмутацию изотопа 165Но 55
3.2 Трансмутация изотопа ш1 66
3.3 Трансмутация изотопа 99Тс 74
3.4 Поведение траектории трансмутации в зависимости от изотопов «соседей» и интенсивности потока у-квантов, на примере стабильных изотопов Хе 79
3.5 Образование изотопа 178Hf в иптенсивном пучке у-квантов при облучении естественной смеси изотопов гафния. 85
3.6 Влияние интенсивности потока на формирование траисмутационной цепочки изотопа 1MSm. 92
3.7 Сравнение результатов, полученных при помощи созданного комплекса программ, с результатами компьютерного моделирования с использованием библиотеки программ GEANT-4 и данными экспериментов, проведенных на ускорителе RMT-70 в НИИЯФ МГУ. 97
Заключение. 102
Литература:
- Спектр тормозного излучения
- Визуализирующий блок программного пакета
- Поведение траектории трансмутации в зависимости от изотопов «соседей» и интенсивности потока у-квантов, на примере стабильных изотопов Хе
- Сравнение результатов, полученных при помощи созданного комплекса программ, с результатами компьютерного моделирования с использованием библиотеки программ GEANT-4 и данными экспериментов, проведенных на ускорителе RMT-70 в НИИЯФ МГУ.
Введение к работе
Дается схематическое представление и описание компьютерной модели, созданной с использованием библиотеки программ GEANT-4, позволяющей моделировать эксперименты, проводимые на разрезном микротроне RTM-70.
Во второй главе подробно описаны интерфейсы, алгоритмы и среды реализаций основных программ, входящих в комплекс, который позволяет в автоматическом режиме рассчитывать и формировать трансмутационные цепочки для различных изотопов и их смесей. Программный пакет обладает большими динамическими возможностями и гибкостью, благодаря чему можно легко варьировать основные параметры моделируемого процесса трансмутации: время облучения, время наблюдения, интервал наблюдения, ток электронного пучка ускорителя, а также другие необходимые параметры. В базе данных программного комплекса хранится информация о характеристиках распада 2500 атомных ядер. Предусмотрена возможность использования как теоретических, так и экспериментальных сечений фотоядерных реакций и любого энергетического спектра у-излучения с верхней границей до 50МэВ. Большое внимание уделено наглядному представлению полученных результатов. Специально написанный визуализирующий блок позволяет быстро получать графическое представление фотонейтронных сечений и в динамике наблюдать формирование трансмутационных цепочек.
В третьей главе приведены результаты выполненных модельных расчетов по влиянию интенсивности у-квантов и дозы, начального изотопа и «ядер-соседей» на процесс трансмутации для изотопов ксенона, гольмия, йода, технеция, гафния, самария, серебра, таллия, ниобия, родия. Рассчитанные результаты сравниваются с экспериментальными данными и результатами моделирования с использованием пакета GEANT-4. В заключении кратко сформулированы основные результаты и вывод.
Спектр тормозного излучения
Впервые произведен расчет трансмутационного процесса для широкого диапазона ядер (19 изотопов) и различных интенсивностей потока у-излучения. Исследовано влияние интенсивности и дозы у-галучения на трансмутационные процессы. Изучено влияние начального ядра и его «окружения» на процесс трансмутации атомных ядер.
Практическая значимость работы. Созданный комплекс программ позволяет быстро и эффективно рассчитывать фотонейтронные сечения, наблюдать в динамике процесс трансмутации изотопа или смеси изотопов.
Используя созданный программный пакет, можно проводить расчеты активации тормозным излучением конструкционных материалов в процессе их эксплуатации, делать предварительные оценки результатов экспериментов, проводимых на ускорителях, подбирать оптимальные параметры эксперимента: верхнюю границу тормозного спектра, время облучения образца, ток электронного пучка ускорителя и т. д.
Для некоторых продуктов радиоактивных отходов исследована зависимость конечной активности для различных потоков у-квантов и времени облучения.
Изучено влияние «ядер-соседей» на процесс трансмутации.
Показано существование эффекта, аналогичного нейтронным 5- и г-процессам. При достижении интенсивности потока тормозного излучения определенной величины, зависящей от свойств изотопов, расположенных рядом с начальным изотопом (A, Z), менялся характер процесса трансмутации изотопа. При низких интенсивностях образование более легких стабильных изотопов относительно исходного происходит путем скольжения вниз вдоль левой границы долины стабильности. При увеличении интенсивности образование более легких стабильных изотопов происходит через взрывное образование сильно перегруженных протонами изотопов с последующим /?+-распадом протоноизбыточных ядер. Автор защищает: Результаты исследований, проведенных методом компьютерного моде лирования, взаимодействия потоков у-квантов с атомными ядрами в широком диапазоне начальных изотопов. Влияние характеристик начального изотопа и «ядер-соседей» на процесс трансмутации. Влияние интенсивности потока у-квантов и дозы излучения на процесс трансмутации. Результаты сравнительного анализа экспериментальных данных с модельными.
Созданный комплекс программ, позволяющий эффективно рассчитывать сечения фотоядерных реакций, в автоматическом режиме формировать трансмутационные цепочки и наблюдать в динамике процесс трансмутации изотопов.
Обоснование выбора модели, позволяющей рассчитывать фотонейтронные сечения для изотопов сЗО А 210.
Апробация работы. Основные результаты были представлены на следующих совещаниях и конференциях: международном совещании по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра «ДЦРО-2004» (Белгород, 18-22 июня 2004 г.); международной конференции «Высокоинтенсивные физические факторы в биологии, медицине, сельском хозяйстве и экологии» (Сэров РФЕЦ-ВНИИЭФ 2004г.); международном симпозиуме «Уравнения смешанного типа и родственные проблемы анализа и информатики» (Нальчик-Эльбрус, 22-26 мая 2004 г.) межвузовской научной школе молодых специалистов «Концентрированные потоки энергии в космической технике, электронике, экологии и медицине» (Москва, 2003, 2004, 2005 гг.);VII международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам «Ломоносов-2005» (Москва, 13 апреля, 2005); научной конференции «Ломоносовские чтения» (Москва, 11-29 апрель 2005).
Неоднократно результаты работы докладывались на научных семинарах отдела ОЭПВАЯ НИИЯФ МГУ.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 15 печатных работ (из них 10 статей в журналах и трудах конференций, 4 тезиса докладов конференций, учебное пособие). Ссылки на работы приведены в списке литературы.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из оглавления, введения, трех глав, заключения и списка литературы. Объем диссертации — 111 с, рисунков — 54, таблиц — 8, наименований в списке литературы — 83.
Визуализирующий блок программного пакета
Используя программу моделирования GEANT, можно рассчитать энергетическую зависимость спектра тормозного у-излучения с гораздо меньшей ошибкой, чем соответствующая ошибка в зависимости сечений фотоядерных реакций от энергии [37, 38,39, 40, 41],
Сравнение рассчитанных сечений с известными экспериментальными данными показало, что в большинстве случаев расхождения в результатах, полученных разными экспериментальными группами, превосходят расхождения между модельными расчетами и экспериментальными данными [42,. - 54].
Табличная точность данных по а- и /?- распадам радиоактивных изотопов значительно выше, чем точность сечений фотоядерных реакций, поэтому данные по распадам не вносят значительных погрешностей в конечный результат. Таким образом, основной источник систематической ошибки — точность оценки сечений фотоядерных реакций. При построении трансмутационных цепочек, во всех случаях, когда можно было сравнить полученные модельные величины сечений фотоядерпых реакций с имеющимися экспериментальными данными, проводилось такое сравнение.
Второй тип ошибки — точность самой процедуры расчетов. Контроль точности расчетов дает возможность получить точность не хуже 1/100 от указанной утечки, что составляет в нашем случае величины порядка 10 ядер при начальном количестве изотопов Ю22 ядер и утечке 1%. Визуализирующий блок программного пакета
С помощью этого блока программ можно наблюдать динамический процесс формирования трансмутационной цепочки. База данных, содержа mm информацию об изотопах,, образовавшихся в процессе ършсмутаи»» их количественно-временной зависимости, создастся ва основе файлов данных расчетного блока, Программа написана ва языке программировании С t отлаживалась в визуальной среде программирования Vts&al Studio.NET. Для построения трехмерного графического шображення использовался ActiveX компонент - 3D Chart v 7,0,
Описание интерфейса- Окно программы показано на Рис, 2-8. Программа состоит из демонстрационной области ш панели управления. На панели управления находятся следующие элементы:
«Массовое число, А» - окно с раскрывающимся списком массовых чисел изотопов находящихся в базе данных программы» соответствующих выбранному элементу;
«Поток у-кантов, Ф» — окно с раскрывающимся списком значений ин-тенсивностей потока у-кантов, находящихся в базе данных программы соответствующих выбранному элементу и массовому числу;
«Время облучения» - окно с раскрывающимся списком времен облучения, находящихся в базе данных программы соответствующих выбранному элементу, массовому числу и интенсивности потока у-квантов;
«Энергия электронов» -раскрывающийся список, в котором пользователь может выбирать доступные спектры с верхней границей определяемые энергией электронов.
«СТАТИСТИКА» — при нажатии на эту кнопку открывается текстовый файл» содержащий информацию о всех изотопах трансмутационной цепочки и их количествах на момент окончания облучения и момент окончания наблюдения;
Диалоговое окно «Минимальное количество ядер, шт.» - в это окно вводится число, соответствующее минимальному количеству ядер отображаемых на диаграмме изотопов. «Автоматический масштаб» - при установки галочки, осуществляет автоматической подбор масштаба оси, соответствующей количеству изотопов. Без «галочки» изменение высоты столбиков соответствует реальным изменениям количества изотопов; Кнопка «+»,«-» - увеличивает, замедляет скорость процесса наблюдения; «СТАРТ» - осуществляет запуск процесса наблюдения; «ПАУЗА» - нажатие на кнопку останавливает процесс формирования трансмутациошюй цепочки, повторное нажатие приводит к продолжению процесса; «ВРЕМЯ» - в этом окне отображается время от начала процесса облучения в единицах, выбранных в диалоговом окне «Время облучения»;
Поведение траектории трансмутации в зависимости от изотопов «соседей» и интенсивности потока у-квантов, на примере стабильных изотопов Хе
Тс был, потому что он также ІЇЬШ отходом, образующимся в атомной примышлен ни-сти, н ішеет большой период гголурашада (T -2J1T03 лат). В окружении изотопа TQ+ кроме шроттоживущих и стабильные изотопов присутствуют два долгоживущих издтоиа (см Л/гл Н), Изотон Тс имеет малое захвата нейтронов Й его сжигание в реакциях под действием нейтронов ется малоэффективным. На Рис. 3.14 показана таблица, представляквд&я 0 тгмші лг А диаграммы окружения марную активность после прекращения облучения - это изотопы 95Nb? 9бТс. Эти изотопы имеют малые (порядка дней) периоды полураспада. Через 20 месяцев после окончания облучения активность образовавшейся смеси спадет до 1.3#109 расп./с и остается неизменной до окончания наблюдения, то есть еще в течение 40 месяцев. Это обусловлено тем, что после распада ко-роткоживущих изотопов активность смеси будет определяться долгоживу-щими изотопами 93Мо и 98,99Тс, На Рис. 3.16 показана эволюция количества ядер различных изотопов. Из этого рисунка и таблицы 4 видно, что к концу облучения образовалось сравнимое количество изотопов 9799Тс, 96Мо. На Рис. 3.17 схематически показаны основные каналы фотоядерных реакций и /?-распады, приводящие к образованию и разрушению изотопов в трансмутационной цепочки 99Тс.
Долгоживущий изотоп д8Тс(Ті/2=4.2 106л,, /Г) образуется в результате .98 реакции Тс(у, п) Тс- Образование долгоживущего -радиоактивного изо 97 97,98 95 топа Тс(Т/22,6 10 л.5 /? ) происходит в результате двух реакций Тс(7, 2м)97Тс и 9 Тс(у, и)97Тс- В результате реакций {у, п) и {у, 2п) на изотопах Тс образуются короткоживущие/? -радиоактивные изотопы Тс(Ті/2-20ч., /Г) и бТс(Ті/2"4.28дн., /Ї), которые распадаются на стабильные изотопы Мо и Мо соответственно. Накопления изотопов Тс с А 95 не происходит по причине их малых периодов полураспада (Рис. 3.14). Так как изотопы 9698Тс имеют периоды полураспада больше чем 10 лет, то образование тяжелых изотопов 97,98Мо происходит в (у, р) реакциях. Затем в результате последовательных фотоядерных реакций происходит образование более легких изотопов Мо. Так, изотоп Мо образуется в результате реакций 7Мо(у, п) Мо и Мо(у, 2я)96Мо. Изотоп 95Мо образуется в реакциях 9бМо(у, л)95Мо и 97Мо(у, 2rif 5Мо. Также в последовательных (у, хп) реакциях происходит образование стабильного изотопа 94Мо и долгоживущего 93Мо(Ті/2=3,5-103л,, /Ґ), Из таблицы 4 и Рис. 3.16 видно, что количества ядер изотопов 95 96Мо, образовавшихся в концу облучения, почти на порядок превышает количества ядер изотопов 97 98Мо. Из этого факта следует, что интенсивность образования этих изотопов в результате /Ґ-распадов изотопов 95 96Тс выше, чем интенсивность их образования в фотоядерных реакциях на более тяжелых изотопах 97т98Мо. Происходит это потому, что самый тяжелый стабильный изотоп 98Мо из этой цепочки образуется только в результате реакции Тс() , р)98Мо. А изотоп 97Мо образуется в реакциях 98Тс(у, р Ыо и Мо(у, п) Мо. Радиоактивные изотопы Nb образуются только в (у, р) реакциях, а накопление единственного стабильного изотопа Nb происходит по двум основным каналам 94Nb(yt rc)93Nb и 94Мо(у, р)УЗ Nb.
К концу облучения сгорело более 80% начального изотопа 99Та В результате трансмутации изотопа Тс образуются как стабильные, так и радиоактивные изотопы, К концу наблюдения основными изотопами, определяющими состав образовавшейся смеси (более 95%), будут стабильные изотопы 95,96Мо и долгоживущие 97_99Тс с периодами полураспада больше чем 105лет, Активность смеси изотопов, получившейся в результате облучения ядер Тс пучком у-квантов, к окончанию наблюдения (Т=90месяцев) имела значение А Ї-ЗТО расп./с, что несколько выше активности начального образца (Таблица 4). У всех изотопов, определяющих эту активность 94NbCTl/2=2.3T0V Д+), 93Mo Tl/2-3.5-10V +), 97Тс(Тї/2=2.6105л., /Ґ),
Сравнение результатов, полученных при помощи созданного комплекса программ, с результатами компьютерного моделирования с использованием библиотеки программ GEANT-4 и данными экспериментов, проведенных на ускорителе RMT-70 в НИИЯФ МГУ.
К концу облучения количество исходного изотопа уменьшилось до 0-35% от начального ко личества. В результате трансмутации образовалось значительно больше раз личных изотопов от Z=52? 4—130 до Z-62, ,4=144. Как видно, произошло сильное «размазывание» изотопов в сторону с меньшими А. В такой ситуа ции детальное описание процесса становится сложным. Для этого удобно ис пользовать введенное раньше понятие «траектории трансмутации», которая представляет собой эволюцию плотностей Ар и Zp в процессе трансмутации во времени, и позволяет оценить общие тенденции трансмутационного про цесса. В общем виде динамика процесса следующая: под действием потока у квантов высокой интенсивности начальный изотоп вступает в цепь последо вательных (yf п), (yr 2rt)t (у, Зп) -реакций (канал (уг р)составляет около 5% от фотонейтронных каналов), в результате чего происходит быстрое образова ние изотопов с меньшими А. В случае с Sm образование изотопов происхо дит вплоть до .4=131, Все изотопы Sm с А 140 имеют короткие периоды по лураспада (не более нескольких минут). Таким образом, сразу после образо вания они начинают распадаться по /?+-каналам в изотопы " Рт, так же с периодами полураспада, не превышающими нескольких минут, в результате чего формируется мощный каскад /Г-переходов. Этот каскад играет сущест венную роль в образовании изотопов со значительно меньшими А и Z по сравнению с исходным изотопом- Так, в результате такого каскадного распа да образовались обойденные ядра 130Ва {N=3.63 10sgядер) и 136Се (N=L92 l(?0Hdep).№Puc. 3.29(5) видно, что из образовавшихся стабильных изотопов 4_ї Ва, накопилось больше изотопов Ва, которые образуются как в результате фотоядерных реакций, так и в результате каскадных (Ґ-распадов. Изотопы " Ва образуются в основном только в фотопротонном канале.
Таким образом, видно, что при достижении интенсивности потока тормозного излучения определенной величины, зависящей от свойств изотопов, расположенных рядом с начальным изотопом по А и Zt полностью меняется
Результаты характер процесса трансмутации изотопа. Если при малых значениях интенсивности образование легких изотопов данного химического элемента происходит путем скольжения вниз вдоль левой границы долины стабильности изотопов, то при увеличении интенсивности, образование легких стабильных изотопов химических элементов происходит через взрывное образование сильно перегруженных протонами ядер с последующим /ї -распадом прото-ноизбыточных ядер.
Сравнение результатов, полуцепных при помощи созданного комплекса программ, с результатами компьютерного моделирования с использованием библиотеки программ GEANT-4 и данными экспериментов, проведенных на ускорителе RMT-70 в НИИЯФ МГУ.
Для проверки точности результатов, полученных с помощью созданного комплекса программ, были выполнены расчеты количества ядер различных изотопов, образующихся в реакциях с вылетом до 4 нейтронов на изотопах l07Ag, 93Nb, 103Rh, 205Т1, Эксперименты для этих изотопов были проведены на разрезном микротроне RTM-70 НИИЯФ МГУ. Кроме того, эксперименты были промоделированы с помощью библиотеки программ GEANT-4 При использовании GEANT-4 учитывались все возможные факторы, оказывающие влияние на конечный результат (параметры электронного пучка, толщина тормозной мишени, геометрическая форма исследуемого образца и т. д.). Также была изучена модель, описывающая сечения фотоядерных реакций в области ГДР» используемая в GEANT-4 по умолчанию [68], и выявлены существенные расхождения между сечениями, получаемыми путем моделирования с помощью GEANT-4 и экспериментальными сечениями. Поэтому, при моделировании эксперимента с использованием библиотеки программ GEANT-4 выбирались сечения, описанные в п. 1.3 Глтй S. Р&іуя&татм 9І
В таблицах 6, 7 ш 8 приведены результаты расчетов количества ядер природных смесей изотопов, образовавшихся в фотонайтрониых реакциях на момент окончания облучения, полученные посредством библиотеки ПрСн i-рвмы GEANT-4, обработки жспершаднтаггъных данных и данных, рассчитанных с помощью созданного программного тмтяекса. Энергия электронов при облучении всех ИЗОТОПОВ была 48J Л6Д время облучения и ток: варьировались. При обработке экспериментальных данных и в расчетах учитывались распады радиоактивных ядер.
В таблице 6 дршвдеш ттч$ств& ядер, образовавшихся в фотояд р-ЙЫХ реакциях в результате облучения природных смесей родия й талия дун-ком тормозных квантов полученные моделированием с использованием библиотеки программ GRANT-4 н рассчитанные на созданном программном комплексе, 11: таблицы 6 видны некоторые расхождения в жтучтпых результатах (в пределах одного порядка).
