«Корневое поступление 137Cs в растения из агрегированных почв на начальных этапах загрязнения радионуклидом и с течением времени» Кловская Юлия Михайловна

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА I Литературный обзор 10

1.1 Поступление 137Cs в наземные экосистемы 10

1.2 Механизмы сорбции и фиксации 137Cs в почвах 17

1.3 Роль почвенных агрегатов в процессах первичного взаимодействия радиоцезия с почвой 24

1.4 Корневое поступление 137Cs в растения .28

1.5 Особенности накопления 137Cs растениями из почвы 30

1.6 Способы снижения поступления радионуклида в сельскохозяйственные растения .37

ГЛАВА II Объекты и методы исследований 40

2.1 Объекты исследований 40

2.1.1 Лабораторные опыты 40

2.1.1.1 Радионуклид 40

2.1.1.2 Почва 41

2.1.1.3 Опытные культуры 41

2.1.2 Исследования в натурных условия 42

2.1.2.1 Почвы исследуемых регионов 42

2.1.2.2 Радиационная обстановка территорий 43

2.1.2.3 Растительные образцы 43

2.2 Методики и условия экспериментов 44

2.2.1 Методика получения агрегатов разного размера тотально и поверхностно меченых 137Сs 45

2.2.2 Измерение активности 137Cs в почве и растениях, количественные показатели биологической доступности радиоизотопа растениям .47

2.2.3 Методика и условия лабораторных опытов с растениями .48

2.2.4 Методика определения 137Cs в компонентах природных и сельскохозяйст

венных ландшафтов 51

2.2.5 Методика расчета суммарного запаса 137Cs на единицу площади 52

2.2.6 Аналитические методики 53

ГЛАВА III Обсуждение результатов исследований 54

3.1 Корневое поступление радионуклида в проростки ячменя и гороха на начальных этапах загрязнения 137Cs почвы 54

3.2 Роль переагрегирования почвенных макроагрегатов в снижении поступления 137Cs в растения .61

3.3 Влияние корневых систем растений на распределение 137Cs на макроагрегат-ном уровне почвы 66

3.4 Современная оценка накопления 137Cs чернобыльского происхождения растениями при корневом поступлении .70

3.4.1 Неоднородность поступления радионуклида в луговые растения в пределах одного биогеоценоза 71

3.4.2 Поступление 137Cs в растения агроландшафтов .78

3.4.3 Обнаружение первичных градиентов концентраций радионуклида на агрегатном уровне в почвах ненарушенного сложения 80

3.4.4 Накопление 137Cs растениями различных фитоценозов Тульской области .

• Механизмы сорбции и фиксации 137Cs в почвах
• Способы снижения поступления радионуклида в сельскохозяйственные растения
• Исследования в натурных условия
• Влияние корневых систем растений на распределение 137Cs на макроагрегат-ном уровне почвы

Введение к работе

Актуальность темы исследования. Загрязнение окружающей среды
радионуклидами – одна из основных экологических проблем современности
(Израэль, Снакин, 2014; Алексахин и др., 2015). Накапливаясь в почве,
радиоизотопы поглощаются растениями и затем по трофическим цепям

поступают в живые организмы. Для того чтобы снизить количество поступления токсикантов на всех уровнях пищевых связей, необходимо детальное изучение механизмов поведения загрязняющих веществ. Начальным звеном миграции радионуклидов на пути к организму животных и человека является почва, в ней же происходит и первичное закрепление поллютантов (Анненков, Юдинцева, 1991; Алексахин, Корнеева, 1992; Израэль, 2006; Путятин, 2008; Фокин и др., 2011). Из радионуклидов осколочного происхождения наиболее опасными являются ¹³⁷Сs и ⁹⁰Sr. Эти изотопы в окружающей среде появились, главным образом, в результате ядерных испытаний проводимых с конца 40-х годов прошлого века и аварий на объектах ядерного топливного цикла (Прохоров, 1981; Алексахин, Корнеева, 1992; Лурье, 2007; Фокин и др., 2011). Существенной по масштабу радионуклидного загрязнения стала авария на Чернобыльской атомной электростанции 1986 г. Значительные территории трех стран бывшего СССР (Украина, Россия, Белоруссия) и некоторые Европейские страны подверглись загрязнению ¹³⁷Сs и ⁹⁰Sr. Последствия аварии изучаются до сих пор (Архипов, 1995; Крупные радиационные…, 2001; Алексахин, 2006; Власова, 2014; Лурье, Кубасова, 2015). После анализа причин случившихся радиационных аварий, а также недавних событий на японской АЭС Фукусима-1 (март 2011 г.) установлено, что исключить подобных аварий в будущем невозможно (Алексахин и др., 2015; Assessment on the…, 2014; Evangeliou et al., 2015).

Степень разработанности темы. В многочисленных исследованиях, проводимых отечественными и зарубежными учеными (Клечковский и др., 1956, 1958; Гулякин, Юдинцева, 1959, 1962; Алексахин, 1963; Титлянова, 1963; Ильина, Рыдкий, 1965; Юдинцева, Гулякин, 1968; Поляков, 1968, 1970; Ширшова, 1973; Павлоцкая, 1974; Моисеев и др., 1975, 1976; Горина, 1976; Прохоров, 1981; Моисеев и др., 1981, 1982, 1983; Рерих, 1982; Фрид, Граковский, 1988; Бакунов, 1989; Лощилов и др., 1991; Санжарова и др., 1994, 1997; Соколик и др., 1997; Белоус, 2000; Фокин, 1999; Фрид, 1999; Фокин и др., 2002, 2003; Санжарова и др., 2004; Сысоева, 2004; Архипов, 2005; Путятин, 2008; Белова, 2009; Айкэбайэр, 2009; Шамшурина, 2009; Романцова, 2012; Умер, 2013; Фокин, Торшин, 2013; Щеглов и др., 2013; Фокин и др., 2014; Алексахин и др., 2014, 2015; Кловская, 2015; Лурье, Кубасова, 2015; Menzel, 1954; Nishita et al., 1956; Rediske et al., 1955; Romney et al., 1957; Cline, Hungarte,

1960; Cline,1961; Handley, Overstreet, 1961; Nishita et al.1962; Jacobs, 1962; Bolt
et al., 1963; Evans, Dekker, 1969; Brouwer et al., 1983; Cremers et al., 1988;
Comans et al., 1991; Frissel, 1992; Cornell, 1993; Absalom et al., 1995; Wauters et
al., 1996; Hilton, Comans, 2001; Bunzl, 2002; Dahm at al., 2002; Igwe at al., 2005;
Rannou et al., 2011; Evrard et al., 2012; Kanai, 2012; Bossew, 2013; Evangeliou et
al., 2014, 2015; Aliyu et al., 2015) с начала 50-х годов 20 века, выявлены общие
закономерности поведения искусственных радионуклидов в природных
условиях и агроландшафтах, описаны принципиальные механизмы первичной
сорбции радиоизотопов, а также дальнейшее их перераспределение и
количественные параметры взаимодействия в системе «почва-растение».
Однако относительно небольшое внимание уделено перераспределению
токсикантов в почве на агрегатном уровне. В частности, недостаточно
освещены некоторые вопросы, касающиеся механизмов первичного

закрепления, перераспределения ¹³⁷Сs в почве и дальнейшего корневого поступления изотопа в растения с поверхности почвенных агрегатов и из внутрипедной массы (Фокин и др., 2014).

В условиях аэрального загрязнения, поступивший на поверхность агрегированных почв, ¹³⁷Cs взаимодействует с поверхностью почвенных агрегатов, создавая высокие градиенты концентраций, а это, в свою очередь, влияет на размеры поступления радионуклида в растения. Однако со временем происходит снижение концентраций радионуклида на поверхности почвенных агрегатов, во-первых, за счет прочной сорбции минеральной частью почвы, во-вторых, за счет специальных агротехнических мероприятий, но действие второго фактора возможно только в условиях пахотных земель, а снижение градиентов концентраций отмечено и для территорий с ненарушенным почвенным покровом. В работах (Фокин, Торшин, 2013; Фокин и др., 2014) в качестве основного фактора такого снижения выделяется переагрегирование почвы.

Во многом исследования данного вопроса осложнены проблемами методического характера. Как правило, аэральное загрязнение почвы происходит при аварийных ситуациях на объектах ядерного топливного цикла. Поэтому точно зафиксировать время и место выпадений, а также учесть все возможные факторы, влияющие на первичное распределение изотопа невозможно. В этой связи становятся значимыми эксперименты в лабораторных условиях с использованием ¹³⁷Cs.

Цель и задачи исследования. Изучить корневое поступление ¹³⁷Cs в разные виды растений из агрегированных почв на начальных этапах загрязнения радионуклидом и с течением времени. Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

1. Апробировать методику получения почвенных агрегатов дерново-подзолистой тяжелосуглинистой почвы с различным характером локализации ¹³⁷Cs: а) только на поверхности агрегата; б) с равномерным распределением по объему агрегата;

2. В лабораторных опытах изучить особенности корневого поглощения ¹³⁷Cs проростками гороха и ячменя с поверхности и изнутри меченых агрегатов;

3. Выявить процессы переарегирования почвы и установить их влияние на снижение поступления ¹³⁷Cs в опытные культуры;

4. Дать современную оценку корневому поступлению радионуклида в растения природных и сельскохозяйственных ландшафтов на территориях с низким и средним уровнем загрязнения ¹³⁷Cs чернобыльского происхождения.

Научная новизна. Впервые апробирована модификация метода радиоизотопных индикаторов, позволившая раздельно оценить поступление ¹³⁷Cs в растения ячменя и гороха с поверхности и из внутриагрегатного пространства разных по размеру почвенных агрегатов дерново-подзолистой тяжелосуглинистой почвы.

В серии лабораторных опытов впервые показано, что интенсивность корневого поглощения радиоцезия, локализованного на поверхности почвенных агрегатов, превосходит размеры поступления радиоизотопа в растения из внутрипедной массы.

Впервые проведена количественная оценка перераспределения ¹³⁷Cs на агрегатном уровне почв, загрязненных радионуклидом в результате аварии на Чернобыльской АЭС спустя 28 лет.

Практическая и теоретическая значимость работы. Результаты
исследований могут быть полезными для корректировки коэффициентов
накопления и коэффициентов перехода ¹³⁷Cs из дерново-подзолистой почвы в
растения, используемых при прогнозной оценке поступления радиоизотопа в
сельскохозяйственную продукцию на загрязненных радионуклидом

территориях, а также дополнения и/или изменения имеющихся рекомендаций по ведению сельскохозяйственного производства в условиях радионуклидного загрязнения.

Полученная количественная характеристика современного состояния загрязнения почв ¹³⁷Cs в ряде областей Российской Федерации в постчернобыльский период может быть использована для радиоэкологического мониторинга и дополнения баз данных радиоактивно загрязнённых земель, прогнозной оценки поступления опасного поллютанта ¹³⁷Cs в продукцию

растениеводства и далее по трофическим цепям – в организм животных и человека.

Методология и методы диссертационного исследования.

Исследования по теме проводились с использованием различных методов изучения биологических объектов, основным из которых являлся гамма-спектрометрический метод определения удельной активности радиоактивных веществ. Результаты опытов обрабатывались с помощью статистических методов, рекомендованных для естественных наук. В диссертационной работе опробована модифицированная методика изотопно-индикаторного метода.

Положения, выносимые на защиту:

При аэральном загрязнении агрегированных почв ¹³⁷Cs, его

концентрирование происходит, преимущественно, на поверхности почвенных агрегатов, в результате чего, формируются высокие градиенты концентраций, что сказывается на увеличении корневого поступления токсиканта в растения.

Корневое поглощение ¹³⁷Cs растениями ячменя и гороха, в условиях «свежего» загрязнения, происходит интенсивнее с поверхности почвенных агрегатов дерново-подзолистой почвы, чем из внутрипедной массы.

Высокие градиенты концентраций радионуклида на макроагрегатном уровне почвы с течением времени снижаются под действием ряда факторов, основными из которых, наряду с сорбционным закреплением изотопа, являются деструкция и новообразование почвенных агрегатов.

На агрегатном уровне почв ненарушенного сложения регионов России со средним уровнем загрязнения ¹³⁷Cs чернобыльского происхождения (5-15 Ки/км²), спустя 28 лет после аварии, первичные градиенты концентраций почти полностью исчезают.

Современные уровни накопления ¹³⁷Cs чернобыльского происхождения травянистыми фитоценозами территорий с низким и среднем уровнем загрязнения почв радионуклидом не превышают допустимых нормативных уровней.

Степень достоверности и апробация результатов. Степень

достоверности результатов проведенных исследований подтверждается
детальной проработкой литературных источников отечественных и зарубежных
авторов по теме диссертации, обоснованным выбором необходимого
количества повторностей при планировании экспериментов, применением
современных инструментальных методов анализа, публикацией основных
положений диссертации. Для математической обработки результатов
исследований использованы прикладные компьютерные программы.

Материалы исследований по теме диссертации докладывались и обсуждались на заседаниях кафедры агрономической, биологической химии, радиологии и

безопасности жизнедеятельности факультета почвоведения, агрохимии и экологии РГАУ-МСХА им. К.А.Тимирязева (2012, 2013, 2014, 2015); представлялись на Международных научных конференциях: XVI Молодежные докучаевские чтения (3-5 марта 2013 г.), XVII Молодежные докучаевские чтения (4-6 марта 2014 г.), Конференция молодых ученых РГАУ-МСХА (4-5 июня 2013 г., 3-4 июня 2014 г.).

Публикации. По результатам исследования опубликовано 14 научных работ, в том числе 4 работы в журналах, рекомендуемых ВАК.

Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 109 страницах, иллюстрирована 18 рисунками, содержит 30 таблиц. Работа состоит из введения, трех глав, выводов и списка использованной литературы, содержащего 159 источников, из них 43 – на иностранном языке.

Механизмы сорбции и фиксации 137Cs в почвах

Изучение поведения искусственных радионуклидов в окружающей среде началось с конца 40-х начала 50-х годов 20 века, основные итоги пионерных работы печатались с середины 50-х гг. (Клечковский и др., 1956, 1958; Гулякин, Юдинцева, 1959; Алексахин, 1963; Титлянова, 1963; Юдинцева, 1964; Ильина, Рыдкий, 1965; Тимофеев-Ресовский, 1966; Гулякин, Юдинцева, 1968; Поляков, 1968). Параллельно велась работа и в зарубежных странах (Menzel, 1954; Nishita at al., 1956; Rediske at al., 1955; Romney at al., 1957; Cline, Hungarte, 1960; Cline, 1961).

Одним из первых печатных трудов по изучению поведения радионуклидов в почвах в CCCР является сборник «О поведении радиоактивных продуктов деления в почвах, их поступлении в растения и накоплении в урожае» под редакцией В.М. Клечковского (1956). Данный труд является результатом плодотворной работы коллектива ученых – сотрудников Биофизической лаборатории (БФЛ) Московской сельскохозяйственной академии имени К.А. Тимирязева. Под руководством Всеволода Маврикиевича Клечковского с 1948 года были получены уникальные данные о поведении радионуклидов в системе «почва-растение». За пионерские исследования коллективу БФЛ в 1952 году была присуждена премия (Лурье, 2007). В дальнейшем так же продолжают публиковаться работы с результатами модельных и натурных экспериментов. Первые работы посвящены, главным образом, оценке последствий ядерных испытаний и поступлению в окружающую среду таких изотопов как 90Sr, 131I и 137Cs. С развитием технологий мирного использования ядерной энергии возрос интерес к изучению широкого спектра радионуклидов (естественные - 238U, 226Ra, 228+232Th, 210Pb и 210Po; трансурановые - 237Np, 239+240Pu, 241Pu, 241Am; продуктов наведенной активности - 54Mn, 60Co, 65Zn; продуктов деления - 90Sr, 95Zr, , 106Ru, 131I, 134, 137Cs и др.) (Гулякин, Юдинцева, 1959, 1962; Верховская и др., 1967; Поляков, 1968; Павлоцкая, 1974).

Обширный экспериментальный материал по поведению 137Сs в аграрных и природных экосистемах накоплен после аварии на Чернобыльской АЭС 1986 г., в связи с чем, скорректированы оформившиеся ранее представления о механизмах трансформации форм нахождения радионуклида в почвах, выявлены количественные параметры миграции в системе «почва-растения», получены новые сведения о факторах, влияющих на подвижность и биологическую доступность радионуклида. Учеными разных стран (Алексахин, Корнеева 1992; Анненков, Юдинцева, 1991; Лощилов и др., 1991; Бондарь и др., 1994; Архипов, 1995; Гребенщикова и др., 1996; Белоус, 2000; Анисимов, 2002; Израэль, 2006; Белова и др., 2009) проделана огромная работа, которая явилась основой для обоснования системы послеаварийных мер. Ведущая роль в системе мероприятий по ликвидации последствий радиационных аварий принадлежит реабилитации сельскохозяйственных земель, поскольку, безусловно, одной из главных задач в условиях радиоактивного загрязнения является получение экологически безопасной продукции и, как следствие, снижение доз внутреннего облучения человека и животных. Разработка научно-обоснованных технологий ведения сельского хозяйства на радиоактивно загрязненных землях основывается на понимании фундаментальных процессов поведения 137Cs в агроэкосистемах и, в первую очередь, механизмов взаимодействия радиоизотопа с почвенным поглощающим комплексом.

К основным факторам, влияющим на поведение 137Cs в почве относятся физико-химические характеристики радиоактивных выпадений, свойства почв, природные факторы и время взаимодействия с почвой (Алексахин и др., 1992).

Уже в первых работах по изучению осколочных продуктов деления тяжелых ядер радиоактивных элементов в почвах Клечковским В.М. и др. (1956, 1958) было установлено наличие двух видов физико-химических реакций: а) ионообменное связывание 137Cs и б) его «безобменная» фиксация твердой фазой почвы. Также опыты по обратному процессу – десорбции радиоизотопа показали, что данный процесс протекает в большей степени при обработке почв КСl, чем натрием (в составе NaNO3) и кальцием (в составе СаСl2).

В работе Тимофеева-Ресовского Н.В. (1966) выделено 5 групп радионуклидов по типу поведения в системе «почва – раствор».137Cs отнесен к отдельной III-ей группе и является единственным ее представителем. Тип поведения радиоизотопа – обменный в макроконцентрациях и необменный в микроконцентрациях; что касается механизма закрепления в почве, то для микроколичеств радионуклида характерно необменное поглощение (Клечковский и др., 1956, 1958). А. А. Титлянова (1963) в своей работе установила зависимость преобладания различных форм 137Cs в почве от его концентрации, а также влияние последней на десорбцию радиоизотопа. Ей выделено три формы нахождения 137Cs , условно названные: 1) специфически сорбированный (в области концентраций 10-7 г-экв/г); 2) связанный (10-5-10-7 г-экв/г); 3) обменный (10-4 г-экв/г). В зависимости от типа, а значит и от свойств почв формы нахождения в ней 137Cs существенно различаются. Так, в дерново-подзолистой супесчаной и среднесуглинистой почвах в обменной форме сначала (в условиях «свежих» выпадений) может находиться до 20 % 137Cs и более, а в почвах других типов в 1,5 – 2 раза меньше (Моисеев и др., 1976; Алексахин, Корнеева, 1992). С течением некоторого времени практически все количество радиоцезия прочно фиксируется почвой. Однако в почвах, имеющих высокую гидролитическую кислотность, малую степень насыщенности основаниями, легких по гранулометрическому составу, содержание доступного растениям 137Cs (в ионообменной форме) иногда может достигать 35-40 %.

Как отмечает Титлянова А.А. (1963), макроколичества радиоцезия (10 мг - экв/л) поглощались почвой ионообменно, при этом активно протекал процесс десорбции, затем с уменьшением концентрации (приблизительно на один порядок) процент десорбции падал и, наконец, становился постоянным (для дерново-луговой почвы) при n 2 мг-экв/л. При этих концентрациях 137Cs поглощался почвой уже не только ионообменно, но и химически. Таким образом, с уменьшением концентрации радиоизотопа уменьшается процент десорбции и 137Cs «специфически» сорбируется почвой. Так же она отмечает связь между количеством фиксированного цезия и содержанием гумуса в почве. Так, в прокаленной почве, лишенной гумуса процент десорбции оставался постоянным, начиная с концентрации 137Cs 1мг-экв/л.

Способы снижения поступления радионуклида в сельскохозяйственные растения

Предварительная подготовка почвы к эксперименту включала доведение ее до воздушно-сухого состояния, тщательный отбор корней и различных включений. Из общей массы почвы 2,5 кг было просеяно через набор сит диаметром 10, 7, 5, 3, 1 мм (метод сухого рассева по Н. И. Саввинову) с целью установления исходного процентного соотношения макроагрегатов в почве.

Затем было взято по 2,5 кг воздушо-сухой почвы для создания тотально (ТОТ) и поверхностно (ПОВ) меченых агрегатов. Оба образца были увлажнены дистиллированной водой до получения легко перемешивающейся влагонасыщенной почвенной массы (около 50 % влаги к массе почвы) и тщательно перемешивались. После чего в суспензию, где готовились ТОТ-меченые агрегаты вводилась метка общей активностью 37,5 КБк (из расчета 3КБк на массу агрегатов меченой фракции) в виде раствора хлорида цезия и суспензия вновь тщательно перемешивалась. Равномерность распределения метки контролировалась путем измерения активности одинаковых проб суспензии, отобранных из различных частей объема почвенной массы (Фокин и др., 2014; Кловская, 2015). После тщательного перемешивания полученные массы были помещены в кюветы c плоским дном и распределялись, по возможности, слоем толщиной около 15 мм. Почва доводилась до воздушно-сухого состояния. Растрескавшаяся масса почвы разминалась руками (в резиновых перчатках) до агрегатов не более определенного размера, в наших опытах — не более 7 мм. Затем вся масса рассеивалась на ситах по фракциям с размерами 1 мм, 1-2 мм, 2-3 мм, 3-5 мм; 5-7 мм и 7-10 мм. Таким образом, собиралось необходимое количество ТОТ-(уже готовых) и ПОВ-меченных (пока без изотопа 137Сs) агрегатов каждой фракции.

В варианте с ПОВ-агрегатами вышеописанная процедура была проведена для того, чтобы были сохранены одинаковые условия приготовления агрегатов. Для получения ПОВ-агрегатов немеченые агрегаты размером 5-7 мм и 3-5 мм обрабатывались из пульверизатора с раствором 137Cs той же активности и высушивались. Здесь стоит отметить, что прежде чем определить конечные условия приготовления ПОВ-агрегатов проводились пробные эксперименты по сравнению двух способов нанесения метки. Первый способ – метка вносилась в жидкую почвенную суспензию, в которую погружались «немеченые» агрегаты, и второй, соответственно, напыление из пульверизатора. Опыты с 137Cs не обнаружили существенных различий в поступлении радионуклида в растения с поверхности агрегатов, полученных разными способами. Однако, в силу различий механизмов сорбционного закрепления, этот результат, по-видимому, нельзя экстраполировать на другие вещества.

При получении ПОВ- и ТОТ-агрегатов неизбежно возникает вопрос, насколько идентичны их свойства агрегатам почв естественного сложения. Для этой цели провели сравнительные исследования плотности агрегатов методом, описанным в руководстве (Вадюнина, Корчагина, 1986), которые оказались равными для естественных агрегатов 1,42±0,08 г/см3 и искусственно полученных – 1,46±0,18 г/см3, то есть практически не различались в пределах ошибки определений. Расчетные значения пористости в агрегатах разного типа составили соответственно 0,43±0,02 и 0,41±0,05. Таким образом, можно считать, что в первом приближении условия для проникновения корней в агрегатах разного типа близки. Измерение активности радиоизотопа в образцах почвы и растений проводилось с помощью автоматического гамма-счетчика WIZARD 2480 PerkinElmer (США). Образцы помещали в пластиковые флаконы объёмом 24 мл. Набитые почвой или растениями в воздушно-сухом состоянии, флаконы взвешивались на электронных весах (с предварительной тарировкой каждого флакона) и выставлялись в последовательном порядке в пластиковый короб с пронумерованными ячейками, затем его помещали на конвейер автоматического спектрометра. Измерение радиоактивности проб проводилось в 5-кратной повторности. Измерение прибором каждой пробы проводилось в автоматическом режиме с набором импульсов в течение 6000 сек, что позволило добиться наибольшей чувствительности и точности при сравнительно небольшой массе пробы. Результаты измерения радиоактивности в единицах СРМ (counts per minutes), т.е. в имп./мин. (с поправками на фон и «мёртвое время» счётчика и с приведением ошибки измерения радиоактивности для каждой отдельной пробы, выраженной в %) сохраняются встроенным в прибор компьютером в виде текстового файла и выводятся на экран в виде спектров, либо распечатываются на принтере, для последующих расчётов удельной активности проб и статистической обработки результатов. Калибровка измерений выполнялась с использованием эталонных препаратов 137Cs, удельная активность (в Бк/кг или Бк/г) рассчитывалась с учётом массы измерительных образцов с использованием пакета программ Excel или калькулятора в режиме статистических расчётов (STAT или SD). Графические представления результатов измерений выполнялись с использованием средних значений удельной активности и доверительных интервалов в виде стандартной ошибки среднего SE (SE = SD / n, где SD – стандартное отклонение, или n-1, а n – число повторных измерений по индивидуальным навескам из одного образца почвы, т.е. в одной точке отбора). Для количественной оценки поступления 137Cs из почвы в надземную и подземную биомассу растений использовался коэффициент накопления (КН). Данный коэффициент определяется отношением содержания радионуклида в единице массы растения к его содержанию в единице массы почвы: КН = араст/апочв, (6) где араст – удельная активность радионуклида в растениях, Бк/кг; апочв – удельная активность радионуклида в растениях в почве, Бк/кг. Коэффициенты накопления 137Cs сельскохозяйственными растениями изменяются в пределах от n10-3 до n10-1, однако для отдельных типов почв супесчаного и песчаного гранулометрического состава КН радиоцезия достигает значения 4,5 (Лурье, 2007).

Исследования в натурных условия

Для сравнения поступления радиоизотопа в растения природных и сельскохозяйственных ландшафтов, недалеко от исследуемой территории «Луг» были заложены 3 площадки под посевами ярового ячменя.

За счет периодического перемешивания верхнего слоя, величины удельной активности 137Cs в пахотных почвах в 1,7 – 2,4 раза меньше, чем в почвах с ненарушенным сложением. Накопление радионуклида фитомассой также на порядок ниже по сравнению с фитомассой естественного травостоя (таблица 23). Основная концентрация изотопа находится в корнях растений. Причины такого распределения подробно обсуждались в п. 3.4.1.

Исследования, проведенные на пашне показали, что почвы участка характеризуются неоднородным распределением 137Cs. Однако запасы изотопа в поверхностном 10-см слое 0,3-0,6 Ки/км2 не превышают допустимую норму 1 Ки/км2. Накопление радионуклида в растительной продукции очень низкое и полностью соответствуют показателям допустимого накопления, установленных СанПиН 2.3.2.1078-01 «Гигиенические требования безопасности и пищевой ценности пищевых продуктов» (таблица 24). Это же относится и к естественным травам на площадках «Луг» 1-3, которые используются в качестве корма для сельскохозяйственных животных. Таблица 23 – Соотношение надземной и корневой масс растения ячменя. Средняя удельная активность и запасы 137Cs в черноземе оподзоленном тяжелосуглинистом

Как показали исследования (Фокин и др., 2014; Фокин, Торшин, 2013) весьма «чувствительным» при обнаружении первичных градиентов концентрации в условиях имитации «свежего» загрязнения радиоцезием оказался метод определения радионуклида в пробах, приготовленных из рассеянных агрегатов разного размера, поэтому он был применен и для проб почв, загрязненных в результате аварии на Чернобыльской АЭС. В этих работах косвенная оценка наличия градиентов концентрации 137Cs в образцах, отобранных через 14 лет после аварии на Чернобыльской АЭС была выявлена слабо выраженная тенденция повышения концентрации 137Cs в агрегатах менее 1 мм (таблица 25). Однако, как предполагают Фокин А.Д и др. (2014) повышение концентрации могло произойти и из-за «механического» загрязнения этой фракции илистыми частицами, которое возникло в процессе сухого рассеивания, поскольку илистая фракция активнее других сорбирует цезий. Данные обстоятельства вызвали интерес идентификации первичных градиентов концентраций 137Cs в почве спустя 23 гола со времени поступления изотопа в почву.

Для сравнения изучались участки с ненарушенным почвенным покровом и старопахатные территории (почвы участков «Луг 1-3» и «Пахотный 1-3»). Таблица 25 – Распределение средней удельной активности 137Cs по фракциям разного размера лугово-черноземной почвы в слое 5-15 см

Анализ удельной активности 137Cs , после сухого рассева почвы площадок исследования «Луг 1-3» на фракции агрегатов разных размеров, показал, что для всех участков свойственно равномерное увеличение данной величины от фракции 7 мм ( 205-241 Бк/кг) к 1 мм (289-437 Бк/кг), т.е. прослеживается слабовыраженная тенденция равномерного увеличения удельной активности с уменьшением размера фракции ПА. Это объясняется тем, что самые мелкие частицы почвы за счет увеличения удельной поверхности способны сорбировать большее количество радионуклида, а со временем, когда первичные градиенты концентраций изотопа на поверхности ПА разрушаются, большая часть сорбированного изотопа идентифицируется во фракции 1 мм. Данный факт подтверждает, что в почве сохранились первичные градиенты концентраций 137Cs на агрегатном уровне. На рисунке 14 представлено распределение радиоизотопа по фракциям разного размера в точке «Луг-1». Постепенное снижение градиентов концентраций изотопа, с момента поступления 137Cs чернобыльского происхождения в почву, происходило в результате процессов переагрегирования, а так же действия корневых систем и, как оказалось, это довольно длительный процесс, поэтому механически обрабатывать почву целесообразно как можно раньше, чтобы значительно снизить первичные градиенты концентраций радионуклида.

Как и ожидалось, иная картина перераспределения 137Cs на агрегатном уровне получена для старопахотных почв на площадках «Пахотный участок» (таблица 26). Тенденции к постепенному увеличению радиоизотопа, как это наблюдалось в почвах естественного сложения, от агрегатов больших размеров к меньшим, не выявлено. 137Cs практически равномерно распределился по всем изучаемым фракциям. Таблица 26 – Распределение средней удельной активности 137Cs по фракциям разного размера чернозема оподзоленного в слое 5-15 см Аналогичные исследования по обнаружению эффектов концентрирования 137Cs на агрегатном уровне, а также изучению накопления радионуклида фитомассой растений разных растительных сообществ были проведены, спустя 28 лет после аварии на Чернобыльской АЭС, в Плавском районе Тульской области. В таблице 27 представлены рекогносцировочные данные по обнаружению радиоактивного загрязнения на контрольных точках пробных площадок. На рисунке 16 (а-г) представлены фотографии исследуемых ландшафтов, сделанные во время рекогносцировочных обследований территории.

Средние величины удельной активности 137Cs в 20-см слое почвы исследуемых территорий характеризуются неравномерным распределением. Наибольшая удельная активность изотопа выявлена для площадки «Лес» – 2067±54 Бк/кг, что, в среднем, в 3,5 раза больше величин зафиксированных на остальных участках (луг-1, луг-2, дачный участок). Образцы почвы отбирались на опушке широколиственного леса, поскольку именно на опушках с наветренной стороны отмечаются самые высокие концентрации радионуклида (Щеглов, Цветнова, 2001). Древесный ярус лесного фитоценоза представлен преимущественно осиной (Populus tremula,L.) и березой повислой (Betula pendula, L.). Лесная подстилка выражена фрагментарно, и не вносит существенного вклада в аккумуляцию 137Cs, т.к. в смешанных лесах через 2 года (с момента аварии на Чернобыльской АЭС) после поступления радионуклида, он переместился в минеральную часть почвы (Щеглов, Цветнова, 2001). Почва – чернозем оподзоленный тяжелосуглинистый.

Оценка запасов 137Cs в фитомассе травянистого яруса смешанного леса и 20-см почвы приведена в таблице 28. Растения лесного фитоценоза вносят небольшой вклад в общие запасы радиоизотопа, однако, как и в луговых фитоценозах исследуемых ранее, после окончания жизненного цикла и минерализации являются источником доступных форм радионуклида для растений.

Влияние корневых систем растений на распределение 137Cs на макроагрегат-ном уровне почвы

По результатам анализа сопряженных растительных и почвенных проб были рассчитаны коэффициенты накопления 137Cs (КН – отношение величин удельной активности радионуклидов в сухой массе растений и почвы) из почв в растения и коэффициенты перехода 137Cs (КП – отношение удельной активности радиоцезия в растениях к плотности радиоактивного загрязнения почвы) в отдельные виды луговых растений. Для оценки поступления радионуклида в фитомассу выбирались представители наиболее часто встречающихся видов. Всего было выбрано 8 видов 6 семейств. Со всех площадок отбиралось по 5-10 растений каждого вида.

Как отмечает Лурье А.А (2007), высоким накоплением 137Cs отличаются представители семейств гречишные, бобовые, астровые, норичниковые, гвоздичные, поскольку по своим физиологическим потребностям, это растения, в основном, предпочитающие кислые, избыточно-увлажненные почвы, а также калиефилы и кальциефилы. Представители почти всех этих семейств были исследованы в настоящей работе.

На участке «Луг-1» средние удельные активности 137Cs в растениях варьируют от 17,6±2,1 Бк/кг (Цикорий обыкновенный) до 120,4±12,3 Бк/кг (Клевер полевой) (таблица 20). Столь широкий диапазон накопления связан, в первую очередь, с видовыми различиями растений, а также, сложившимися почвенно-климатическими условиями. КН и КП также подтверждают различия в поступлении радионуклида в растения, как на уровне видов, так и на уровне семейств. Таблица 20

Клевер полевой (Trifolium arvense L.) Чина луговая (Lathyrus prtensis L.) 31,2±4,5 0,09 0,83 На площадках «Луг-2» и «Луг-3» в растениях исследуемых видов обнаружены более низкие (в среднем в 1,3 – 3,5 раза) удельные активности 137Cs, однако, зависимость в накоплении с учетом межвидовых и внутривидовых особенностей сохранилась (таблица 21, 22).

В целом, в порядке возрастания величин удельной активности 137Cs, а также КН и КП в фитомассе исследованных растений, можно выстроить ряд: цикорий обыкновенный щавель конский василисник водосборный осот полевой чина луговая коровяк обыкновенный вейник наземный клевер полевой. Однако, нужно иметь в виду, что в других условиях порядок следования в данном ряду может существенно изменяться. Таблица 21 – Количественные показатели поступления 137Cs в фитомассу луговой растительности. Площадка «Луг-2»

В целом, в порядке возрастания величин удельной активности 137Cs, а также КН и КП в фитомассе исследованных растений, можно выстроить ряд: цикорий обыкновенный щавель конский василисник водосборный осот полевой чина луговая коровяк обыкновенный вейник наземный клевер полевой. Однако, нужно иметь в виду, что в других условиях порядок следования в данном ряду может существенно изменяться.

Распределение величин удельной активности 137Cs в надземной части растений и корнях исследованных растений отличается крайне высокой неоднородностью, содержание радионуклида в подземных частях в несколько раз превышает уровень его концентрации в надземной части, что подтверждают рассчитанные КН. Эта тенденция прослеживается для растений на всех исследуемых участках. На рисунке 11 отражено многократное превышение содержания 137Cs в корневой массе растений, на примере площадки «Луг-1». Таблица 22 – Количественные показатели поступления 137Cs в фитомассу луговой растительности.

Такое ярко выраженное распределение изотопа в растениях между корнями и надземной частью, по-видимому, свидетельствует о непростых физиологических механизмах транслокации радионуклида, а также наличии корневых барьеров, препятствующих поступлению избыточного количества 137Cs далее в растение. В свою очередь, наличие повышенного содержания цезия в отмерших корнях растений может вносить существенный вклад в содержание подвижных форм радионуклида в почве, поскольку значительно затруднен переход 137Cs в минеральную часть почвы и его последующая фиксация глинистыми минералами, доступные растениям соединения радионуклида вновь поглощаются растениями (Фокин и др., 2003).

На рисунках 12 и 13 графически отражены изменения коэффициентов накопления 137Cs надземной и подземной фракцией луговых растений в пространстве. Как видно, наибольшие коэффициенты накопления радионуклида корнями у всех растений на площадке с большей удельной активностью 137Cs в почве. Снижение коэффициентов накопления изотопа наблюдается на участках от большей удельной активности радиозотопа («Луг-1») к меньшей («Луг-3»).